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Detection of a single erbium ion in a nanoparticle

Chetan Deshmukh

Published Apr 29, 2022• 0 citations
Publisher

Abstract

Encoding information into quantum mechanical properties of a system can lead to applications many fields, including computing and communication. Devices that will enable these applications could be part of a quantum network in the future. Quantum networks can be implemented using nodes that have the ability to generate and store entanglement efficiently for long durations as well as to process quantum information. The nodes also need to be interfaced with photons, which can faithfully carry information over long distances. Single rare-earth ions doped in crystals offer all these capabilities. The main goal of this thesis was to detect a single erbium ion, which operates in the telecommunication wavelength, and to investigate its feasibility as a spin-photon interface. Detecting a single erbium is challenging due to its low emission rate, but it can be aided by Purcell-enhancing its emission via coupling to an optical cavity. In this thesis, we utilize erbium ions doped into nanoparticles, which facilitates their integration into cavities with small mode-volumes. In addition, nanoparticles provide the confinement required to individually manipulate spatially close-by single ion qubits, which is required for dipolar quantum gates. We hence first study the optical coherence properties of Er:Y2O3 nanoparticles at cryogenic temperatures. We identify the limiting mechanisms and identify avenues for improvement in the future. We also study the optical and spin coherence properties of Pr:Y2O3, which is a promising alternative to erbium. Fiber-based microcavities can achieve high Purcell factors as they can simultaneously realize high finesse and small mode-volume. They are also ideally suited to be coupled to nanoparticles due to their tuning capabilities. However, stabilizing such a cavity inside a cryogenic environment is challenging. We hence first describe the construction of a custom setup, which enables us to stabilize the cavity while being coupled to a suitable nanoparticle. Utilizing the first iteration of this setup, we then report on the coupling of Er:Y2O3 nanoparticles to a fiber-based high finesse microcavity. We achieve an average Purcell factor of 14 for a small ensemble of ions, while a small subset of ions show Purcell factor up to 70. We explain the obtained multi-exponential decay behaviour using a detailed model. Furthermore, we demonstrate dynamic control of the Purcell-enhanced emission by tuning the cavity resonance on a time-scale faster than the spontaneous emission rate of the ions. This allows us to extract the natural lifetime of the ions as well as to shape the waveform of the emitted photons. However, we conclude that the achieved signal-to-noise ratio is not high enough to resolve single erbium ions. For the final experiment, we operate the second iteration of the setup, which improves our sensitivity to single erbium ions by more than a factor 50. This enables us to demonstrate the first detection of a single erbium ion in a nanoparticle. The ion exhibits a Purcell factor of 60, leading to a cavity enhanced lifetime of 225 us, and a homogeneous linewidth of 380 MHz. The counts received from the ion show a clear saturation and we measure the second-order auto-correlation of the emitted photons to be 0.59, which reduces to 0.29 after background-subtraction. This is strong evidence that the photons are emitted by a single erbium ion. Our work opens the path for exploring single rare-earth-ions doped into nanoparticles as spin-photon interfaces for quantum information processing. La codificación de la información en las propiedades mecánico-cuánticas de un sistema puede dar lugar a aplicaciones en muchos campos, como la informática y la comunicación. Podemos imaginar que los dispositivos que permitan estas aplicaciones formen parte de una red cuántica en el futuro. Las redes cuánticas pueden implementarse utilizando nodos que tengan la capacidad de generar y almacenar el entrelazamiento de forma eficiente durante largos periodos de tiempo, así como de procesar la información cuántica. Los nodos también necesitan una interfaz con fotones, ya que estos pueden transportar fielmente la información a largas distancias. Los iones individuales de tierras raras dopados en cristales ofrecen todas estas capacidades. El objetivo principal de esta tesis fue detectar un ion individual de erbio, que opera en la longitud de onda de las telecomunicaciones, e investigar su viabilidad como interfaz espín-fotón. La detección de un ion individual de erbio es un reto debido a su baja tasa de emisión, pero esta puede mejorarse mediante el acoplamiento a una cavidad óptica, debido al efecto Purcell. En esta tesis, utilizamos iones de erbio dopados en nanopartículas, lo que facilita su integración a cavidades con volúmenes de modo pequeños. Además, las nanopartículas proporcionan el confinamiento necesario para manipular bits cuánticos de iones individuales cercanos espacialmente, lo cual es necesario para construir puertas cuánticas dipolares. Por ello, estudiamos primero las propiedades de coherencia óptica de las nanopartículas de Er:Y2O3 a temperaturas criogénicas. Identificamos los mecanismos limitantes e identificamos las vías de mejora en el futuro. También estudiamos las propiedades de coherencia óptica y de espín de Pr:Y2O3, que es una alternativa prometedora al erbio. Las microcavidades basadas en fibra pueden alcanzar elevados factores de Purcell, ya que pueden lograr simultáneamente una gran finura y un pequeño volumen de modo. También son idóneas para ser acopladas a nanopartículas debido a su capacidad para ajustar la frecuencia de resonancia. Sin embargo, estabilizar una cavidad de este tipo en un entorno criogénico es un reto. Primero, describimos la construcción de un sistema personalizado que nos permitió estabilizar la cavidad mientras se acoplaba a una nanopartícula adecuada. Utilizando la primera iteración de esta configuración, informamos sobre el acoplamiento de nanopartículas de Er:Y2O3 a una microcavidad de alta precisión basada en fibra. Conseguimos un factor Purcell medio de 14 para un pequeño conjunto de iones, mientras que un pequeño subconjunto de iones mostró un factor Purcell de hasta 70. Explicamos el comportamiento de decaimiento multiexponencial obtenido utilizando un modelo detallado. Además, demostramos el control dinámico de la emisión potenciada por el efecto Purcell ajustando la resonancia de la cavidad en una escala de tiempo más rápida que la tasa de emisión espontánea de los iones. Esto nos permitió extraer el tiempo de vida natural de los iones, así como moldear la forma de onda de los fotones emitidos. Para el experimento final, operamos la segunda iteración de la configuración, que mejoró nuestra sensibilidad a los iones individuales de erbio en más de un factor 50. Esto nos permitió demostrar la primera detección de un ion de erbio en una nanopartícula. El ión presentó un factor Purcell de 60, lo que da un tiempo de vida realzado por la cavidad de 225 us, y un ancho de línea homogéneo de 380 MHz. Los recuentos recibidos del ion mostraron una clara saturación y la medida de autocorrelación de segundo orden de los fotones emitidos resultó en 0,59, que se reduce a 0,29 tras la sustracción de fondo. Esto es una fuerte evidencia de que los fotones son emitidos por un ion individual de erbio. Nuestro trabajo abre el camino para explorar los iones individuales de tierras raras dopados en nanopartículas como interfaces de espín-fotón para el procesamiento de información cuántica

DOI
10.5821/dissertation-2117-368244

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Single rare earth ions for quantum computing nodes

