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Photoniques

Comprendre les processus raman cohérents

Hervé Rigneault, Sandro Heuke

Published Jan 1, 2023• 0 citations
Publisher

Abstract

Nous présentons les bases physiques pour comprendre les processus Raman cohérents qui sont à l’origine de nombreuses applications en spectroscopie et en imagerie. Ces processus de mélange d’ondes sont résonnants avec les niveaux vibratoires des molécules et rapportent une information chimique sur la matière sondée par les ondes optiques. Ils se développent dans les domaines fréquentiel et spatial avec des spécificités que nous précisons.

DOI
10.1051/photon/202312152

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Spectroscopie Raman et Rayleigh stimulée des mélasses optiques unidimensionnelles (partie I)

Jean-Yves Courtois

Cet article s'inscrit dans le double contexte de la spectroscopie non linéaire des milieux atomiques et de la physique du refroidissement d'atomes neutres par laser. Il présente une étude détaillée des spectres de transmission d'une onde sonde interagissant avec une mélasse optique unidimensionnelle. Plus précisément, nous montrons que dans chacun des deux cas modèles des mélasses “” et “” (ainsi dénommées par référence à la configuration de polarisation des deux faisceaux lasers à l'origine du mécanisme de refroidissement), les spectres pompes-sonde présentent des structures résonnantes pouvant s'interpréter en termes de diffusion Raman ou Rayleigh stimulée, et apportant un grand nombre d'informations sur les propriétés physiques des mélasses optiques. Cet article s'articule autour de deux grandes parties. Destinée à faire ultérieurement ressortir la spécificité des processus de diffusion stimulée se produisant dans les mélasses optiques, la première est consacrée à une présentation générale des processus Raman et Rayleigh stimulés se produisant dans les milieux atomiques et moléculaires conventionnels. L'effet Raman stimulé, lié à l'existence de centres diffuseurs ayant des états d'énergies et de populations différentes, fait l'objet du paragraphe 2. Dans le cas des vapeurs atomiques, traditionnellement moins connu que celui des molécules, on met ainsi en évidence l'existence de transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman ayant des populations et des déplacements lumineux différents, qui se manifestent sur le spectre de transmission d'une onde sonde sous la forme de résonances lorentziennes en absorption et en amplification ayant une largeur de l'ordre du taux de pompage optique. Le paragraphe 3 présente une étude plus détaillée de l'effet Rayleigh stimulé, associé à l'excitation d'observables non propagatives (c'est-à-dire dont la dynamique ne contient aucune fréquence propre d'évolution) dans le milieu diffuseur sous l'action de l'interférence entre un champ pompe et une onde sonde, et à l'existence d'un mécanisme conduisant à un déphasage de la modulation spatiale et temporelle des observables par rapport à l'excitation pompe-sonde. En considérant le cas le plus couramment répandu où le déphasage est lié à l'existence d'un mécanisme de relaxation dans le milieu diffuseur, et où la diffusion Rayleigh stimulée se manifeste généralement sous la forme de résonances dispersives ayant pour demi-largeur le taux de relaxation associé, nous dégageons trois critères de classification des mécanismes de diffusion Rayleigh stimulée portant sur les caractéristiques du milieu diffuseur, du processus de relaxation intervenant dans ce milieu, et du mécanisme d'excitation du milieu par l'onde sonde. Cette classification est alors utilisée d'une part dans le cas des milieux moléculaires denses, où l'on décrit successivement les effets “Rayleigh-wing” (lié à l'orientation de molécules anisotropes le long du champ électrique local), Rayleigh électrostrictif diffusif et Rayleigh thermodiffusif (dus à une modulation spatiale de la densité) ; et d'autre part dans le cas des vapeurs atomiques, où l'on distingue le cas des atomes à deux niveaux (pour lequel une interprétation de la résonance Rayleigh est donnée en termes d'interférence quantique entre processus de diffusion de photons), puis la situation des atomes possédant plusieurs sous-niveaux Zeeman dégénérés dans le niveau fondamental (où l'effet Rayleigh stimulé est lié au pompage optique et à la création d'observables atomiques). La seconde partie de cet article porte sur l'étude des processus Raman et Rayleigh stimulés dans les mélasses optiques unidimensionnelles, dont la grande originalité réside dans l'imbrication intime entre les degrés de liberté internes et externes des atomes, qui est à l'origine même des mécanismes de refroidissement. Le paragraphe 4 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la partie dissipative du couplage atome-laser est négligeable devant la partie hamiltonienne (régime oscillant du refroidissement Sisyphe). On étudie les processus Raman stimulés entre niveaux vibrationnels quantifiés des atomes au fond des puits du potentiel optique associé aux déplacements lumineux des sous-niveaux Zeeman, et l'on met en évidence un phénomène d'allongement de la durée de vie des cohérences entre niveaux de vibration lié à la forte localisation spatiale des atomes (effet Lamb-Dicke). Des résonances Rayleigh stimulées très sensibles à la polarisation de la sonde sont également prédites au centre des spectres. Une interprétation de ces structures est donnée en termes de diffraction des faisceaux de refroidissement sur des réseaux de densité ou de magnétisation modulés temporellement par la sonde, et l'on montre que ces résonances donnent des informations sur les propriétés dynamiques du milieu, ainsi que sur l'ordre spatial anti-ferromagnétique des atomes. Des indications sur le traitement de transitions atomiques de moment cinétique plus élevé sont données, et l'on discute plus particulièrement le cas de la transition du césium, où l'on prédit un processus de renversement de la résonance Rayleigh lié à une dépendance résonnante des populations des niveaux vibrationnels en fonction de la profondeur des puits de potentiel. Le paragraphe 5 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la distribution stationnaire d'impulsion est contenue dans le domaine de linéarité de la force de refroidissement. Dans ces conditions, il est possible de décrire la dynamique des degrés de liberté externes de l'atome au moyen d'une équation de Fokker-Planck, après élimination adiabatique des variables atomiques internes. On étudie d'une part les processus Raman stimulés entre sous-niveaux Zeeman mettant en évidence l'existence de différences de populations et de déplacements lumineux dans l'état fondamental, et d'autre part les processus Rayleigh stimulés donnant accès aux temps de relaxation des variables externes. On envisage deux cas de polarisation pour l'onde sonde, selon que le faisceau pompe avec lequel elle se copropage a une polarisation circulaire identique ou opposée à celle de la sonde. Dans le premier cas, on montre que les résonances Raman ne subissent pas d'élargissement inhomogène. Il est également montré qu'une résonance Rayleigh apparaît sur les spectres, due à la modulation temporelle de la force de refroidissement par la sonde, qui induit une modulation de la distribution d'impulsion atomique. Cette résonance a une largeur proportionnelle au coefficient de friction de la force de refroidissement. Dans le second cas, on met en évidence un processus d'élargissement inhomogène des résonances Raman, ainsi qu'une résonance centrale de type Raman induite par le recul ayant la forme d'une dérivée de gaussienne de largeur proportionnelle à la largeur Doppler de la mélasse. Finalement, le paragraphe 6 conclut l'article par un résumé des principaux développements enregistrés au cours des dernières années dans le domaine de la spectroscopie non linéaire des mélasses optiques.

