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INTERACTION ATOME-SURFACE : INTERACTION DE VAN DER WAALS ENTRE UN ATOME EXCITÉ ET UNE SURFACE DIÉLECTRIQUE THERMIQUEMENT ÉMISSIVE: OSCILLATIONS DE BLOCH POUR UN ATOME ADSORBÉ

Thierry Passerat de Silans

Published Jun 26, 2009• 0 citations
OpenAlex

Abstract

Dans cette thèse nous avons étudié différents aspects de l'interaction entre un atome et une surface diélectrique. Nous avons notamment recherché expérimentalement des situations où l'interaction de van der Waals à longue portée varie avec la population thermique de photons du vide, telle qu'imposée par un équilibre avec l'environnement. Une variation avec la température est prévue lorsqu'il y a un couplage virtuel résonnant en champ proche entre l'émission thermique de la surface (dans l'IR) et une absorption atomique. Notre recherche a porté sur l'interaction entre Cs(8P) et une surface de CaF2 en utilisant la spectroscopie de réflexion sélective. Jusqu'à présent, les valeurs expérimentales du coefficient C3 de l'interaction de van der Waals sont en contradiction avec les prédictions théoriques. Nous avons pourtant raffiné les prédictions théoriques en introduisant dans les calculs la dépendance en température de la constante diélectrique, à partir de nouvelles mesures de la réflectance sur des surfaces de saphir, CaF2 et BaF2 effectués à différentes températures. Nous avons, en outre, observé, sur une expérience auxiliaire d'absorption saturée, des raies inédites autour de la transition 6S1/2→8P, que nous avons attribuées à des dimères spécifiquement formés par nos faisceaux lasers. Ces raies apparaissent pour des densités de vapeur inhabituellement faibles. A un régime de plus faible distance de l'interaction atome-surface, où le potentiel combine attraction van der Waals et répulsion au voisinage immédiat de la surface, nous avons analysé la possibilité d'observer des oscillations de Bloch, en considérant le cas d'un atome d'Helium adsorbé sur une surface de LiF et soumis à une force externe.

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INTERACTION ATOME-SURFACE : INTERACTION DE VAN DER WAALS ENTRE UN ATOME EXCITÉ ET UNE SURFACE DIÉLECTRIQUE THERMIQUEMENT ÉMISSIVE: OSCILLATIONS DE BLOCH POUR UN ATOME ADSORBÉ

Thierry Passerat de Silans

Dans cette these nous avons etudie differents aspects de l'interaction entre un atome et une surface dielectrique. Nous avons notamment recherche experimentalement des situations ou l'interaction de van der Waals a longue portee varie avec la population thermique de photons du vide, telle qu'imposee par un equilibre avec l'environnement. Une variation avec la temperature est prevue lorsqu'il y a un couplage virtuel resonnant en champ proche entre l'emission thermique de la surface (dans l'IR) et une absorption atomique. Notre recherche a porte sur l'interaction entre Cs(8P) et une surface de CaF2 en utilisant la spectroscopie de reflexion selective. Jusqu'a present, les valeurs experimentales du coefficient C3 de l'interaction de van der Waals sont en contradiction avec les predictions theoriques. Nous avons pourtant raffine les predictions theoriques en introduisant dans les calculs la dependance en temperature de la constante dielectrique, a partir de nouvelles mesures de la reflectance sur des surfaces de saphir, CaF2 et BaF2 effectues a differentes temperatures. Nous avons, en outre, observe, sur une experience auxiliaire d'absorption saturee, des raies inedites autour de la transition 6S1/2→8P, que nous avons attribuees a des dimeres specifiquement formes par nos faisceaux lasers. Ces raies apparaissent pour des densites de vapeur inhabituellement faibles. A un regime de plus faible distance de l'interaction atome-surface, ou le potentiel combine attraction van der Waals et repulsion au voisinage immediat de la surface, nous avons analyse la possibilite d'observer des oscillations de Bloch, en considerant le cas d'un atome d'Helium adsorbe sur une surface de LiF et soumis a une force externe.