Eduardo Beattie

(English) Despite decades of research, practical quantum computing and long-distance quantum communication remain elusive, hindered by significant challenges in current platforms. Single rare earth ions (SREI) in the solid state offer a promising alternative, with potential to form quantum computing nodes containing around 100 highly connected qubits capable of photonic networking. Nanoparticles are ideal for this system, as they enable high doping concentrations for strong interactions while maintaining the required spectral distinguishability. SREI experiments benefit from optical cavities that enhance emission via the Purcell effect. The open-access Fabry–Perot fiber cavity, formed by a fiber-tip micromirror and a planar or fiber mirror, is particularly versatile: a wide range of emitters can be integrated on the mirror surface, optical access is easy via the fiber, and three-dimensional tunability is possible. This flexibility has enabled studies across various quantum emitters and 2D materials. This thesis presents our work developing the SREI platform using nanoparticles in fiber cavities. It begins with an introduction to quantum computing, quantum communication with quantum repeaters, and rare earth ions as a basis for quantum computers, along with an overview of our experimental design. A review of background knowledge follows, covering optical cavities, the Purcell effect, the optical Bloch equations, and single-photon light statistics. The absence of commercial nanopositioners suitable for controlling our fiber cavity led us to design our own. This positioner enabled the first detection of single ions in nanoparticles. We studied the ⁴I15/2 → ⁴I13/2 transition at 1535 nm in 20 ppm erbium-doped 150 nm Y₂O₃ nanoparticles, and identified an ion with excellent spectral stability, a linewidth of 3.8(3) MHz, and a g(2)(0) compatible with a perfect single emitter. We then developed a significantly improved second positioner with 2.5 pm RMS stability, 130 µm × 130 µm XY scan range, and MHz-rate cavity modulation, all at 1.65 K in a closed-cycle cryostat. The broad potential of fiber cavities enhances this device's impact, marking it as one of the thesis's main contributions. Equipped with this improved positioner, we proceeded with a new experiment to detect interactions between single ions. We studied the ³H₄ → ¹1D₂ transition at 619 nm in two sets of praseodymium-doped Y₂O₃ nanoparticles, but were so far unable to observe any praseodymium emission in the cavity. To diagnose why this was happening, we performed additional experiments with a confocal microscope, which confirmed the presence of praseodymium in a majority of objects and found the absorption resonance near where we expected. The thesis ends with conclusions and future directions, including emission shaping and a novel microscopy technique. A closing reflection on this work and recent breakthroughs in the field paints a promising future for quantum information technologies. (Català) Malgrat dècades de recerca, la computació quàntica pràctica i la comunicació quàntica a llarga distància segueixen estant fora del nostre abast a causa dels grans reptes de les plataformes actuals. Els ions individuals de terres rares (SREI) en estat sòlid són una alternativa prometedora, amb el potencial de formar nodes de computació quàntica amb uns 100 qubits altament connectats i amb capacitat d'interconnexió fotònica. Les nanopartícules són ideals per a aquest sistema, ja que permeten altes concentracions d'ions que reforcen les interaccions sense comprometre la distingibilitat espectral. Els experiments amb SREI es beneficien de les cavitats òptiques, que milloren l'emissió gràcies a l'efecte Purcell. La cavitat de fibra Fabry–Perot d'accés obert, formada per un micromirall a la punta d'una fibra i un mirall pla o de fibra, és especialment versàtil: permet integrar una àmplia varietat d'emissors en la superfície del mirall, ofereix un fàcil accés òptic a través de la fibra i es pot ajustar tridimensionalment. Aquesta flexibilitat ha permès l'estudi de diversos emissors quàntics i materials bidimensionals. Aquesta tesi presenta el treball que hem realitzat per desenvolupar la plataforma SREI utilitzant nanopartícules en cavitats de fibra. Comença amb una introducció a la computació quàntica, la comunicació quàntica amb repetidors quàntics i els ions de terres rares com a base per a ordinadors quàntics, juntament amb una descripció del nostre disseny experimental. A continuació, es cobreixen els fonaments teòrics, incloent-hi les cavitats òptiques, l'efecte Purcell, les equacions de Bloch òptiques i les estadístiques de la llum d'un sol fotó. La manca de nanoposicionadors comercials adequats per controlar la nostra cavitat de fibra ens va portar a dissenyar-ne un de propi. Aquest posicionador va permetre la primera detecció d'ions individuals en nanopartícules. En estudiar la transició ⁴I15/2 → ⁴I13/2 a 1535 nm en nanopartícules de Y₂O₃ de 150 nm de diàmetre dopades amb 20 ppm d'erbi, vam identificar un ió amb una exceŀlent estabilitat espectral, un ample de línia de 3.8(3) MHz, i un g(2)(0) compatible amb un emissor individual perfecte. Després, vam desenvolupar un segon posicionador, significativament millorat, amb una estabilitat RMS de 2.5 pm, un rang d'escaneig XY de 130 µm × 130 µm, i una modulació de cavitat en el rang de MHz, tot això a 1.65 K en un criòstat de cicle tancat. El gran potencial de les cavitats de fibra augmenta l'impacte d'aquest dispositiu, convertint-lo en una de les principals contribucions d’aquesta tesi. Amb aquest posicionador millorat, vam realitzar un nou experiment per detectar interaccions entre ions individuals. Vam estudiar la transició ³H₄ → ¹1D₂ a 619 nm en dos conjunts de nanopartícules de Y₂O₃ dopades amb praseodimi, però no vam poder observar cap emissió en la cavitat. Per diagnosticar el problema, vam dur a terme experiments addicionals amb un microscopi confocal, que va confirmar la presència de praseodimi en la majoria d'objectes i va trobar la ressonància d'absorció a prop de la freqüència esperada. El capítol final presenta les conclusions i línies de recerca futures, incloent-hi la modulació de l'emissió i una nova tècnica de microscòpia. Una última reflexió sobre aquest treball i els avenços recents en el camp preveu un futur prometedor per a les tecnologies d'informació quàntica. (Español) A pesar de décadas de investigación, la computación cuántica práctica y comunicación cuántica a larga distancia siguen sin estar a nuestro alcance debido a los grandes desafíos de las plataformas actuales. Los iones individuales de tierras raras (SREI) en estado sólido son una alternativa prometedora, con el potencial de formar nodos de computación cuántica con unos 100 qubits altamente conectados y con capacidad de interconexión fotónica. Las nanopartículas son ideales para este sistema, ya que permiten altas concentraciones de iones que fortalecen las interacciones sin comprometer la distinguibilidad espectral. Los experimentos con SREI se benefician de las cavidades ópticas, que mejoran la emisión gracias al efecto Purcell. La cavidad de fibra Fabry–Perot de acceso abierto, formada por un microespejo en la punta de una fibra y un espejo plano o de fibra, es especialmente versátil: permite integrar una amplia variedad de emisores en la superficie del espejo, ofrece fácil acceso óptico a través de la fibra y se puede ajustar tridimensionalmente. Esta flexibilidad ha permitido el estudio de diversos emisores cuánticos y materiales bidimensionales. Esta tesis presenta el trabajo que hicimos para desarrollar la plataforma SREI utilizando nanopartículas en cavidades de fibra. Comienza con una introducción a la computación cuántica, la comunicación cuántica con repetidores cuánticos y los iones de tierras raras como base para computadoras cuánticas, junto con una descripción de nuestro diseño experimental. A continuación se cubren los fundamentos teóricos, incluyendo cavidades ópticas, el efecto Purcell, las ecuaciones de Bloch ópticas y las estadísticas de luz de un solo fotón. La falta de nanoposicionadores comerciales adecuados para controlar nuestra cavidad de fibra nos llevó a diseñar uno propio. Este posicionador permitió la primera detección de iones individuales en nanopartículas. Estudiamos la transición ⁴I15/2 → ⁴I13/2 a 1535 nm en nanopartículas de Y₂O₃ de 150 nm de diámetro dopadas con 20 ppm de erbio e identificamos un ión con excelente estabilidad espectral, un ancho de línea de 3.8(3) MHz, y un g(2)(0) compatible con un emisor individual perfecto. Luego desarrollamos un segundo posicionador significativamente mejorado, con una estabilidad RMS de 2.5 pm, un rango de escaneo XY de 130 µm × 130 µm, y una modulación de cavidad en el rango de MHz, todo a 1.65 K en un criostato de ciclo cerrado. El amplio potencial de las cavidades de fibra aumenta el impacto de este dispositivo, convirtiéndolo en una de las principales contribuciones de esta tesis. Con este posicionador mejorado, realizamos un nuevo experimento para detectar interacciones entre iones individuales. Estudiamos la transición ³H₄ → ¹1D₂ a 619 nm en dos conjuntos de nanopartículas de Y₂O₃ dopadas con praseodimio, pero hasta ahora no conseguimos observar ninguna emisión de praseodimio en la cavidad. Para diagnosticar el problema, realizamos experimentos adicionales con un microscopio confocal, que confirmó la presencia de praseodimio en la mayoría de los objetos y encontró la resonancia de absorción cerca de la frecuencia esperada. La tesis termina con conclusiones y futuras líneas de investigación, incluyendo la modulación de la emisión y una nueva técnica de microscopía. Una reflexión final sobre este trabajo y los avances recientes en el campo presenta un futuro prometedor para las tecnologías de información cuántica.