Annales de Physique•Jan 1, 1996•5 citations

Conjugaison de phase et mélange d'ondes multi-résonnant en phase vapeur, dans le domaine visible et ultra-violet

Anne Amy‐Klein

Ce travail presente diverses etudes de melanges d'ondes en milieu gazeux resonnant. La plupart des experiences utilisent une source laser ultraviolette continue, monomode et balayable en frequence, obtenue par doublage intra-cavite d'un laser a colorant. Nous etudions d'abord le comportement de saturation du melange resonnant a quatre ondes quasi degenere en frequence avec l'avant: les predictions theoriques, aussi bien que des experiences sur la raie de resonance infrarouge de la vapeur de cesium, montre que dans le cas d'un systeme a deux niveaux le dedoublement Stark est apparent dans les formes de raies. Le comportement se revele analogue dans l'extension au melange multi-ondes. Nous presentons ensuite une experience de spectroscopie par absorption saturee de la raie de resonance u. V. Du magnesium (285 nm), qui fournit une nouvelle determination de l'ecart isotopique. Sur cette meme raie, nous avons egalement obtenu un signal de conjugaison de phase en continu dans l'u. V. Par melange a quatre ondes degenere vers l'arriere. La difficulte de l'experience provient de la puissance limitee de la source signal proportionnel au cube de l'intensite sonde et de l'intensite de saturation relativement elevee de la transition. Nous decrivons aussi des experiences de spectroscopie de saturation et de melange d'ondes sur des systemes resonnants a trois niveaux couplant une transition u. V. Et une transition visible, et analysons les differentes dependances par rapport a l'intensite u. V. Nous discutons finalement des possibilites d'imagerie avec conversion de frequence, et notamment de conjugaison de phase avec doublage de frequence

