États de Rydberg atomiques en champs magnétique et électrique parallèles : spectroscopie à haute résolution sur jet atomique de lithium : mise en évidence expérimentale et analyse théorique de la structure Stark du multiplet diamagnétique hydrogénoïde
C'est dans le cadre du tres vaste probleme de l'atome en presence de champs magnetique (B)et electrique (F) statiques que s'inscrit ce travail de these d'etat. A cause des symetries tres differentes des trois interactions impliquees : coulombienne, diamagnetique et electrique, on ne peut pas trouver de solution analytique exacte meme dans le cas simple de l'atome d'hydrogene et pour des directions confondues des deux champs appliques. A la limite des champs faibles et paralleles, ou les interactions electrique et diamagnetique peuvent etre traitees au premier ordre de la theorie des perturbations dans un sous-espace d'etats hydrogenoides degeneres de n et M donnes, il est possible de developper un certain nombre d'analyses afin de prevoir theoriquement les caracteristiques de la structure Stark du multiplet diamagnetique hydrogenoide. Notre experience de spectroscopie a haute resolution, sur jet atomique, a fourni la premiere mise en evidence experimentale de la structure diamagnetique (B≠0, F=O) d'un multiplet complet sur l'exemple des etats impairs de M=O et ±1du lithium, qui peuvent etre consideres quasi-hydrogenoides (δ p=0. 053. )L'etude experimentale de l'evolution des energies des niveaux du multiplet diamagnetique (F=O) ou Stark (B=O) du lithium sous l'action d'un champ electrique ou magnetique croissant a confirme les resultats theoriques obtenus pour l'hydrogene, le cœur atomique n'entrainant que des modifications locales.
C'est dans le cadre du tres vaste probleme de l'atome en presence de champs magnetique (B)et electrique (F) statiques que s'inscrit ce travail de these d'etat. A cause des symetries tres differentes des trois interactions impliquees : coulombienne, diamagnetique et electrique, on ne peut pas trouver de solution analytique exacte meme dans le cas simple de l'atome d'hydrogene et pour des directions confondues des deux champs appliques. A la limite des champs faibles et paralleles, ou les interactions electrique et diamagnetique peuvent etre traitees au premier ordre de la theorie des perturbations dans un sous-espace d'etats hydrogenoides degeneres de n et M donnes, il est possible de developper un certain nombre d'analyses afin de prevoir theoriquement les caracteristiques de la structure Stark du multiplet diamagnetique hydrogenoide. Notre experience de spectroscopie a haute resolution, sur jet atomique, a fourni la premiere mise en evidence experimentale de la structure diamagnetique (B≠0, F=O) d'un multiplet complet sur l'exemple des etats impairs de M=O et ±1du lithium, qui peuvent etre consideres quasi-hydrogenoides (δ p=0. 053. )L'etude experimentale de l'evolution des energies des niveaux du multiplet diamagnetique (F=O) ou Stark (B=O) du lithium sous l'action d'un champ electrique ou magnetique croissant a confirme les resultats theoriques obtenus pour l'hydrogene, le cœur atomique n'entrainant que des modifications locales.
Les états de Rydberg circulaires possèdent des propriétés singulières dont l'étude théorique et expérimentale fait l'objet de ce mémoire. Dans une première partie, ces états sont décrits à la fois dans le cadre de la théorie semi classique et dans le point de vue habituel de la mécanique quantique. Il est fait largement appel dans cette partie aux symétries dynamiques de l'hydrogène, qui permettent de comprendre fondamentalement comment ces états peuvent être préparés et survivre en présence de champs extérieurs variés. Dans une seconde partie, sont décrites les expériences que nous avons réalisées sur les états circulaires du Lithium en vue d'une mesure très précise de la constante de Rydberg R. Il s'agit essentiellement de la démonstration d'une nouvelle méthode de préparation de ces états, dite "en champs croisés" et de la réalisation d'une spectroscopie micro-onde de transitions entre niveaux circulaires adjacents. Nous décrivons successivement des expériences où l'excitation est impulsionnelle puis continue, ce dernier mode de préparation présentant de multiples avantages pour la mesure de R. Dans la troisième partie, un calcul détaillé des fréquences de transition entre niveaux circulaires du lithium est présenté. Partant du modèle élémentaire de Bohr, l'effet des perturbations de plus en plus fines, tant internes qu'externes à l'atome est pris en compte et évalué avec une précison correspondant à onze chiffres significatifs. La hiérarchie des perturbations à prendre en compte est inhabituelle, puisque les effets externes des champs électriques ou magnétiques appliqués sont plus grands que les effets internes (magnétiques, relativistes, couplage de l'électron de valence au coeur atomique). Le résultat obtenu permet d'envisager la détermination très précise de R à partir du spectre micro-onde expérimental.