•Mar 26, 2025•0 citations

Coupling Quantum Circuits to Magnetic Molecular Qubits

Jenkins Sánchez, Marco David, Luis Vitalla, Fernando María

Uno de los retos actuales en el campo de la información es la construcción de un ordenador cuántico. En un ordenador cuántico se sustituye la unidad de información de los ordenadores clásicos, el bit, por un bit cuántico o qubit. El principio de superposición, inherente a la física cuántica, permite entonces manejar estados "superposición". Esta posibilidad abre una puerta a la implementación de nuevos algoritmos y podría permitir simulaciones y cálculos impracticables con tecnologías clásicas. Los tres obstáculos principales a la hora de construir un ordenador cuántico son: - Encontrar sistemas físicos que tengan las propiedades adecuadas para ser qubits. Se buscan principalmente que sean equivalentes a un sistema cuántico de dos niveles en el régimen de trabajo. Existen sistemas que, de forma natural, ya presentan esta característica, por ejemplo espines nucleares, atómicos o moleculares o dipolos eléctricos. Por otro lado, también existen sistemas sintéticos que pueden fabricarse con las características deseadas. Estos últimos son determinados circuitos cuánticos como los qubits de carga o qubits de flujo (superconductores). - Encontrar sistemas para inicializar, leer, escribir y manipular los qubits así como para acoplarlos entre sí generando entrelazamiento cuántico y creando puertas lógicas cuánticas. Los qubits no solo tienen que almacenar información, sino que además deben poder ser manipulados de forma efectiva. Asimismo, la información ha de ser transferida de un lugar del sistema a otro (bus cuántico). La forma más natural de manipular los distintos qubits es mediante su acoplo a radiación electromagnética. Los fotones son de forma natural objetos cuánticos y ofrecen un muy efectivo medio para la transferencia de información cuántica. - Mantener la coherencia cuántica de los qubits. Los sistemas y efectos cuánticos son típicamente muy sensibles a perturbaciones externas y cualquier interacción con el entorno puede destruir su coherencia. La necesidad de aislarlos adecuadamente del entorno compite directamente con la facilidad de manipularlos y ponerlos en interacción mutua. En este contexto, tiene especial importancia el estudio de la interacción de fotones individuales con sistemas cuánticos candidatos a ser qubits. El ejemplo arquetípico para el estudio de esta interacción son los sistemas de electrodinámica cuántica de cavidades (Cavity Quantum Electrodynamics o CQED en inglés). Éstos consisten en un sistema cuántico de dos niveles acoplado a único modo de la radiación electromagnética, por ejemplo, a fotones almacenados en una cavidad. La intensidad del acoplo fotón-qubit ha de superar las frecuencias de coherencia de ambos subsistemas. Este régimen de acoplo fuerte permite que, durante el tiempo de vida del sistema, se pueda realizar un numero suficientemente elevado de operaciones. Con el objeto de aumentar el acoplo entre los fotones de una cavidad y un qubit, se han investigado distintos tipos de cavidades y qubits que permiten alcanzar el régimen de acoplo fuerte. Uno de los más interesantes es lo que ahora se conoce como electrodinámica cuántica de circuitos (Circuit QED), que consiste en usar tecnologías de circuitos integrados y superconductores para fabricar cavidades y qubits adaptados para aplicaciones en el procesado cuántico de información. Uno de los sistemas más utilizados en Circuit QED es el qubit de carga (Cooper pair box) acoplado a través de la componente eléctrica del campo a un resonador coplanar superconductor (superconducting coplanar waveguide resonator). La geometría de una guía de ondas coplanar permite aumentar la densidad de energía electromagnética (y por consiguiente el acoplo) con respecto a una cavidad tridimensional estándar. Este sistema presenta acoplo fuerte y permite la realización de operaciones sobre el qubit e incluso entrelazar múltiples qubits acoplados a la misma cavidad. Sistemas candidatos a qubits que se acoplan al campo magnético, como por ejemplo sistemas de espines de estado sólido, también son interesantes por sus posibles aplicaciones para el almacenamiento de información cuántica y para proporcionar una interconexión entre fotones de radio-frecuencias con fotones ópticos. Experimentos realizados en los últimos años demuestran la posibilidad de acoplar coherentemente centros NV y P1 de diamante con circuitos cuánticos como resonadores superconductores o qubits de flujo. Estos defectos en diamante actúan como sistemas de espín 1 y se acoplan colectivamente al circuito proporcionando un aumento en el acoplo proporcional a la raíz cuadrada de número de espines. El acoplo fuerte se consigue gracias a este factor junto con la alta coherencia de los centros magnéticos (tiempos de coherencia de 1-2 ms a temperatura ambiente). También se ha demostrado acoplo fuerte magnético, incluso a temperatura ambiente, entre radicales paramagnéticos de spin 1/2 y cavidades de microondas tridimensionales. El uso qubits de espín abre también la posibilidad a otros sistemas algo más complejos. Los "single molecule magnets" (moléculas imán ó SMMs) son moléculas organometálicas formadas por un núcleo de alto espín rodeado de ligandos orgánicos que, de forma natural, se organizan en cristales moleculares. El alto valor de su espín puede permitir que el régimen de acoplo fuerte sea más fácil de alcanzar y podría llevar a su aplicación como memorias cuánticas. Los SMMs son también interesantes por que permiten manipular químicamente sus propiedades para distintas aplicaciones. Si nos restringimos solo al campo de la información cuántica, estos sistemas pueden actuar no sólo como qubits individuales sino que se pueden diseñar para que una única molécula contenga múltiples qubits débil o fuertemente entrelazados, para actuar como puertas lógicas o como simuladores cuánticos. Muchas de las aplicaciones de SMMs más sofisticados requieren acoplar moléculas individuales al campo magnético de un resonador, un reto aún más complicado que el acoplo a cristales macroscópicos. Si este límite fuera alcanzable, se podrían utilizar circuitos supercondutores para manipular y transferir coherentemente información entre qubits de espín, proporcionando una arquitectura adecuada para implementar un procesador cuántico de espines. Si nos inspiramos en los sistemas de Circuit QED, podemos imaginar construir un sistema similar donde se colocarían moléculas individuales en las posiciones de la cavidad donde haya máximo campo magnético para el modo deseado de las microondas. Los espines podrían entonces sintonizarse individualmente utilizando campos magnéticos locales para ponerlos en resonancia con la cavidad e intercambiarían información. El principal objetivo en esta tesis, es comprobar la viabilidad de propuestas como esta y dar los primeros pasos hacia su realización. Los acoplos alcanzables en la actualidad para espines individuales son todavía demasiado bajos como para superar sus los límites impuestos por sus tiempos de coherencia. Esto nos deja con dos alternativas para mejorar el acoplo: - Encontrar sistemas de espín con mejores propiedades (tanto acoplo más fuerte como mejor coherencia) - Modificar las cavidades para aumentar el campo magnético y, por tanto, el acoplo. Teniendo esto en cuenta, los objetivos concretos de la tesis son: - Establecer que características deben tener los sistemas de espín para acoplarse fuertemente con un circuito cuántico - Estudiar las propiedades de diferentes familias de SMMs y ver si cumplen con las condiciones requeridas para el acoplo fuerte, tanto en forma de cristales moleculares como de moléculas individuales. - Diseñar nuevos resonadores de Circuit QED para concentrar el campo de microondas en regiones, optimizando así la interacción con pequeños grupos de espines o moléculas magnéticas. Explorar también si estas modificaciones cambian de forma sustancial las propiedades básicas del resonador.