•Jan 1, 1990•0 citations

Coherent Raman scattering processes

Hervé Rigneault

Elsevier eBooks•Jan 1, 2022•6 citations

First- and second-order coherent Raman scattering with three laser frequencies (A)

Suresh Chandra, E. Wiener‐Avnear, Alvin D Compaan

Journal of the Optical Society of America A•May 1, 1978•1 citation

Subwavelength imaging of optically dense atomic clouds in a quantum gas microscope

Romain Veyron

Imagerie sub-longueur d'onde de nuages atomiques optiquement denses dans un microscope à gaz quantique Les atomes froids sont un système quantique très bien isolé de l’environnement. Depuis les années 80s, ils sont utilisés pour faire des capteurs atomiques très sensibles et pour approfondir la compréhension des phénomènes de la physique quantique. À de très basses températures, des régimes de gaz atomiques dégénérés peuvent être atteints. Ils sont caractérisés par un état quantique macroscopique qui peut être manipulé et contrôlé par lasers. En chargeant ces états quantiques bien déterminés dans des réseaux optiques il est possible d'étudier la dynamique de systèmes complexes à N corps qui ne peuvent être simulés numériquement. Les microscopes à gaz quantique limités par la diffraction ont ensuite émergé comme des outils pour sonder de tels systèmes et mesurer des corrélations de densité atomique entre les sites du réseau. En réduisant la taille des réseaux optiques jusqu’à des dimensions sub-longueur d’onde, il devrait être possible d’atteindre de nouvelles transitions de phase quantiques. De tels réseaux nécessitent le développement de techniques de piégeage et d’imagerie permettant de manipuler les atomes froids avec des résolutions spatiales sub-longueur d’onde.Dans ce travail de thèse, nous démontrons expérimentalement une imagerie sub-longueure d’onde d’atomes ultra-froids de Rubidium 87 dont nous expliquerons brièvement la production expérimentale. Cette imagerie utilise une méthode d’état excité habillé, initialement proposée pour générer des potentiels de piégeage sub-longueur d’onde. Pour être quantitatif sur notre imagerie par absorption de volumes sub-longueur d'onde, nous avons réinterprété et modifié une méthode de calibration des nombres d’atomes communément utilisée dans la communauté. Cette ré-interprétation repose sur une compréhension fine de l’interaction d’un atome multi-niveaux avec un champ cohérent saturant dans des conditions perturbées. En mesurant in situ la transmission d’un champ cohérent, nous montrons alors que la section efficace de diffusion à un seul atome diminue linéairement avec la densité optique et nous proposons une interprétation et un model pour cette dépendance. Après avoir calibré notre méthode d’imagerie sub-longueur d’onde qui permet d’atteindre des résolutions spatiales de 20 nm en quelques microsecondes, nous l’appliquons à la mesure super-résolue des sites d’un réseau très fortement compressés.