Dans cette première partie d'un travail relatif à l'étude des champs électromagnétiques on étudie, à l'a proximation non relativiste et négligeant le spin de l'électron, les champs statiques des atomes hydrogénoïdes. Les potentiels électrostatiques et champs électriques associés aux états discrets s'obtiennent sous une forme fermée, le potentiel vecteur et le champ magnétique associés aux niveaux (1 ≽ 4, m ≠ 0) ne peuvent être obtenus que sous forme d'une série infinie de termes qui, pour le potentiel vecteur, sont des produits de polynomes de Legendre pairs, en le cosinus de l'angle polaire 0, par des fonctions compliquées de la distance à l'origine du point où le potentiel vecteur est évalué. Les potentiels sca'aires et champs électriques des niveaux (n, 1 ≽ 1, m ≠ 0) présentent une allure particulière pour des distances à l'origine relativement faibles et en premier lieu au voisinage de l'axe magnétique. La réalité physique de ces allures de potentiel ou de champ et d'une manière générale la réalité des champs atomiques ne serait admissible cependant que dans les limites où elle est conforme à l'interprétation de la théorie (possibilité d'exploration des champs).
Cette thèse concerne l étude théorique de la réponse des systèmes atomiques et moléculaires soumis à des champs externes dépendants du temps. Il aborde principalement deux sujets: l étude (i) d atomes de lithium dans des états de Rydberg soumis à des champs électriques et magnétiques dépendants du temps et (ii) des processus de capture de deux électrons dans les collisions ion-molécule. Ces deux sujets sont présentés dans deux chapitres distincts, précédés par un chapitre d introduction commun qui définit les travaux de recherche présentés dans un contexte plus large, et suivis par quelques remarques finales. Dans la dernière partie, quatre articles basés sur les travaux de thèse sont présentés: les deux premiers (Pap. 5.1 et 5.2 sont publiés) concernent le premier sujet, les deux derniers (Pap. 5.3 et 5.4 sont soumis), concernant le second. Par ailleurs, deux articles qui ne sont pas commentés dans la thèse, mais publiés au cours de la thèse, sont inclus à la fin. Le premier est relatif à l étude de la structure et la dynamique d anneaux quantiques, Pap. 5.5. Le second concerne la stabilisation de l ionisation des atomes de Rydberg dans des champs extérieurs intenses, Pap. 5.6. L objectif principal de l étude des atomes de Lithium dans des états de Rydberg a été de découvrir les mécanismes fondamentaux de la dynamique intra- ouche qui sont induits par des champs électriques polarisés circulairement et linéairement. Pap. 5.1 examine la dynamique non-hydrogénoïde dans les atomes de Rydberg du lithium, tandis que l accent du deuxième document, Pap. 5.2 est la dynamique hydrogénoïdes. Le travail théorique concerne l intreprétation d une série d expériences effectuées à l Université d Aarhus et à l Université de Bergen. Les atomes de Rydberg qui sont étudiés sont des atomes de lithium dans la couche n = 25, plus précisément l état cohérent elliptique (CES) et les deux voisins états elliptiques quasi cohérents (qCES). Ces états sont sélectionnés pour leurs propriétés classiques. Les systèmes sont traités avec une méthode semi-classique et dans l approximation du coeur gelé, c est à dire que les champs sont décrits classiquements et l électron actif est traité de façon quantique. La dynamique a été étudiée pour deux ensembles de champs. Le premier ensemble est divisé en deux parties, un interrupteur électrique avec et sans un champ électrique rotatif dans le régime de la radio-fréquence, et les résultats sont présentés dans le Pap. 5.1. La deuxième série est basée sur un champ polarisé linéairement également dans le régime de la radio-fréquence et est présentée dans le Pap. 5.2.Cette thèse présente en détail l analyse théorique des oscillations régulières qui sont observées dans les transitions intra-couches. Ceci est présenté dans le Pap. 5.1. En résolvant l équation de Schrödinger dépendante du temps pour le problème, il est montré que la dynamique est fortement influencée par le noyau non hydrogénoïde qui brise la symétrie du problème Coulombien. Le système est d abord étudié sans le champ RF harmonique. Cette étude montre qu un champ variant lentement conduit au plus bas énergiquement des deux qCES initiaux, grâce à deux croisements évités avec son voisin le plus proche énergétiquement. Les oscillations observées sont dues à une différence de phase qui se développe entre les deux niveaux entre le premier et le second croisements évités. Les calculs montrent que la dynamique se réduit à un système à deux niveaux entre les plus bas qCES et ses plus proches voisins. Sur cette base, un modèle quantique à deux niveaux est présenté et les oscillations sont qualitativement reproduites par le modèle Rosen-Zener. Lorsque le champ RF harmonique est appliqué des oscillations supplémentaires sont observées. Il est également démontré que ces oscillations peuvent être reproduites par un modèle quantique à deux niveaux. Il est montré que les oscillations sont les vestiges d interférences qui existent en partie en raison d une différence de phase qui se développe entre les deux niveaux quand ils passent par deux résonances à un photon consécutives et en partie due à un changement de