•Jan 1, 2015•1 citation

Dynamic control of Purcell enhanced emission of erbium ions in nanoparticles

Bernardo Casabone, Chetan Deshmukh, Shuping Liu +6 more

The interaction of single quantum emitters with an optical cavity enables the realization of efficient spin-photon interfaces, an essential resource for quantum networks. The dynamical control of the spontaneous emission rate of quantum emitters in cavities has important implications in quantum technologies, e.g., for shaping the emitted photons' waveform or for driving coherently the optical transition while preventing photon emission. Here we demonstrate the dynamical control of the Purcell enhanced emission of a small ensemble of erbium ions doped into a nanoparticle. By embedding the nanoparticles into a fully tunable high finesse fiber based optical microcavity, we demonstrate a median Purcell factor of 15 for the ensemble of ions. We also show that we can dynamically control the Purcell enhanced emission by tuning the cavity on and out of resonance, by controlling its length with sub-nanometer precision on a time scale more than two orders of magnitude faster than the natural lifetime of the erbium ions. This capability opens prospects for the realization of efficient nanoscale quantum interfaces between solid-state spins and single telecom photons with controllable waveform, for non-destructive detection of photonic qubits, and for the realization of quantum gates between rare-earth ion qubits coupled to an optical cavity.

arXiv:2001.08532•Nature Communications•Jun 11, 2021•71 citations

Dynamic control of Purcell enhanced emission of erbium ions in nanoparticles

Bernardo Casabone, Chetan Deshmukh, Shuping Liu +6 more

Abstract The interaction of single quantum emitters with an optical cavity enables the realization of efficient spin-photon interfaces, an essential resource for quantum networks. The dynamical control of the spontaneous emission rate of quantum emitters in cavities has important implications in quantum technologies, e.g., for shaping the emitted photons’ waveform or for driving coherently the optical transition while preventing photon emission. Here we demonstrate the dynamical control of the Purcell enhanced emission of a small ensemble of erbium ions doped into a nanoparticle. By embedding the nanoparticles into a fully tunable high finesse fiber based optical microcavity, we demonstrate a median Purcell factor of 15 for the ensemble of ions. We also show that we can dynamically control the Purcell enhanced emission by tuning the cavity on and out of resonance, by controlling its length with sub-nanometer precision on a time scale more than two orders of magnitude faster than the natural lifetime of the erbium ions. This capability opens prospects for the realization of efficient nanoscale quantum interfaces between solid-state spins and single telecom photons with controllable waveform, for non-destructive detection of photonic qubits, and for the realization of quantum gates between rare-earth ion qubits coupled to an optical cavity.

•Jan 1, 2021•17 citations

Quanthum coherence and correlations in photonic qubits and photoactive hybrid organometallic perovskite systems [recurso electrónico]

Melo Luna, Carlos Andrés

Las últimas dos décadas han sido testigos de tremendos avances y desarrollos en la ciencia y tecnología de la información cuántica, debido principalmente al uso de recursos físico-cuánticos, tales como la coherencia y el entrelazamiento. La formalización del concepto de computación cuántica universal por D. Deutsch en 1985 ha madurado hacia iniciativas comerciales que apuntan a acelerar la implementación física de una computadora cuántica práctica. Hasta ahora, dicha tecnología cuántica se ha impulsado como procesadores de información que se basan principalmente en bits cuánticos (qubits) superconductores. Otros desarrollos hacen uso de los estados cuánticos de los fotones en conjunción con otros registradores cuánticos basados en electrones, átomos, moléculas, sistemas artificiales, entre otros. Aunque, para cualquier caso, las tecnologías de qubit múltiples aún están bajo intensa investigación y desarrollos en los que la temperatura y el tamaño del registrador cuántico son cuestiones esenciales. Sin embargo, toda posible implementación física de dispositivos de procesamiento de información cuántica tiene en común las propiedades fundamentales de los sistemas cuánticos: interferencia, coherencia y entrelazamiento. En esta tesis, tratamos el estudio de la coherencia cuántica y el entrelazamiento en qubits (codificados en base a la polarización) y los materiales cuánticos (que operan a temperatura ambiente) para analizar el papel de las correlaciones cuánticas y la decoherencia para fines de procesamiento de información. La investigación actual se divide en dos partes principales: la primera comienza con el análisis de la influencia de un medio birrefringente sobre el entrelazamiento de un estado de qubit fotónico. Empleamos una fibra que mantiene la polarización (PMF) como un entorno de decoherencia para probar el modelo teórico en el que la simetría del acoplamiento entre el entorno y el qubit define la muerte y reactivación de las correlaciones de información. Este hallazgo establece una herramienta para mantener el entrelazamiento independiente de la longitud de la fibra empleando las propiedades de simetría del sistema físico. Como complemento, para demostrar que el entrelazamiento no es el único factor crucial en los esquemas de información, empleamos el juego del dilema del prisionero (en un espacio de estrategia de dos parámetros y extendido hasta tres) para demostrar que las ventajas cuánticas en este protocolo son debido a la superposición cuántica en lugar del entrelazamiento del sistema físico. Aquí también presentamos una configuración experimental con fotones para verificar nuestros hallazgos con qubits fotónicos. La segunda parte de la tesis examina un nuevo nanomaterial que podría servir de puente para la interacción de fotones y electrones hacia una representación física de qubits fotónicos condicionados mediante registros externos (como electrones o iones). La primera etapa en esta dirección considera la implementación de emisores de fotones individuales. Sin embargo, antes de esto es necesario reconocer las capacidades fotofísicas de las Perovskites como estructura seleccionada. Como complemento, la novedad de esta nanoestructura nos permite dar respuestas a algunas preguntas abiertas en esta dirección de caracterización en el marco de esta investigación. Las perovskitas de MA-haluro (metilamonio-haluro) están estructuralmente formadas por pequeños dominios que van desde tamaños de nano a micrómetros y que presentan una fuerte intermitencia de fotoluminiscencia (Blinking). Atribuimos esta respuesta a la recombinación noradiativa de Auger de electrones adicionales fotogenerados en un proceso de relleno de trampas ocasionadas por defectos o móvimiento de iones. Esto lo verificamos mediante la aplicación de una capa absorbente (quencher) de cargas de PCBM (fenil-éster metílico del ácido butírico C61), lo que resultó en una disminución considerable del parpadeo. También proporcionamos una técnica novedosa para la observación en tiempo real del efecto del movimiento de iones sobre este material. Adicionalmente, este comportamiento indica condiciones adecuadas para la existencia de pocos emisores que son útiles en protocolos cuánticos y se convierten en una motivación para analizar y explicar este fenómeno. Luego, preparamos dos composiciones químicas de perovskitas inorgánicas con un alto orden estructural para explorar las condiciones necesarias para producir un emisor cuántico con este material. Visualizamos las muestras a través de microscopía electrónica, y ambos sistemas se caracterizaron espectralmente para disminuir las diluciones hasta observar la intermitencia de la emisión. Se verificó el comportamiento no clásico de la emisión empleando un interferómetro Hanbury-Brown y Twiss mediante la medición del grado de función de correlación de coherencia de segundo orden. Finalmente, pero no menos importante, la información adicional presenta los laboratorios implementados durante esta investigación doctoral y el prototipo de un dispositivo de conteo de señales para analizar las coincidencias temporales en eventos fotónicos correlacionados.