•Dec 17, 2021•0 citations

Principle of coherent Raman scattering

Hervé Rigneault

•Jul 31, 2014•0 citations
Nous présentons les bases physiques pour comprendre les processus Raman cohérents qui sont à l’origine de nombreuses applications en spectroscopie et en imagerie. Ces processus de mélange d’ondes sont résonnants avec les niveaux vibratoires des molécules et rapportent une information chimique sur la matière sondée par les ondes optiques. Ils se développent dans les domaines fréquentiel et spatial avec des spécificités que nous précisons.
Cet article s'inscrit dans le double contexte de la spectroscopie non linéaire des milieux atomiques et de la physique du refroidissement d'atomes neutres par laser. Il présente une étude détaillée des spectres de transmission d'une onde sonde interagissant avec une mélasse optique unidimensionnelle. Plus précisément, nous montrons que dans chacun des deux cas modèles des mélasses “” et “” (ainsi dénommées par référence à la configuration de polarisation des deux faisceaux lasers à l'origine du mécanisme de refroidissement), les spectres pompes-sonde présentent des structures résonnantes pouvant s'interpréter en termes de diffusion Raman ou Rayleigh stimulée, et apportant un grand nombre d'informations sur les propriétés physiques des mélasses optiques. Cet article s'articule autour de deux grandes parties. Destinée à faire ultérieurement ressortir la spécificité des processus de diffusion stimulée se produisant dans les mélasses optiques, la première est consacrée à une présentation générale des processus Raman et Rayleigh stimulés se produisant dans les milieux atomiques et moléculaires conventionnels. L'effet Raman stimulé, lié à l'existence de centres diffuseurs ayant des états d'énergies et de populations différentes, fait l'objet du paragraphe 2. Dans le cas des vapeurs atomiques, traditionnellement moins connu que celui des molécules, on met ainsi en évidence l'existence de transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman ayant des populations et des déplacements lumineux différents, qui se manifestent sur le spectre de transmission d'une onde sonde sous la forme de résonances lorentziennes en absorption et en amplification ayant une largeur de l'ordre du taux de pompage optique. Le paragraphe 3 présente une étude plus détaillée de l'effet Rayleigh stimulé, associé à l'excitation d'observables non propagatives (c'est-à-dire dont la dynamique ne contient aucune fréquence propre d'évolution) dans le milieu diffuseur sous l'action de l'interférence entre un champ pompe et une onde sonde, et à l'existence d'un mécanisme conduisant à un déphasage de la modulation spatiale et temporelle des observables par rapport à l'excitation pompe-sonde. En considérant le cas le plus couramment répandu où le déphasage est lié à l'existence d'un mécanisme de relaxation dans le milieu diffuseur, et où la diffusion Rayleigh stimulée se manifeste généralement sous la forme de résonances dispersives ayant pour demi-largeur le taux de relaxation associé, nous dégageons trois critères de classification des mécanismes de diffusion Rayleigh stimulée portant sur les caractéristiques du milieu diffuseur, du processus de relaxation intervenant dans ce milieu, et du mécanisme d'excitation du milieu par l'onde sonde. Cette classification est alors utilisée d'une part dans le cas des milieux moléculaires denses, où l'on décrit successivement les effets “Rayleigh-wing” (lié à l'orientation de molécules anisotropes le long du champ électrique local), Rayleigh électrostrictif diffusif et Rayleigh thermodiffusif (dus à une modulation spatiale de la densité) ; et d'autre part dans le cas des vapeurs atomiques, où l'on distingue le cas des atomes à deux niveaux (pour lequel une interprétation de la résonance Rayleigh est donnée en termes d'interférence quantique entre processus de diffusion de photons), puis la situation des atomes possédant plusieurs sous-niveaux Zeeman dégénérés dans le niveau fondamental (où l'effet Rayleigh stimulé est lié au pompage optique et à la création d'observables atomiques). La seconde partie de cet article porte sur l'étude des processus Raman et Rayleigh stimulés dans les mélasses optiques unidimensionnelles, dont la grande originalité réside dans l'imbrication intime entre les degrés de liberté internes et externes des atomes, qui est à l'origine même des mécanismes de refroidissement. Le paragraphe 4 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la partie dissipative du couplage atome-laser est négligeable devant la partie hamiltonienne (régime oscillant du refroidissement Sisyphe). On étudie les processus Raman stimulés entre niveaux vibrationnels quantifiés des atomes au fond des puits du potentiel optique associé aux déplacements lumineux des sous-niveaux Zeeman, et l'on met en évidence un phénomène d'allongement de la durée de vie des cohérences entre niveaux de vibration lié à la forte localisation spatiale des atomes (effet Lamb-Dicke). Des résonances Rayleigh stimulées très sensibles à la polarisation de la sonde sont également prédites au centre des spectres. Une interprétation de ces structures est donnée en termes de diffraction des faisceaux de refroidissement sur des réseaux de densité ou de magnétisation modulés temporellement par la sonde, et l'on montre que ces résonances donnent des informations sur les propriétés dynamiques du milieu, ainsi que sur l'ordre spatial anti-ferromagnétique des atomes. Des indications sur le traitement de transitions atomiques de moment cinétique plus élevé sont données, et l'on discute plus particulièrement le cas de la transition du césium, où l'on prédit un processus de renversement de la résonance Rayleigh lié à une dépendance résonnante des populations des niveaux vibrationnels en fonction de la profondeur des puits de potentiel. Le paragraphe 5 