Les interactions non-lineaires entre la lumiere et la matiere sont mises a profit dans ce travail pour determiner les constantes de temps fondamentales des processus de dephasage et de recombinaison des porteurs generes dans deux materiaux : silicium poreux et nanocristaux de bromure de cuivre disperses dans une matrice de verre. Dans ces deux types d'echantillons, les porteurs sont confines dans un espace reduit, ce qui a pour effet de quantifier les niveaux d'energie des excitations electroniques. Une mesure originale par melange a quatre ondes non degenerees du temps de dephasage des porteurs confines dans la structure du silicium poreux est effectuee. Elle met en avant l'extreme rapidite (20 fs) avec laquelle la polarisation perd la relation de phase qu'elle a initialement avec le champ qui l'a induite. Ces echantillons sont egalement caracterises par un grande constante de diffusion des porteurs, mesuree par melange a quatre ondes degenerees (jusqu'a 45 cm#2. S#-#1). Le temps de dephasage des porteurs est mesure dans les nanocristaux de bromure de cuivre selon deux methodes : hole-burning et echo de photon. La difference entre les resultats obtenus (respectivement de 3,5 et 7 ps a la resonance excitonique) est expliquee par les regimes temporels differents des excitation utilisees. En particulier, un phenomene de diffusion spectrale >> a lieu dans le cas de l'experience de hole-burning. L'analyse spectrale du signal d'echo de photon fait apparaitre des oscillations du cote des energies superieures a celle de l'excitation, ce qui suggere l'existence d'etats a un et a deux excitations pieges dans le meme nanocristal. L'existence de ces etats est confirmee dans une mesure du temps de vie des porteurs generes dans ces echantillons.
Les interactions non-lineaires entre la lumiere et la matiere sont mises a profit dans ce travail pour determiner les constantes de temps fondamentales des processus de dephasage et de recombinaison des porteurs generes dans deux materiaux : silicium poreux et nanocristaux de bromure de cuivre disperses dans une matrice de verre. Dans ces deux types d'echantillons, les porteurs sont confines dans un espace reduit, ce qui a pour effet de quantifier les niveaux d'energie des excitations electroniques. Une mesure originale par melange a quatre ondes non degenerees du temps de dephasage des porteurs confines dans la structure du silicium poreux est effectuee. Elle met en avant l'extreme rapidite (20 fs) avec laquelle la polarisation perd la relation de phase qu'elle a initialement avec le champ qui l'a induite. Ces echantillons sont egalement caracterises par un grande constante de diffusion des porteurs, mesuree par melange a quatre ondes degenerees (jusqu'a 45 cm#2. S#-#1). Le temps de dephasage des porteurs est mesure dans les nanocristaux de bromure de cuivre selon deux methodes : hole-burning et echo de photon. La difference entre les resultats obtenus (respectivement de 3,5 et 7 ps a la resonance excitonique) est expliquee par les regimes temporels differents des excitation utilisees. En particulier, un phenomene de diffusion spectrale >> a lieu dans le cas de l'experience de hole-burning. L'analyse spectrale du signal d'echo de photon fait apparaitre des oscillations du cote des energies superieures a celle de l'excitation, ce qui suggere l'existence d'etats a un et a deux excitations pieges dans le meme nanocristal. L'existence de ces etats est confirmee dans une mesure du temps de vie des porteurs generes dans ces echantillons.