•Jun 19, 2019•0 citations

Detection of single ions in a nanoparticle coupled to a fiber cavity

Chetan Deshmukh, Eduardo Beattie, Bernardo Casabone +6 more

Many quantum information protocols require the storage and manipulation of information over long times, and its exchange between nodes of a quantum network across long distances. Implementing these protocols requires an advanced quantum hardware, featuring, for example, a register of long-lived and interacting qubits with an efficient optical interface in the telecommunication band. Here we present the Purcell-enhanced detection of single solid-state ions in erbium-doped nanoparticles placed in a fiber cavity, emitting photons at 1536 nm. The open-access design of the cavity allows for complete tunability in both space and frequency, selecting individual particles and ions. The ions are confined in a volume two orders of magnitude smaller than in previous realizations, increasing the probability of finding ions separated by only a few nanometers, which could then interact. We report the detection of individual spectral features presenting saturation of the emission count rate and linewidth, as expected for two-level systems. We also report an uncorrected g(2)(0) of 0.24(5) for the emitted field, confirming the presence of a single emitter. Our fully fiber-integrated system is an important step towards the realization of the initially envisioned quantum hardware.

arXiv:2303.00017•Optica•Aug 29, 2023•26 citations
Encoding information into quantum mechanical properties of a system can lead to applications many fields, including computing and communication. Devices that will enable these applications could be part of a quantum network in the future. Quantum networks can be implemented using nodes that have the ability to generate and store entanglement efficiently for long durations as well as to process quantum information. The nodes also need to be interfaced with photons, which can faithfully carry information over long distances. Single rare-earth ions doped in crystals offer all these capabilities. The main goal of this thesis was to detect a single erbium ion, which operates in the telecommunication wavelength, and to investigate its feasibility as a spin-photon interface. Detecting a single erbium is challenging due to its low emission rate, but it can be aided by Purcell-enhancing its emission via coupling to an optical cavity. In this thesis, we utilize erbium ions doped into nanoparticles, which facilitates their integration into cavities with small mode-volumes. In addition, nanoparticles provide the confinement required to individually manipulate spatially close-by single ion qubits, which is required for dipolar quantum gates. We hence first study the optical coherence properties of Er:Y2O3 nanoparticles at cryogenic temperatures. We identify the limiting mechanisms and identify avenues for improvement in the future. We also study the optical and spin coherence properties of Pr:Y2O3, which is a promising alternative to erbium. Fiber-based microcavities can achieve high Purcell factors as they can simultaneously realize high finesse and small mode-volume. They are also ideally suited to be coupled to nanoparticles due to their tuning capabilities. However, stabilizing such a cavity inside a cryogenic environment is challenging. We hence first describe the construction of a custom setup, which enables us to stabilize the cavity while being coupled to a suitable nanoparticle. Utilizing the first iteration of this setup, we then report on the coupling of Er:Y2O3 nanoparticles to a fiber-based high finesse microcavity. We achieve an average Purcell factor of 14 for a small ensemble of ions, while a small subset of ions show Purcell factor up to 70. We explain the obtained multi-exponential decay behaviour using a detailed model. Furthermore, we demonstrate dynamic control of the Purcell-enhanced emission by tuning the cavity resonance on a time-scale faster than the spontaneous emission rate of the ions. This allows us to extract the natural lifetime of the ions as well as to shape the waveform of the emitted photons. However, we conclude that the achieved signal-to-noise ratio is not high enough to resolve single erbium ions. For the final experiment, we operate the second iteration of the setup, which improves our sensitivity to single erbium ions by more than a factor 50. This enables us to demonstrate the first detection of a single erbium ion in a nanoparticle. The ion exhibits a Purcell factor of 60, leading to a cavity enhanced lifetime of 225 us, and a homogeneous linewidth of 380 MHz. The counts received from the ion show a clear saturation and we measure the second-order auto-correlation of the emitted photons to be 0.59, which reduces to 0.29 after background-subtraction. This is strong evidence that the photons are emitted by a single erbium ion. Our work opens the path for exploring single rare-earth-ions doped into nanoparticles as spin-photon interfaces for quantum information processing. La codificación de la información en las propiedades mecánico-cuánticas de un sistema puede dar lugar a aplicaciones en muchos campos, como la informática y la comunicación. Podemos imaginar que los dispositivos que permitan estas aplicaciones formen parte de una red cuántica en el futuro. Las redes cuánticas pueden implementarse utilizando nodos que tengan la capacidad de generar y almacenar el entrelazamiento de forma eficiente durante largos periodos de tiempo, así como de procesar la información cuántica. Los nodos también necesitan una interfaz con fotones, ya que estos pueden transportar fielmente la información a largas distancias. Los iones individuales de tierras raras dopados en cristales ofrecen todas estas capacidades. El objetivo principal de esta tesis fue detectar un ion individual de erbio, que opera en la longitud de onda de las telecomunicaciones, e investigar su viabilidad como interfaz espín-fotón. La detección de un ion individual de erbio es un reto debido a su baja tasa de emisión, pero esta puede mejorarse mediante el acoplamiento a una cavidad óptica, debido al efecto Purcell. En esta tesis, utilizamos iones de erbio dopados en nanopartículas, lo que facilita su integración a cavidades con volúmenes de modo pequeños. Además, las nanopartículas proporcionan el confinamiento necesario para manipular bits cuánticos de iones individuales cercanos espacialmente, lo cual es necesario para construir puertas cuánticas dipolares. Por ello, estudiamos primero las propiedades de coherencia óptica de las nanopartículas de Er:Y2O3 a temperaturas criogénicas. Identificamos los mecanismos limitantes e identificamos las vías de mejora en el futuro. También estudiamos las propiedades de coherencia óptica y de espín de Pr:Y2O3, que es una alternativa prometedora al erbio. Las microcavidades basadas en fibra pueden alcanzar elevados factores de Purcell, ya que pueden lograr simultáneamente una gran finura y un pequeño volumen de modo. También son idóneas para ser acopladas a nanopartículas debido a su capacidad para ajustar la frecuencia de resonancia. Sin embargo, estabilizar una cavidad de este tipo en un entorno criogénico es un reto. Primero, describimos la construcción de un sistema personalizado que nos permitió estabilizar la cavidad mientras se acoplaba a una nanopartícula adecuada. Utilizando la primera iteración de esta configuración, informamos sobre el acoplamiento de nanopartículas de Er:Y2O3 a una microcavidad de alta precisión basada en fibra. Conseguimos un factor Purcell medio de 14 para un pequeño conjunto de iones, mientras que un pequeño subconjunto de iones mostró un factor Purcell de hasta 70. Explicamos el comportamiento de decaimiento multiexponencial obtenido utilizando un modelo detallado. Además, demostramos el control dinámico de la emisión potenciada por el efecto Purcell ajustando la resonancia de la cavidad en una escala de tiempo más rápida que la tasa de emisión espontánea de los iones. Esto nos permitió extraer el tiempo de vida natural de los iones, así como moldear la forma de onda de los fotones emitidos. Para el experimento final, operamos la segunda iteración de la configuración, que mejoró nuestra sensibilidad a los iones individuales de erbio en más de un factor 50. Esto nos permitió demostrar la primera detección de un ion de erbio en una nanopartícula. El ión presentó un factor Purcell de 60, lo que da un tiempo de vida realzado por la cavidad de 225 us, y un ancho de línea homogéneo de 380 MHz. Los recuentos recibidos del ion mostraron una clara saturación y la medida de autocorrelación de segundo orden de los fotones emitidos resultó en 0,59, que se reduce a 0,29 tras la sustracción de fondo. Esto es una fuerte evidencia de que los fotones son emitidos por un ion individual de erbio. Nuestro trabajo abre el camino para explorar los iones individuales de tierras raras dopados en nanopartículas como interfaces de espín-fotón para el procesamiento de información cuántica