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la distribution stationnaire d'impulsion est contenue dans le domaine de linéarité de la force de refroidissement. Dans ces conditions, il est possible de décrire la dynamique des degrés de liberté externes de l'atome au moyen d'une équation de Fokker-Planck, après élimination adiabatique des variables atomiques internes. On étudie d'une part les processus Raman stimulés entre sous-niveaux Zeeman mettant en évidence l'existence de différences de populations et de déplacements lumineux dans l'état fondamental, et d'autre part les processus Rayleigh stimulés donnant accès aux temps de relaxation des variables externes. On envisage deux cas de polarisation pour l'onde sonde, selon que le faisceau pompe avec lequel elle se copropage a une polarisation circulaire identique ou opposée à celle de la sonde. Dans le premier cas, on montre que les résonances Raman ne subissent pas d'élargissement inhomogène. Il est également montré qu'une résonance Rayleigh apparaît sur les spectres, due à la modulation temporelle de la force de refroidissement par la sonde, qui induit une modulation de la distribution d'impulsion atomique. Cette résonance a une largeur proportionnelle au coefficient de friction de la force de refroidissement. Dans le second cas, on met en évidence un processus d'élargissement inhomogène des résonances Raman, ainsi qu'une résonance centrale de type Raman induite par le recul ayant la forme d'une dérivée de gaussienne de largeur proportionnelle à la largeur Doppler de la mélasse. Finalement, le paragraphe 6 conclut l'article par un résumé des principaux développements enregistrés au cours des dernières années dans le domaine de la spectroscopie non linéaire des mélasses optiques.
Ce travail presente diverses etudes de melanges d'ondes en milieu gazeux resonnant. La plupart des experiences utilisent une source laser ultraviolette continue, monomode et balayable en frequence, obtenue par doublage intra-cavite d'un laser a colorant. Nous etudions d'abord le comportement de saturation du melange resonnant a quatre ondes quasi degenere en frequence avec l'avant: les predictions theoriques, aussi bien que des experiences sur la raie de resonance infrarouge de la vapeur de cesium, montre que dans le cas d'un systeme a deux niveaux le dedoublement Stark est apparent dans les formes de raies. Le comportement se revele analogue dans l'extension au melange multi-ondes. Nous presentons ensuite une experience de spectroscopie par absorption saturee de la raie de resonance u. V. Du magnesium (285 nm), qui fournit une nouvelle determination de l'ecart isotopique. Sur cette meme raie, nous avons egalement obtenu un signal de conjugaison de phase en continu dans l'u. V. Par melange a quatre ondes degenere vers l'arriere. La difficulte de l'experience provient de la puissance limitee de la source signal proportionnel au cube de l'intensite sonde et de l'intensite de saturation relativement elevee de la transition. Nous decrivons aussi des experiences de spectroscopie de saturation et de melange d'ondes sur des systemes resonnants a trois niveaux couplant une transition u. V. Et une transition visible, et analysons les differentes dependances par rapport a l'intensite u. V. Nous discutons finalement des possibilites d'imagerie avec conversion de frequence, et notamment de conjugaison de phase avec doublage de frequence
Imagerie sub-longueur d'onde de nuages atomiques optiquement denses dans un microscope à gaz quantique Les atomes froids sont un système quantique très bien isolé de l’environnement. Depuis les années 80s, ils sont utilisés pour faire des capteurs atomiques très sensibles et pour approfondir la compréhension des phénomènes de la physique quantique. À de très basses températures, des régimes de gaz atomiques dégénérés peuvent être atteints. Ils sont caractérisés par un état quantique macroscopique qui peut être manipulé et contrôlé par lasers. En chargeant ces états quantiques bien déterminés dans des réseaux optiques il est possible d'étudier la dynamique de systèmes complexes à N corps qui ne peuvent être simulés numériquement. Les microscopes à gaz quantique limités par la diffraction ont ensuite émergé comme des outils pour sonder de tels systèmes et mesurer des corrélations de densité atomique entre les sites du réseau. En réduisant la taille des réseaux optiques jusqu’à des dimensions sub-longueur d’onde, il devrait être possible d’atteindre de nouvelles transitions de phase quantiques. De tels réseaux nécessitent le développement de techniques de piégeage et d’imagerie permettant de manipuler les atomes froids avec des résolutions spatiales sub-longueur d’onde.Dans ce travail de thèse, nous démontrons expérimentalement une imagerie sub-longueure d’onde d’atomes ultra-froids de Rubidium 87 dont nous expliquerons brièvement la production expérimentale. Cette imagerie utilise une méthode d’état excité habillé, initialement proposée pour générer des potentiels de piégeage sub-longueur d’onde. Pour être quantitatif sur notre imagerie par absorption de volumes sub-longueur d'onde, nous avons réinterprété et modifié une méthode de calibration des nombres d’atomes communément utilisée dans la communauté. Cette ré-interprétation repose sur une compréhension fine de l’interaction d’un atome multi-niveaux avec un champ cohérent saturant dans des conditions perturbées. En mesurant in situ la transmission d’un champ cohérent, nous montrons alors que la section efficace de diffusion à un seul atome diminue linéairement avec la densité optique et nous proposons une interprétation et un model pour cette dépendance. Après avoir calibré notre méthode d’imagerie sub-longueur d’onde qui permet d’atteindre des résolutions spatiales de 20 nm en quelques microsecondes, nous l’appliquons à la mesure super-résolue des sites d’un réseau très fortement compressés.