•Jun 26, 2009•0 citations

Interaction Casimir-Polder entre atome de césium et surface de saphir thermiquement émissive

J. C. de Aquino Carvalho

Nous décrivons dans cette thèse des mesures spectroscopiques de réflexion sélective qui mettent en évidence les effets thermiques de l'interaction Casimir-Polder entre atome et surface. En régime de champ proche, cette interaction est gouvernée par un potentiel qui décroit avec le cube de la distance entre l'atome et la surface (régime van der Waals -vdW-de type dipôle-dipôle). Nous nous intéressons notamment aux niveaux excités du césium Cs (7P₁/₂) et Cs (7P₃/₂), qui possèdent un couplage dipolaire avec Cs (6D) à, respectivement, 12,15 µm et ~15 µm, interagissant avec une surface de saphir thermiquement émissive dont les modes émetteurs sont situés autour de 12,2 µm. Ainsi, ces niveaux respectifs niveaux sont sensibles à une interaction vdW résonante, ou non-résonante, que nous comparons expérimentalement Le résultat le plus important de cette thèse est l'observation expérimentale de la différence de comportement du potentiel vdW en fonction de la température de fenêtre (150-800 °C), pour les niveaux Cs(7P₁/₂) et Cs (7P₃/₂). Pour le niveau Cs (7P₁/₂) le potentiel vdW augment en fonction de la température, tandis que pour le niveau une légère décroissance est observée. Des expériences de spectroscopie de réflexion sélective sondant le niveau Cs (6P₁/₂), interagissant avec une surface de saphir chaude, ont aussi été réalisées, qui confirment pour ce niveau l'absence d'effet de température. Les prédictions théoriques sont raffinées par l'évaluation de la constante diélectrique du saphir en fonction de la température, à partir de données nouvelles d'émissivité fournies par le groupe CEMHTI à Orléans. Enfin, utilisant la fluorescence rétrodiffuse comme diagnostic pour la cellule chaude de Cs lorsque l'excitation était faite sur les niveaux Cs (6P ₁/₂) et Cs (7P ₁/₂), nous avons interprété de façon plus consistante que les propositions précédentes de la littérature, des structures sub-Doppler observées dans l'excitation de la fluorescence au voisinage de la fenêtre.

•Jul 9, 2018•3 citations

Spectroscopie de réflexion sélective à une interface diélectrique/vapeur de césium : Observation de l'attraction Van der Waals de surface

Martine Chevrollier

Nous rapportons ici la premiere observation optique de l'interaction de surface de type Van der Waals (VW) entre un dielectrique et une vapeur d'atomes dans des etats excites de courte duree de vie. Nous presentons tout d'abord les principes et une theorie generale de la reflexion selective (sr), technique spectroscopique lineaire dans laquelle on mesure la variation resonnante de la reflectivite a l'interface entre un milieu transparent et une vapeur atomique: on sonde ainsi le voisinage de la paroi. Nous montrons qu'une modulation de frequence (fm) judicieuse permet, en incidence normale, d'eliminer l'elargissement doppler: la reponse alors detectee est celle des atomes qui interagissent le plus longtemps avec la surface. Le developpement de la theorie de la sr est poursuivi pour des atomes en interaction avec la surface puis plus particulierement pour le terme VW en specifiant une frequence de resonance inversement proportionnelle au cube de la distance a la surface. Nous presentons ensuite les experiences, qui consistent a comparer des spectres de sr-fm a des spectres d'absorption saturee en volume enregistres simultanement. Elles ont ete realisees principalement a l'interface entre une fenetre de saphir et une vapeur de cesium excitee par laser sur la premiere ou la deuxieme resonance (852 et 455 nm). On observe des effets (deplacements de frequence, vers le rouge comme attendu d'un potentiel attractif, distorsion des formes de raies) sensibles sur la premiere resonance et beaucoup plus marques encore sur la seconde. L'interpretation des spectres dans le cadre du modele theorique pour VW est tres coherente (deplacements et elargissements variant lineairement avec la pression mais force VW restant constante, etc. . . ) et demontre la grande sensibilite de la sr-fm aux effets de surface a longue portee

•Jan 1, 1992•0 citations

Etude spectroscopique des couplages resonnants dans l'interaction de van der waals entre un atome et une surface dielectrique