(English) Despite decades of research, practical quantum computing and long-distance quantum communication remain elusive, hindered by significant challenges in current platforms. Single rare earth ions (SREI) in the solid state offer a promising alternative, with potential to form quantum computing nodes containing around 100 highly connected qubits capable of photonic networking. Nanoparticles are ideal for this system, as they enable high doping concentrations for strong interactions while maintaining the required spectral distinguishability. SREI experiments benefit from optical cavities that enhance emission via the Purcell effect. The open-access Fabry–Perot fiber cavity, formed by a fiber-tip micromirror and a planar or fiber mirror, is particularly versatile: a wide range of emitters can be integrated on the mirror surface, optical access is easy via the fiber, and three-dimensional tunability is possible. This flexibility has enabled studies across various quantum emitters and 2D materials. This thesis presents our work developing the SREI platform using nanoparticles in fiber cavities. It begins with an introduction to quantum computing, quantum communication with quantum repeaters, and rare earth ions as a basis for quantum computers, along with an overview of our experimental design. A review of background knowledge follows, covering optical cavities, the Purcell effect, the optical Bloch equations, and single-photon light statistics. The absence of commercial nanopositioners suitable for controlling our fiber cavity led us to design our own. This positioner enabled the first detection of single ions in nanoparticles. We studied the ⁴I15/2 → ⁴I13/2 transition at 1535 nm in 20 ppm erbium-doped 150 nm Y₂O₃ nanoparticles, and identified an ion with excellent spectral stability, a linewidth of 3.8(3) MHz, and a g(2)(0) compatible with a perfect single emitter. We then developed a significantly improved second positioner with 2.5 pm RMS stability, 130 µm × 130 µm XY scan range, and MHz-rate cavity modulation, all at 1.65 K in a closed-cycle cryostat. The broad potential of fiber cavities enhances this device's impact, marking it as one of the thesis's main contributions. Equipped with this improved positioner, we proceeded with a new experiment to detect interactions between single ions. We studied the ³H₄ → ¹1D₂ transition at 619 nm in two sets of praseodymium-doped Y₂O₃ nanoparticles, but were so far unable to observe any praseodymium emission in the cavity. To diagnose why this was happening, we performed additional experiments with a confocal microscope, which confirmed the presence of praseodymium in a majority of objects and found the absorption resonance near where we expected. The thesis ends with conclusions and future directions, including emission shaping and a novel microscopy technique. A closing reflection on this work and recent breakthroughs in the field paints a promising future for quantum information technologies. (Català) Malgrat dècades de recerca, la computació quàntica pràctica i la comunicació quàntica a llarga distància segueixen estant fora del nostre abast a causa dels grans reptes de les plataformes actuals. Els ions individuals de terres rares (SREI) en estat sòlid són una alternativa prometedora, amb el potencial de formar nodes de computació quàntica amb uns 100 qubits altament connectats i amb capacitat d'interconnexió fotònica. Les nanopartícules són ideals per a aquest sistema, ja que permeten altes concentracions d'ions que reforcen les interaccions sense comprometre la distingibilitat espectral. Els experiments amb SREI es beneficien de les cavitats òptiques, que milloren l'emissió gràcies a l'efecte Purcell. La cavitat de fibra Fabry–Perot d'accés obert, formada per un micromirall a la punta d'una fibra i un mirall pla o de fibra, és especialment versàtil: permet integrar una àmplia varietat d'emissors en la superfície del mirall, ofereix un fàcil accés òptic a través de la fibra i es pot ajustar tridimensionalment. Aquesta flexibilitat ha permès l'estudi de diversos emissors quàntics i materials bidimensionals. Aquesta tesi presenta el treball que hem realitzat per desenvolupar la plataforma SREI utilitzant nanopartícules en cavitats de fibra. Comença amb una introducció a la computació quàntica, la comunicació quàntica amb repetidors quàntics i els ions de terres rares com a base per a ordinadors quàntics, juntament amb una descripció del nostre disseny experimental. A continuació, es cobreixen els fonaments teòrics, incloent-hi les cavitats òptiques, l'efecte Purcell, les equacions de Bloch òptiques i les estadístiques de la llum d'un sol fotó. La manca de nanoposicionadors comercials adequats per controlar la nostra cavitat de fibra ens va portar a dissenyar-ne un de propi. Aquest posicionador va permetre la primera detecció d'ions individuals en nanopartícules. En estudiar la transició ⁴I15/2 → ⁴I13/2 a 1535 nm en nanopartícules de Y₂O₃ de 150 nm de diàmetre dopades amb 20 ppm d'erbi, vam identificar un ió amb una exceŀlent estabilitat espectral, un ample de línia de 3.8(3) MHz, i un g(2)(0) compatible amb un emissor individual perfecte. Després, vam desenvolupar un segon posicionador, significativament millorat, amb una estabilitat RMS de 2.5 pm, un rang d'escaneig XY de 130 µm × 130 µm, i una modulació de cavitat en el rang de MHz, tot això a 1.65 K en un criòstat de cicle tancat. El gran potencial de les cavitats de fibra augmenta l'impacte d'aquest dispositiu, convertint-lo en una de les principals contribucions d’aquesta tesi. Amb aquest posicionador millorat, vam realitzar un nou experiment per detectar interaccions entre ions individuals. Vam estudiar la transició ³H₄ → ¹1D₂ a 619 nm en dos conjunts de nanopartícules de Y₂O₃ dopades amb praseodimi, però no vam poder observar cap emissió en la cavitat. Per diagnosticar el problema, vam dur a terme experiments addicionals amb un microscopi confocal, que va confirmar la presència de praseodimi en la majoria d'objectes i va trobar la ressonància d'absorció a prop de la freqüència esperada. El capítol final presenta les conclusions i línies de recerca futures, incloent-hi la modulació de l'emissió i una nova tècnica de microscòpia. Una última reflexió sobre aquest treball i els avenços recents en el camp preveu un futur prometedor per a les tecnologies d'informació quàntica. (Español) A pesar de décadas de investigación, la computación cuántica práctica y comunicación cuántica a larga distancia siguen sin estar a nuestro alcance debido a los grandes desafíos de las plataformas actuales. Los iones individuales de tierras raras (SREI) en estado sólido son una alternativa prometedora, con el potencial de formar nodos de computación cuántica con unos 100 qubits altamente conectados y con capacidad de interconexión fotónica. Las nanopartículas son ideales para este sistema, ya que permiten altas concentraciones de iones que fortalecen las interacciones sin comprometer la distinguibilidad espectral. Los experimentos con SREI se benefician de las cavidades ópticas, que mejoran la emisión gracias al efecto Purcell. La cavidad de fibra Fabry–Perot de acceso abierto, formada por un microespejo en la punta de una fibra y un espejo plano o de fibra, es especialmente versátil: permite integrar una amplia variedad de emisores en la superficie del espejo, ofrece fácil acceso óptico a través de la fibra y se puede ajustar tridimensionalmente. Esta flexibilidad ha permitido el estudio de diversos emisores cuánticos y materiales bidimensionales. Esta tesis presenta el trabajo que hicimos para desarrollar la plataforma SREI utilizando nanopartículas en cavidades de fibra. Comienza con una introducción a la computación cuántica, la comunicación cuántica con repetidores cuánticos y los iones de tierras raras como base para computadoras cuánticas, junto con una descripción de nuestro diseño experimental. A continuación se cubren los fundamentos teóricos, incluyendo cavidades ópticas, el efecto Purcell, las ecuaciones de Bloch ópticas y las estadísticas de luz de un solo fotón. La falta de nanoposicionadores comerciales adecuados para controlar nuestra cavidad de fibra nos llevó a diseñar uno propio. Este posicionador permitió la primera detección de iones individuales en nanopartículas. Estudiamos la transición ⁴I15/2 → ⁴I13/2 a 1535 nm en nanopartículas de Y₂O₃ de 150 nm de diámetro dopadas con 20 ppm de erbio e identificamos un ión con excelente estabilidad espectral, un ancho de línea de 3.8(3) MHz, y un g(2)(0) compatible con un emisor individual perfecto. Luego desarrollamos un segundo posicionador significativamente mejorado, con una estabilidad RMS de 2.5 pm, un rango de escaneo XY de 130 µm × 130 µm, y una modulación de cavidad en el rango de MHz, todo a 1.65 K en un criostato de ciclo cerrado. El amplio potencial de las cavidades de fibra aumenta el impacto de este dispositivo, convirtiéndolo en una de las principales contribuciones de esta tesis. Con este posicionador mejorado, realizamos un nuevo experimento para detectar interacciones entre iones individuales. Estudiamos la transición ³H₄ → ¹1D₂ a 619 nm en dos conjuntos de nanopartículas de Y₂O₃ dopadas con praseodimio, pero hasta ahora no conseguimos observar ninguna emisión de praseodimio en la cavidad. Para diagnosticar el problema, realizamos experimentos adicionales con un microscopio confocal, que confirmó la presencia de praseodimio en la mayoría de los objetos y encontró la resonancia de absorción cerca de la frecuencia esperada. La tesis termina con conclusiones y futuras líneas de investigación, incluyendo la modulación de la emisión y una nueva técnica de microscopía. Una reflexión final sobre este trabajo y los avances recientes en el campo presenta un futuro prometedor para las tecnologías de información cuántica.