la phase de l enveloppe de la perturbation. L étude qui est présentée dans le Pap. 5.2 étudie les résonances dans la probabilité adiabatique qui apparaît quand le champ RF augmente. L objectif de l étude concerne la dynamique hydrogénoïde conduisant à la suppression des résonances en fonction de l excentricité de l état initial. L excentricité de l état initial est défini par l intermédiaires des champs électriques et magnétiques, constants. Une théorie basée sur les travaux de Kazansky et Ostrovsky est utilisée pour modéliser cette suppression de façon qualitative. Cette théorie exploite la symétrie de l atome d hydrogène pour réduire le problème à deux particules de spin-1/2 en champs magnétiques. Le modèle qui est présenté dans la thèse prédit correctement la suppression des résonances à photons N, où N est le nombre de photons. L étude des atomes de Rydberg a montré qu il est possible de sélectionner des états quasi-classiques des atomes de lithium. En réglant finement les champs externes dépendants du temps, il est possible de contrôler la transition de l état initial à son voisin énergique. Cette étude a été réalisée avec des atomes de lithium, mais il devrait être également valable pour les métaux alcalins plus lourds. La deuxième partie de la thèse présente une méthode non-perturbative pour calculer les sections efficaces de processus électroniques survenant lors de collisions ionmolécule. La méthode est développée pour étudier la dynamique de systèmes à deux électrons en régime d énergie intermédiaire, où de nombreuses voies de réaction sont ouvertes. La méthode est présentée en détail dans le Pap. 5.3 qui a été soumis pour publication. Il s agit d un traitement théorique des processus multi-électroniques qui se produisent au cours de collisions entre un ion et une molécule diatomique. L approche est basée sur le développement de la fonction d onde sur les états asymptotiques monoou multi-centriques avec les bonnes conditions de translation et elle prend en compte la corrélation électronique à la fois statique et dynamique. La méthode a donc un large domaine d application autour des vitesses d impact intermédiaires vp ve, où ve est la vitesse classique de l électron dans l état initial. Une première application de ce code est également inclus dans Pap. 5.3: il concerne l étude des processus de transfert électronique simple et double lors des collisions He2+-H2. Une discussion générale de ces deux processus sont inclus et un accent particulier est placé sur les sections efficaces pour la capture d électrons vers les états auto-ionisants de l hélium.Cet accent est lié à une expérience récente d interférométrie de type fentes d Young effectuée par Chesnel et collaborateurs au GANIL, Caen, France. Le but de cette expérience, qui a d abord été proposée par Barrachina et Žitnik, est de mesurer les effets d interférences causées par un seul électron en interaction avec deux protons, qui jouent le rôle des fentes. Pour gagner un plus grand contrôle de l expérience et acquérir une meilleure compréhension de la physique fondamentale sous-jacente, il a été proposé d étendre l étude vers des vitesses d impact inférieures. Les calculs présentés dans le Pap. 5.3 montrent que ce n est pas faisable pour des projectiles He2+, puisque les sections efficaces de double capture vers les états autoionisants sont beaucoup trop petites pour assurer un taux de détection significatif.Pour cette raison, nous avons étudié deux autres systèmes, Li3+-H2 et B5+-H2 (Pap. 5.4). Cette thèse présente et discute les processus de capture simple et double pour ces deux systèmes de collision. Les sections efficaces pour ces processus sont présentées pour sept vitesses d impact différentes et l importance relative des différentes voies de réaction est discutée en fonction de l énergie d impact. La discussion est soutenue par l analyse des probabilités de transition semi-classiques en fonction du paramètre d impact. Le Pap. 5.4 présente une étude détaillée des sections efficaces partielles (état-à-état) de double capture vers les états doublement excités pour les trois systèmes de collision. Une méthode pour obtenir et identifier les états doublement excités est présentée et les résultats sont comparés avec les études précédentes lorsque des résultats sont disponibles. La thèse contient également une analyse de la faisabilité de l expérience d interférométrie à un électron à basse vitesse pour les deux systèmes de collision considérés
Nous avons enregistré le spectre d'excitation de l'atome de sodium placé dans deux champs perpendiculaires, électrique et magnétique. La comparaison des états proches de n = 11 et des estimations théoriques des positions de raies est bonne. La comparaison est moins bonne en ce qui concerne l'amplitude des raies. La divergence entre les résultats experimentaux et la théorie simple de l'approximation de Coulomb peut être attribuée à l'influence non négligeable de l'état 12p voisin. Ces résultats signifient que, pour la première fois, le "m-mixing" des états lies a été mis en évidence. L'effect dominant du "m-mixing" a été de rendre possible l'accès à un nombre accru d'états de Rydberg par voie optique. Ces états sont en effect inaccessibles en présence du seul champ électrique, ou magnétique, à cause des lois de sélection sur m.