Les boîtes quantiques de semiconducteurs sont communément décrites comme des atomes artificiels à l'état solide, et la dynamique de décohérence dans ce système est conditionnée par les fluctuations de l'environnement de la boîte quantique. En effet, l'existence d'une matrice solide pour ces nanostructures artificielles conduit à la présence d'impuretés, de défauts, de charges localisés autour de la boîte quantique. Par effet Stark quantique confiné, les micro-champs électriques créés par les défauts environnants modifient l'énergie d'émission de la boîte quantique. Les fluctuations de configuration de l'environnement conduisent alors à des décalages énergétiques aléatoires du profil d'émission, c'est l'effet de diffusion spectrale qui se produit sur des échelles énergétiques allant de quelques µeV à plusieurs meV en fonction des matériaux employés pour fabriquer les boîtes quantiques. Ce mécanisme a été mis en évidence pour des boîtes quantiques de semiconducteurs par des expériences de spectroscopie de photoluminescence à l'échelle d'une boîte quantique unique [1]. Un effet de diffusion spectrale photo-induite a été observé avec des temps caractéristiques de fluctuations de l'énergie d'émission allant de quelques microsecondes à plusieurs minutes. Dans cet exposé, je présenterai nos résultats récents qui montrent l'existence d'un régime de rétrécissement par le mouvement pour le phénomène de diffusion spectrale [2]. Des expériences de spectroscopie par transformée de Fourier à très haute résolution spectrale sur le signal de photoluminescence d'une boîte quantique unique nous ont permis de mettre en évidence une modification du profil de raie qui est lorentzien à basse puissance d'excitation ou basse température, et qui devient gaussien en augmentant ces paramètres. La transition entre ces deux types de profil montre des régimes de modulation de l'environnement fluctuant différents, le profil lorentzien étant la signature d'un effet de rétrécissement par le mouvement pour le phénomène de diffusion spectrale. Cette manifestation de rétrécissement par le mouvement est tout à fait inhabituelle dans la mesure où elle se produit à faible puissance d'excitation et basse température, contrairement à la phénoménologie standard décrite en résonance magnétique nucléaire. Je présenterai une interprétation quantitative de ces résultats et expliquerai que le caractère inhabituel de cet effet provient de l'assymétrie des processus de capture et échappement des porteurs dans les pièges au voisinage de la boîte quantique. Je discuterai par ailleurs les conséquences de cette phénoménologie non-standard sur la dynamique du déphasage assisté par phonons. [1] S. A. Empedocles, D. J. Norris and M. G. Bawendi, Phys. Rev. Lett. 77, 3873 (1996). [2] A. Berthelot, I. Favero, G. Cassabois, C. Voisin, C. Delalande, Ph. Roussignol, R. Ferreira, and J. M. Gérard, Nat. Phys. 2, 759 (2006).
Ce mémoire de thèse décrit une expérience de création de paires d’atomes jumeaux par mélange à quatre ondes en présence d’un réseau optique. Ces atomes jumeaux sont analogues aux photons jumeaux obtenus par conversion paramétrique, lesquels ont été employés dans plusieurs expériences fondamentales d’optique quantique, ainsi que pour des applications en interférométrie et en information quantique. En raison de la relation de dispersion, l’accord de phase peut être obtenu quand les atomes se déplacent dans le réseau optique. Le mélange à quatre ondes qui se produit alors spontanément constitue un cas particulier d’instabilité dynamique. Nous avons réalisé cette expérience à partir d’un gaz dégénéré d’hélium métastable, obtenu dans un piège optique très allongé. On a superposé aux atomes un réseau optique en mouvement, qui est également décrit dans ce mémoire. Au moyen d’un détecteur d’atomes uniques résolu à trois dimensions, nous avons caractérisé le mélange à quatre ondes obtenu. Nous avons étudié les conditions d’accord de phase de ce processus, et les différents modes peuplés, montrant que la méthode que nous employons permet de diffuser préférentiellement les atomes dans deux fines classes de vitesse, que l’on peut ajuster et dont on contrôle les populations. Cette flexibilité facilitera l’utilisation des paires d’atomes pour des expériences futures. Au niveau de chacune de ces deux classes de vitesses, nous avons mesuré une corrélation de type Hanbury Brown et Twiss. Par ailleurs, nous avons démontré une réduction des fluctuations de la différence de population entre les deux classes sous le bruit de grenaille. La coexistence de ces deux effets témoigne du caractère non-classique des paires générées, qui pourront être exploitées pour des expériences d’optique atomique quantique, comme par exemple pour observer l’effet Hong-Ou-Mandel sur des atomes.