Uno de los retos actuales en el campo de la información es la construcción de un ordenador cuántico. En un ordenador cuántico se sustituye la unidad de información de los ordenadores clásicos, el bit, por un bit cuántico o qubit. El principio de superposición, inherente a la física cuántica, permite entonces manejar estados "superposición". Esta posibilidad abre una puerta a la implementación de nuevos algoritmos y podría permitir simulaciones y cálculos impracticables con tecnologías clásicas. Los tres obstáculos principales a la hora de construir un ordenador cuántico son: - Encontrar sistemas físicos que tengan las propiedades adecuadas para ser qubits. Se buscan principalmente que sean equivalentes a un sistema cuántico de dos niveles en el régimen de trabajo. Existen sistemas que, de forma natural, ya presentan esta característica, por ejemplo espines nucleares, atómicos o moleculares o dipolos eléctricos. Por otro lado, también existen sistemas sintéticos que pueden fabricarse con las características deseadas. Estos últimos son determinados circuitos cuánticos como los qubits de carga o qubits de flujo (superconductores). - Encontrar sistemas para inicializar, leer, escribir y manipular los qubits así como para acoplarlos entre sí generando entrelazamiento cuántico y creando puertas lógicas cuánticas. Los qubits no solo tienen que almacenar información, sino que además deben poder ser manipulados de forma efectiva. Asimismo, la información ha de ser transferida de un lugar del sistema a otro (bus cuántico). La forma más natural de manipular los distintos qubits es mediante su acoplo a radiación electromagnética. Los fotones son de forma natural objetos cuánticos y ofrecen un muy efectivo medio para la transferencia de información cuántica. - Mantener la coherencia cuántica de los qubits. Los sistemas y efectos cuánticos son típicamente muy sensibles a perturbaciones externas y cualquier interacción con el entorno puede destruir su coherencia. La necesidad de aislarlos adecuadamente del entorno compite directamente con la facilidad de manipularlos y ponerlos en interacción mutua. En este contexto, tiene especial importancia el estudio de la interacción de fotones individuales con sistemas cuánticos candidatos a ser qubits. El ejemplo arquetípico para el estudio de esta interacción son los sistemas de electrodinámica cuántica de cavidades (Cavity Quantum Electrodynamics o CQED en inglés). Éstos consisten en un sistema cuántico de dos niveles acoplado a único modo de la radiación electromagnética, por ejemplo, a fotones almacenados en una cavidad. La intensidad del acoplo fotón-qubit ha de superar las frecuencias de coherencia de ambos subsistemas. Este régimen de acoplo fuerte permite que, durante el tiempo de vida del sistema, se pueda realizar un numero suficientemente elevado de operaciones. Con el objeto de aumentar el acoplo entre los fotones de una cavidad y un qubit, se han investigado distintos tipos de cavidades y qubits que permiten alcanzar el régimen de acoplo fuerte. Uno de los más interesantes es lo que ahora se conoce como electrodinámica cuántica de circuitos (Circuit QED), que consiste en usar tecnologías de circuitos integrados y superconductores para fabricar cavidades y qubits adaptados para aplicaciones en el procesado cuántico de información. Uno de los sistemas más utilizados en Circuit QED es el qubit de carga (Cooper pair box) acoplado a través de la componente eléctrica del campo a un resonador coplanar superconductor (superconducting coplanar waveguide resonator). La geometría de una guía de ondas coplanar permite aumentar la densidad de energía electromagnética (y por consiguiente el acoplo) con respecto a una cavidad tridimensional estándar. Este sistema presenta acoplo fuerte y permite la realización de operaciones sobre el qubit e incluso entrelazar múltiples qubits acoplados a la misma cavidad. Sistemas candidatos a qubits que se acoplan al campo magnético, como por ejemplo sistemas de espines de estado sólido, también son interesantes por sus posibles aplicaciones para el almacenamiento de información cuántica y para proporcionar una interconexión entre fotones de radio-frecuencias con fotones ópticos. Experimentos realizados en los últimos años demuestran la posibilidad de acoplar coherentemente centros NV y P1 de diamante con circuitos cuánticos como resonadores superconductores o qubits de flujo. Estos defectos en diamante actúan como sistemas de espín 1 y se acoplan colectivamente al circuito proporcionando un aumento en el acoplo proporcional a la raíz cuadrada de número de espines. El acoplo fuerte se consigue gracias a este factor junto con la alta coherencia de los centros magnéticos (tiempos de coherencia de 1-2 ms a temperatura ambiente). También se ha demostrado acoplo fuerte magnético, incluso a temperatura ambiente, entre radicales paramagnéticos de spin 1/2 y cavidades de microondas tridimensionales. El uso qubits de espín abre también la posibilidad a otros sistemas algo más complejos. Los "single molecule magnets" (moléculas imán ó SMMs) son moléculas organometálicas formadas por un núcleo de alto espín rodeado de ligandos orgánicos que, de forma natural, se organizan en cristales moleculares. El alto valor de su espín puede permitir que el régimen de acoplo fuerte sea más fácil de alcanzar y podría llevar a su aplicación como memorias cuánticas. Los SMMs son también interesantes por que permiten manipular químicamente sus propiedades para distintas aplicaciones. Si nos restringimos solo al campo de la información cuántica, estos sistemas pueden actuar no sólo como qubits individuales sino que se pueden diseñar para que una única molécula contenga múltiples qubits débil o fuertemente entrelazados, para actuar como puertas lógicas o como simuladores cuánticos. Muchas de las aplicaciones de SMMs más sofisticados requieren acoplar moléculas individuales al campo magnético de un resonador, un reto aún más complicado que el acoplo a cristales macroscópicos. Si este límite fuera alcanzable, se podrían utilizar circuitos supercondutores para manipular y transferir coherentemente información entre qubits de espín, proporcionando una arquitectura adecuada para implementar un procesador cuántico de espines. Si nos inspiramos en los sistemas de Circuit QED, podemos imaginar construir un sistema similar donde se colocarían moléculas individuales en las posiciones de la cavidad donde haya máximo campo magnético para el modo deseado de las microondas. Los espines podrían entonces sintonizarse individualmente utilizando campos magnéticos locales para ponerlos en resonancia con la cavidad e intercambiarían información. El principal objetivo en esta tesis, es comprobar la viabilidad de propuestas como esta y dar los primeros pasos hacia su realización. Los acoplos alcanzables en la actualidad para espines individuales son todavía demasiado bajos como para superar sus los límites impuestos por sus tiempos de coherencia. Esto nos deja con dos alternativas para mejorar el acoplo: - Encontrar sistemas de espín con mejores propiedades (tanto acoplo más fuerte como mejor coherencia) - Modificar las cavidades para aumentar el campo magnético y, por tanto, el acoplo. Teniendo esto en cuenta, los objetivos concretos de la tesis son: - Establecer que características deben tener los sistemas de espín para acoplarse fuertemente con un circuito cuántico - Estudiar las propiedades de diferentes familias de SMMs y ver si cumplen con las condiciones requeridas para el acoplo fuerte, tanto en forma de cristales moleculares como de moléculas individuales. - Diseñar nuevos resonadores de Circuit QED para concentrar el campo de microondas en regiones, optimizando así la interacción con pequeños grupos de espines o moléculas magnéticas. Explorar también si estas modificaciones cambian de forma sustancial las propiedades básicas del resonador.