H. Failache

Dans ce memoire, on decrit des experiences qui mettent en evidence une resonance dans l'interaction de surface a longue portee, du type de van der waals (vdw), entre un atome et une paroi dielectrique. Le processus elementaire a l'origine de cette interaction est un couplage entre une emission virtuelle de l'atome excite et l'excitation virtuelle d'un mode electromagnetique de surface (polariton de surface). Selon le couplage entre la transition virtuelle et le polariton de surface, ce type d'interaction permet d'avoir, pour la partie dispersive du couplage, un potentiel de vdw exalte par rapport a celui obtenu dans le cas d'une surface conductrice ideale, et avec un potentiel vdw qui devient eventuellement repulsif. Les experiences decrites ont ete faites sur les niveaux cs*(6d 3 / 2), rb*(6 d 3 / 2) et rb*(6d 5 / 2) et avec les dielectriques : saphir (al 2o 3) (avec deux orientations differentes de l'axe de birefringence), yag (y 3al 5o 1 2) et silice vitreuse. Les niveaux atomiques mentionnes possedent tous une transition dipolaire en emission vers 12 m, domaine ou il existe un polariton de surface pour le saphir et le yag. Les mesures experimentales montrent qu'il existe, notamment pour le cas cs(6d 3 / 2)-saphir c, une force de vdw repulsive. On a aussi etudie l'effet de la birefringence du milieu dielectrique et montre le caractere critique de l'orientation cristalline pour la resonance de l'interaction. La technique spectroscopique utilise a ete la reflexion selective qui permet de sonder des atomes a une fraction de longueur d'onde ( 100 nm) de la paroi. Cette technique a du etre ici generalisee au cas d'une transition entre niveaux excites. Par ailleurs, a titre de reference spectroscopique pour des atomes libres, on a evalue l'elargissement et le deplacement collisionnel par technique d'absorption saturee sur la transition cs : 6p 1 / 2 6d 3 / 2 (876 nm).

•Jan 1, 1999•0 citations

Spectroscopie atomique avec un confinement nanométrique ou tridimensionnel Recherche d’un effet de température dans l’interaction Casimir-Polder en champ proche

Isabelle Maurin

L'attraction de surface van der Waals ou Casimir-Polder en champ proche est une interaction connue pour varier suivant l'inverse du cube de la distance de l'atome à la surface, pour des distances allant de 1 (détails structuraux négligeables) à 1000 nm (effets de propagation négligeables). Rares ont été les expériences qui ont testées effectivement cette dépendance. Nous avons développé une série d'expériences de spectroscopie analysant l'interaction de van der Waals en fonction de la distance atome - surface sur une vapeur d’atomes contenue dans une nanocellule et avons vérifié cette loi jusqu'à une distance de 20 nm. Nous avons ensuite étudié le comportement d'une vapeur confinée, à trois dimensions, dans les régions interstitielles d'une opale (réseau bidimensionnel de nanosphères). Nos expériences de spectroscopie de réflexion sur la raie de résonance du césium montrent, dans ce cas, des formes de raie sous-Doppler sur une large plage d’angles d’incidence. Ceci est conforme aux prévisions d'un calcul basé sur un indice effectif stratifié 1D que nous avons développé. Pour certaines incidences, en effet, il y a accord de phase entre la périodicité optique avec laquelle l’onde se propage dans l’opale et la distribution géométrique du milieu résonant à l’intérieur de l’opale. Sous ces conditions, la réponse résonnante fait interférer constructivement les interstices des premières couches et ceux des couches profondes. Les structures spectroscopiques étroites observées proviendraient donc bien du confinement tridimensionnel dans l'opale. Pour finir, nous avons évalué la dépendance en température de l’interaction de van der Waals avec la température de la surface. Nos expériences ont permis de vérifier les prédictions de l'électrodynamique quantique (QED) pour des températures aussi élevées que 1000 K. Nous avons montré que selon l’importance du couplage plus ou moins résonant entre l’émission d’un mode de surface d’une surface chauffée et son absorption par un atome, l’interaction atome-surface pouvait augmenter ou diminuer avec la température. L'atome se comporte alors comme une sonde quantique du champ proche émis par la surface chauffée.