Nous présentons l'étude expérimentale et théorique de la photoionisation par échelon via l'état 3P du sodium dans des champs électriques jusqu'à 3,90 kV/cm. L'appareillage utilise un jet atomique et l'excitation est réalisée à l'aide de deux lasers pulsés dont les faisceaux sont orthogonaux au jet atomique. Le premier laser à 589 nm permet l'excitation des niveaux P. Le second laser autour de 409 nm permet la photoionisation autour de la limite d'ionisation Eo, en champ nul. Nous avons observé des ondulations de grande largeur dans le courant photoélectrique au-delà de Eo. Leur largeur décroit lorsque l'énergie décroit. Dans certains cas elles s'affinent en des raies bien définies mais asymétriques correspondant aux états de Rydberg déplacés par effet Stark. Nous avons calculé la densité de force d'oscillateur pour ces transitions en utilisant des fonctions d'ondes hydrogénoïdes modifiées. L'accord avec les résultats expérimentaux est excellent. Nous avons considéré les asymétries comme le résultat d'interférences de Fano entre la partie quasi-discrète du spectre et les canaux d'ionisation. En utilisant des potentiels du coeur appropriés, et en tenant compte du couplage entre états discrets-continus et continus-continus induits par l'interaction avec le coeur, nous avons obtenu des valeurs q et Ɖ des paramètres de Fano en bon accord avec nos mesures.
Les atomes de Rydberg couplés à des cavités supraconductrices sont des outils remarquables pour l’exploration des phénomènes quantiques élémentaires et des protocoles d’information quantique. Ces atomes «géants» ont des propriétés uniques. Ils sont soumis à une forte interaction dipôle-Dipôle, fonction de la distance interatomique, qui est responsable du mécanisme de blocage dipolaire : dans le régime de Van der Waals, l’énergie d’interaction croît comme n11, où n est le nombre quantique principal. Si on illumine un nuage atomique avec un laser d’excitation à la fréquence de la transition de Rydberg pour un atome isolé, on s’attend à exciter au plus un atome dans un volume de blocage de ⇠ 8(μm)3. Nous avons mis en place une expérience pour préparer un atome de Rydberg de façon déterministe. Elle utilise un petit nuage d’atomes de rubidium 87 dans l’état fondamental, piégés magnétiquement sur un puce à atomes supraconductrice à 4 K, et excités à l’aide de lasers vers les états de Rydberg. L’effet de blocage dipôlaire est sensible à l’élargissement spectral de la transition par des champs électriques parasites. Une fois unatome excité dans l’état cible 60S1/2↵, nous explorons les transitions atomiques étroites, de longueur d’onde millimétrique, entre états de Rydberg pour étudier ces champs parasites. La surface de notre puce étant couverte d’une pellicule d’or, nous observons comme d’autres groupes de recherche de forts gradients de champs électriques, dus au dépôt progressif d’atomes de rubidium à la surface de la puce. Nous contournons le problème, en déposant une couche de rubidium métallique sur la puce. Les gradients sont alors réduits d’un ordre de grandeur. Cette amélioration nous permet d’observer des temps de cohérence très élevés, de l’ordre de la milliseconde, pour des atomes de Rydberg au voisinage d’une puce supraconductrice.Sur le plan théorique, nous présentons un protocole simple pour la création rapide et efficace de superpositions quantiques de deux champs cohérents d’amplitudes classiques différentes dans une cavité. Il repose sur l’interaction de deux atomes à deux niveaux avec le champ dans la cavité. Leur détection avec une grande probabilité dans un état bien défini projette le champ dans une superposition mésoscopique d’états du champ. Nous montrons que ce protocole est nettement plus efficace que ceux utilisant un seul atome. Nous réalisons cette étude dans le contexte de l’électrodynamique en cavité (CQED), où les atomes à deux niveaux sont des atomes de Rydberg de grand temps de vie interagissant avec le champ d’une cavité micro-Ondes supraconductrice. Mais ce travail peut également s’appliquer au domaine en plein essor de l’électrodynamique quantique des circuits. Dans ces deux contextes, il peut conduire à d’intéressantes études expérimentales de la décohérence à la frontière quantique-Classique.