The interaction of single quantum emitters with an optical cavity enables the realization of efficient spin-photon interfaces, an essential resource for quantum networks. The dynamical control of the spontaneous emission rate of quantum emitters in cavities has important implications in quantum technologies, e.g., for shaping the emitted photons' waveform or for driving coherently the optical transition while preventing photon emission. Here we demonstrate the dynamical control of the Purcell enhanced emission of a small ensemble of erbium ions doped into a nanoparticle. By embedding the nanoparticles into a fully tunable high finesse fiber based optical microcavity, we demonstrate a median Purcell factor of 15 for the ensemble of ions. We also show that we can dynamically control the Purcell enhanced emission by tuning the cavity on and out of resonance, by controlling its length with sub-nanometer precision on a time scale more than two orders of magnitude faster than the natural lifetime of the erbium ions. This capability opens prospects for the realization of efficient nanoscale quantum interfaces between solid-state spins and single telecom photons with controllable waveform, for non-destructive detection of photonic qubits, and for the realization of quantum gates between rare-earth ion qubits coupled to an optical cavity.
Abstract The interaction of single quantum emitters with an optical cavity enables the realization of efficient spin-photon interfaces, an essential resource for quantum networks. The dynamical control of the spontaneous emission rate of quantum emitters in cavities has important implications in quantum technologies, e.g., for shaping the emitted photons’ waveform or for driving coherently the optical transition while preventing photon emission. Here we demonstrate the dynamical control of the Purcell enhanced emission of a small ensemble of erbium ions doped into a nanoparticle. By embedding the nanoparticles into a fully tunable high finesse fiber based optical microcavity, we demonstrate a median Purcell factor of 15 for the ensemble of ions. We also show that we can dynamically control the Purcell enhanced emission by tuning the cavity on and out of resonance, by controlling its length with sub-nanometer precision on a time scale more than two orders of magnitude faster than the natural lifetime of the erbium ions. This capability opens prospects for the realization of efficient nanoscale quantum interfaces between solid-state spins and single telecom photons with controllable waveform, for non-destructive detection of photonic qubits, and for the realization of quantum gates between rare-earth ion qubits coupled to an optical cavity.
Las últimas dos décadas han sido testigos de tremendos avances y desarrollos en la ciencia y tecnología de la información cuántica, debido principalmente al uso de recursos físico-cuánticos, tales como la coherencia y el entrelazamiento. La formalización del concepto de computación cuántica universal por D. Deutsch en 1985 ha madurado hacia iniciativas comerciales que apuntan a acelerar la implementación física de una computadora cuántica práctica. Hasta ahora, dicha tecnología cuántica se ha impulsado como procesadores de información que se basan principalmente en bits cuánticos (qubits) superconductores. Otros desarrollos hacen uso de los estados cuánticos de los fotones en conjunción con otros registradores cuánticos basados en electrones, átomos, moléculas, sistemas artificiales, entre otros. Aunque, para cualquier caso, las tecnologías de qubit múltiples aún están bajo intensa investigación y desarrollos en los que la temperatura y el tamaño del registrador cuántico son cuestiones esenciales. Sin embargo, toda posible implementación física de dispositivos de procesamiento de información cuántica tiene en común las propiedades fundamentales de los sistemas cuánticos: interferencia, coherencia y entrelazamiento. En esta tesis, tratamos el estudio de la coherencia cuántica y el entrelazamiento en qubits (codificados en base a la polarización) y los materiales cuánticos (que operan a temperatura ambiente) para analizar el papel de las correlaciones cuánticas y la decoherencia para fines de procesamiento de información. La investigación actual se divide en dos partes principales: la primera comienza con el análisis de la influencia de un medio birrefringente sobre el entrelazamiento de un estado de qubit fotónico. Empleamos una fibra que mantiene la polarización (PMF) como un entorno de decoherencia para probar el modelo teórico en el que la simetría del acoplamiento entre el entorno y el qubit define la muerte y reactivación de las correlaciones de información. Este hallazgo establece una herramienta para mantener el entrelazamiento independiente de la longitud de la fibra empleando las propiedades de simetría del sistema físico. Como complemento, para demostrar que el entrelazamiento no es el único factor crucial en los esquemas de información, empleamos el juego del dilema del prisionero (en un espacio de estrategia de dos parámetros y extendido hasta tres) para demostrar que las ventajas cuánticas en este protocolo son debido a la superposición cuántica en lugar del entrelazamiento del sistema físico. Aquí también presentamos una configuración experimental con fotones para verificar nuestros hallazgos con qubits fotónicos. La segunda parte de la tesis examina un nuevo nanomaterial que podría servir de puente para la interacción de fotones y electrones hacia una representación física de qubits fotónicos condicionados mediante registros externos (como electrones o iones). La primera etapa en esta dirección considera la implementación de emisores de fotones individuales. Sin embargo, antes de esto es necesario reconocer las capacidades fotofísicas de las Perovskites como estructura seleccionada. Como complemento, la novedad de esta nanoestructura nos permite dar respuestas a algunas preguntas abiertas en esta dirección de caracterización en el marco de esta investigación. Las perovskitas de MA-haluro (metilamonio-haluro) están estructuralmente formadas por pequeños dominios que van desde tamaños de nano a micrómetros y que presentan una fuerte intermitencia de fotoluminiscencia (Blinking). Atribuimos esta respuesta a la recombinación noradiativa de Auger de electrones adicionales fotogenerados en un proceso de relleno de trampas ocasionadas por defectos o móvimiento de iones. Esto lo verificamos mediante la aplicación de una capa absorbente (quencher) de cargas de PCBM (fenil-éster metílico del ácido butírico C61), lo que resultó en una disminución considerable del parpadeo. También proporcionamos una técnica novedosa para la observación en tiempo real del efecto del movimiento de iones sobre este material. Adicionalmente, este comportamiento indica condiciones adecuadas para la existencia de pocos emisores que son útiles en protocolos cuánticos y se convierten en una motivación para analizar y explicar este fenómeno. Luego, preparamos dos composiciones químicas de perovskitas inorgánicas con un alto orden estructural para explorar las condiciones necesarias para producir un emisor cuántico con este material. Visualizamos las muestras a través de microscopía electrónica, y ambos sistemas se caracterizaron espectralmente para disminuir las diluciones hasta observar la intermitencia de la emisión. Se verificó el comportamiento no clásico de la emisión empleando un interferómetro Hanbury-Brown y Twiss mediante la medición del grado de función de correlación de coherencia de segundo orden. Finalmente, pero no menos importante, la información adicional presenta los laboratorios implementados durante esta investigación doctoral y el prototipo de un dispositivo de conteo de señales para analizar las coincidencias temporales en eventos fotónicos correlacionados.
Many quantum information protocols require the storage and manipulation of information over long times, and its exchange between nodes of a quantum network across long distances. Implementing these protocols requires an advanced quantum hardware, featuring, for example, a register of long-lived and interacting qubits with an efficient optical interface in the telecommunication band. Here we present the Purcell-enhanced detection of single solid-state ions in erbium-doped nanoparticles placed in a fiber cavity, emitting photons at 1536 nm. The open-access design of the cavity allows for complete tunability in both space and frequency, selecting individual particles and ions. The ions are confined in a volume two orders of magnitude smaller than in previous realizations, increasing the probability of finding ions separated by only a few nanometers, which could then interact. We report the detection of individual spectral features presenting saturation of the emission count rate and linewidth, as expected for two-level systems. We also report an uncorrected g(2)(0) of 0.24(5) for the emitted field, confirming the presence of a single emitter. Our fully fiber-integrated system is an important step towards the realization of the initially envisioned quantum hardware.