•Dec 16, 2016•0 citations

Casimir-Polder interaction between caesium atoms and saphir's surface thermally emissivity

J. C. de Aquino Carvalho

Nous décrivons dans cette thèse des mesures spectroscopiques de réflexion sélective qui mettent en évidence les effets thermiques de l'interaction Casimir-Polder entre atome et surface. En régime de champ proche, cette interaction est gouvernée par un potentiel qui décroit avec le cube de la distance entre l'atome et la surface (régime van der Waals -vdW-de type dipôle-dipôle). Nous nous intéressons notamment aux niveaux excités du césium Cs (7P₁/₂) et Cs (7P₃/₂), qui possèdent un couplage dipolaire avec Cs (6D) à, respectivement, 12,15 µm et ~15 µm, interagissant avec une surface de saphir thermiquement émissive dont les modes émetteurs sont situés autour de 12,2 µm. Ainsi, ces niveaux respectifs niveaux sont sensibles à une interaction vdW résonante, ou non-résonante, que nous comparons expérimentalement Le résultat le plus important de cette thèse est l'observation expérimentale de la différence de comportement du potentiel vdW en fonction de la température de fenêtre (150-800 °C), pour les niveaux Cs(7P₁/₂) et Cs (7P₃/₂). Pour le niveau Cs (7P₁/₂) le potentiel vdW augment en fonction de la température, tandis que pour le niveau une légère décroissance est observée. Des expériences de spectroscopie de réflexion sélective sondant le niveau Cs (6P₁/₂), interagissant avec une surface de saphir chaude, ont aussi été réalisées, qui confirment pour ce niveau l'absence d'effet de température. Les prédictions théoriques sont raffinées par l'évaluation de la constante diélectrique du saphir en fonction de la température, à partir de données nouvelles d'émissivité fournies par le groupe CEMHTI à Orléans. Enfin, utilisant la fluorescence rétrodiffuse comme diagnostic pour la cellule chaude de Cs lorsque l'excitation était faite sur les niveaux Cs (6P ₁/₂) et Cs (7P ₁/₂), nous avons interprété de façon plus consistante que les propositions précédentes de la littérature, des structures sub-Doppler observées dans l'excitation de la fluorescence au voisinage de la fenêtre.

•Jul 9, 2018•0 citations
Dans cette thèse nous avons étudié différents aspects de l'interaction entre un atome et une surface diélectrique. Nous avons notamment recherché expérimentalement des situations où l'interaction de van der Waals à longue portée varie avec la population thermique de photons du vide, telle qu'imposée par un équilibre avec l'environnement. Une variation avec la température est prévue lorsqu'il y a un couplage virtuel résonnant en champ proche entre l'émission thermique de la surface (dans l'IR) et une absorption atomique. Notre recherche a porté sur l'interaction entre Cs(8P) et une surface de CaF2 en utilisant la spectroscopie de réflexion sélective. Jusqu'à présent, les valeurs expérimentales du coefficient C3 de l'interaction de van der Waals sont en contradiction avec les prédictions théoriques. Nous avons pourtant raffiné les prédictions théoriques en introduisant dans les calculs la dépendance en température de la constante diélectrique, à partir de nouvelles mesures de la réflectance sur des surfaces de saphir, CaF2 et BaF2 effectués à différentes températures. Nous avons, en outre, observé, sur une expérience auxiliaire d'absorption saturée, des raies inédites autour de la transition 6S1/2→8P, que nous avons attribuées à des dimères spécifiquement formés par nos faisceaux lasers. Ces raies apparaissent pour des densités de vapeur inhabituellement faibles. A un régime de plus faible distance de l'interaction atome-surface, où le potentiel combine attraction van der Waals et répulsion au voisinage immédiat de la surface, nous avons analysé la possibilité d'observer des oscillations de Bloch, en considérant le cas d'un atome d'Helium adsorbé sur une surface de LiF et soumis à une force externe.
Dans cette these nous avons etudie differents aspects de l'interaction entre un atome et une surface dielectrique. Nous avons notamment recherche experimentalement des situations ou l'interaction de van der Waals a longue portee varie avec la population thermique de photons du vide, telle qu'imposee par un equilibre avec l'environnement. Une variation avec la temperature est prevue lorsqu'il y a un couplage virtuel resonnant en champ proche entre l'emission thermique de la surface (dans l'IR) et une absorption atomique. Notre recherche a porte sur l'interaction entre Cs(8P) et une surface de CaF2 en utilisant la spectroscopie de reflexion selective. Jusqu'a present, les valeurs experimentales du coefficient C3 de l'interaction de van der Waals sont en contradiction avec les predictions theoriques. Nous avons pourtant raffine les predictions theoriques en introduisant dans les calculs la dependance en temperature de la constante dielectrique, a partir de nouvelles mesures de la reflectance sur des surfaces de saphir, CaF2 et BaF2 effectues a differentes temperatures. Nous avons, en outre, observe, sur une experience auxiliaire d'absorption saturee, des raies inedites autour de la transition 6S1/2→8P, que nous avons attribuees a des dimeres specifiquement formes par nos faisceaux lasers. Ces raies apparaissent pour des densites de vapeur inhabituellement faibles. A un regime de plus faible distance de l'interaction atome-surface, ou le potentiel combine attraction van der Waals et repulsion au voisinage immediat de la surface, nous avons analyse la possibilite d'observer des oscillations de Bloch, en considerant le cas d'un atome d'Helium adsorbe sur une surface de LiF et soumis a une force externe.
Nous décrivons dans cette thèse des mesures spectroscopiques de réflexion sélective qui mettent en évidence les effets thermiques de l'interaction Casimir-Polder entre atome et surface. En régime de champ proche, cette interaction est gouvernée par un potentiel qui décroit avec le cube de la distance entre l'atome et la surface (régime van der Waals -vdW-de type dipôle-dipôle). Nous nous intéressons notamment aux niveaux excités du césium Cs (7P₁/₂) et Cs (7P₃/₂), qui possèdent un couplage dipolaire avec Cs (6D) à, respectivement, 12,15 µm et ~15 µm, interagissant avec une surface de saphir thermiquement émissive dont les modes émetteurs sont situés autour de 12,2 µm. Ainsi, ces niveaux respectifs niveaux sont sensibles à une interaction vdW résonante, ou non-résonante, que nous comparons expérimentalement Le résultat le plus important de cette thèse est l'observation expérimentale de la différence de comportement du potentiel vdW en fonction de la température de fenêtre (150-800 °C), pour les niveaux Cs(7P₁/₂) et Cs (7P₃/₂). Pour le niveau Cs (7P₁/₂) le potentiel vdW augment en fonction de la température, tandis que pour le niveau une légère décroissance est observée. Des expériences de spectroscopie de réflexion sélective sondant le niveau Cs (6P₁/₂), interagissant avec une surface de saphir chaude, ont aussi été réalisées, qui confirment pour ce niveau l'absence d'effet de température. Les prédictions théoriques sont raffinées par l'évaluation de la constante diélectrique du saphir en fonction de la température, à partir de données nouvelles d'émissivité fournies par le groupe CEMHTI à Orléans. Enfin, utilisant la fluorescence rétrodiffuse comme diagnostic pour la cellule chaude de Cs lorsque l'excitation était faite sur les niveaux Cs (6P ₁/₂) et Cs (7P ₁/₂), nous avons interprété de façon plus consistante que les propositions précédentes de la littérature, des structures sub-Doppler observées dans l'excitation de la fluorescence au voisinage de la fenêtre.
Nous rapportons ici la premiere observation optique de l'interaction de surface de type Van der Waals (VW) entre un dielectrique et une vapeur d'atomes dans des etats excites de courte duree de vie. Nous presentons tout d'abord les principes et une theorie generale de la reflexion selective (sr), technique spectroscopique lineaire dans laquelle on mesure la variation resonnante de la reflectivite a l'interface entre un milieu transparent et une vapeur atomique: on sonde ainsi le voisinage de la paroi. Nous montrons qu'une modulation de frequence (fm) judicieuse permet, en incidence normale, d'eliminer l'elargissement doppler: la reponse alors detectee est celle des atomes qui interagissent le plus longtemps avec la surface. Le developpement de la theorie de la sr est poursuivi pour des atomes en interaction avec la surface puis plus particulierement pour le terme VW en specifiant une frequence de resonance inversement proportionnelle au cube de la distance a la surface. Nous presentons ensuite les experiences, qui consistent a comparer des spectres de sr-fm a des spectres d'absorption saturee en volume enregistres simultanement. Elles ont ete realisees principalement a l'interface entre une fenetre de saphir et une vapeur de cesium excitee par laser sur la premiere ou la deuxieme resonance (852 et 455 nm). On observe des effets (deplacements de frequence, vers le rouge comme attendu d'un potentiel attractif, distorsion des formes de raies) sensibles sur la premiere resonance et beaucoup plus marques encore sur la seconde. L'interpretation des spectres dans le cadre du modele theorique pour VW est tres coherente (deplacements et elargissements variant lineairement avec la pression mais force VW restant constante, etc. . . ) et demontre la grande sensibilite de la sr-fm aux effets de surface a longue portee
Dans ce memoire, on decrit des experiences qui mettent en evidence une resonance dans l'interaction de surface a longue portee, du type de van der waals (vdw), entre un atome et une paroi dielectrique. Le processus elementaire a l'origine de cette interaction est un couplage entre une emission virtuelle de l'atome excite et l'excitation virtuelle d'un mode electromagnetique de surface (polariton de surface). Selon le couplage entre la transition virtuelle et le polariton de surface, ce type d'interaction permet d'avoir, pour la partie dispersive du couplage, un potentiel de vdw exalte par rapport a celui obtenu dans le cas d'une surface conductrice ideale, et avec un potentiel vdw qui devient eventuellement repulsif. Les experiences decrites ont ete faites sur les niveaux cs*(6d 3 / 2), rb*(6 d 3 / 2) et rb*(6d 5 / 2) et avec les dielectriques : saphir (al 2o 3) (avec deux orientations differentes de l'axe de birefringence), yag (y 3al 5o 1 2) et silice vitreuse. Les niveaux atomiques mentionnes possedent tous une transition dipolaire en emission vers 12 m, domaine ou il existe un polariton de surface pour le saphir et le yag. Les mesures experimentales montrent qu'il existe, notamment pour le cas cs(6d 3 / 2)-saphir c, une force de vdw repulsive. On a aussi etudie l'effet de la birefringence du milieu dielectrique et montre le caractere critique de l'orientation cristalline pour la resonance de l'interaction. La technique spectroscopique utilise a ete la reflexion selective qui permet de sonder des atomes a une fraction de longueur d'onde ( 100 nm) de la paroi. Cette technique a du etre ici generalisee au cas d'une transition entre niveaux excites. Par ailleurs, a titre de reference spectroscopique pour des atomes libres, on a evalue l'elargissement et le deplacement collisionnel par technique d'absorption saturee sur la transition cs : 6p 1 / 2 6d 3 / 2 (876 nm).
L'attraction de surface van der Waals ou Casimir-Polder en champ proche est une interaction connue pour varier suivant l'inverse du cube de la distance de l'atome à la surface, pour des distances allant de 1 (détails structuraux négligeables) à 1000 nm (effets de propagation négligeables). Rares ont été les expériences qui ont testées effectivement cette dépendance. Nous avons développé une série d'expériences de spectroscopie analysant l'interaction de van der Waals en fonction de la distance atome - surface sur une vapeur d’atomes contenue dans une nanocellule et avons vérifié cette loi jusqu'à une distance de 20 nm. Nous avons ensuite étudié le comportement d'une vapeur confinée, à trois dimensions, dans les régions interstitielles d'une opale (réseau bidimensionnel de nanosphères). Nos expériences de spectroscopie de réflexion sur la raie de résonance du césium montrent, dans ce cas, des formes de raie sous-Doppler sur une large plage d’angles d’incidence. Ceci est conforme aux prévisions d'un calcul basé sur un indice effectif stratifié 1D que nous avons développé. Pour certaines incidences, en effet, il y a accord de phase entre la périodicité optique avec laquelle l’onde se propage dans l’opale et la distribution géométrique du milieu résonant à l’intérieur de l’opale. Sous ces conditions, la réponse résonnante fait interférer constructivement les interstices des premières couches et ceux des couches profondes. Les structures spectroscopiques étroites observées proviendraient donc bien du confinement tridimensionnel dans l'opale. Pour finir, nous avons évalué la dépendance en température de l’interaction de van der Waals avec la température de la surface. Nos expériences ont permis de vérifier les prédictions de l'électrodynamique quantique (QED) pour des températures aussi élevées que 1000 K. Nous avons montré que selon l’importance du couplage plus ou moins résonant entre l’émission d’un mode de surface d’une surface chauffée et son absorption par un atome, l’interaction atome-surface pouvait augmenter ou diminuer avec la température. L'atome se comporte alors comme une sonde quantique du champ proche émis par la surface chauffée.
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