Cette these est consacree a l'etude des proprietes non-lineaires, de coherence et a la realisation de dispositifs opto-electroniques dans les boites quantiques auto-assemblees de semiconducteurs. Les etudes ont ete realisees sur deux types de structures : les boites quantiques inas/gaas et les boites quantiques ge/si. Nous avons etudie en premier les proprietes optiques non-lineaires des boites quantiques inas/gaas. Les transitions intra-bandes ont ete utilisees pour generer un signal de second harmonique, a la fois en bande de conduction (boites dopees n) et en bande de valence (boites dopees p). Dans les deux cas, le doublement de frequence peut etre obtenu dans des conditions de double resonance. Des susceptibilites elevees ont ainsi pu etre mesurees soit, pour un plan de boites, ( 2 ) z x x = 2 10 - 7 mv - 1 dans le cas des boites dopees p et ( 2 ) z x x = 2,5 10 - 6 mv - 1 pour les boites dopees n. La valeur elevee de la susceptibilite s'explique par les valeurs elevees a la fois des dipoles et des temps de coherence associes aux transitions intra-bandes dans les boites. Notons que les susceptibilites les plus elevees presentent un tenseur du type ( 2 ) z x x. Par la suite, les boites ont fait l'objet d'une etude de spectroscopie resolue en temps. Nous avons pour la premiere fois observe le phenomene d'echo de photons en resonance avec une transition intra-bande polarisee dans les plan des couches. A basse temperature, le temps de coherence de cette transition est egal a 20 ps. L'etude des boites quantiques ge/si a egalement constitue une partie importante de ce travail. La caracterisation optique de ces ilots a d'abord ete effectuee par des experiences de photoluminescence. Par la suite, nous avons etudie les proprietes spectroscopiques des boites dans la gamme du moyen-infrarouge. Ces dernieres mesures ont permis d'etablir un diagramme d'energie experimental des niveaux confines au sein des boites ge/si. Une autre partie importante de ce travail est consacree a la realisation et a la caracterisation de dispositifs opto-electroniques. Nous avons realise une diode electro-luminescente dont la partie active est composee de cinq plans de boites ge/si. Cette hetero-jonction est capable d'emettre un signal dans la gamme des longueurs d'onde des telecommunications ( 1,5 m) jusqu'a temperature ambiante. Enfin, nous avons realise deux types de photo-detecteurs a boites quantiques (qdips) fonctionnant dans la gamme du moyen-infrarouge. La region active du premier type de detecteur est composee de boites quantiques ge/si. Le second type de photo-detecteur possede une zone active constituee de boites inas/gaas. Dans les deux cas, nous avons etabli une comparaison directe entre l'absorption intra-bande des boites et les mecanismes participant au photo-courant. En particulier, les proprietes d'absorption des boites dans le plan des couches permettent a ces photo-detecteurs de fonctionner sous incidence normale.
Ce mémoire de thèse décrit une expérience de création de paires d’atomes jumeaux par mélange à quatre ondes en présence d’un réseau optique. Ces atomes jumeaux sont analogues aux photons jumeaux obtenus par conversion paramétrique, lesquels ont été employés dans plusieurs expériences fondamentales d’optique quantique, ainsi que pour des applications en interférométrie et en information quantique. En raison de la relation de dispersion, l’accord de phase peut être obtenu quand les atomes se déplacent dans le réseau optique. Le mélange à quatre ondes qui se produit alors spontanément constitue un cas particulier d’instabilité dynamique. Nous avons réalisé cette expérience à partir d’un gaz dégénéré d’hélium métastable, obtenu dans un piège optique très allongé. On a superposé aux atomes un réseau optique en mouvement, qui est également décrit dans ce mémoire. Au moyen d’un détecteur d’atomes uniques résolu à trois dimensions, nous avons caractérisé le mélange à quatre ondes obtenu. Nous avons étudié les conditions d’accord de phase de ce processus, et les différents modes peuplés, montrant que la méthode que nous employons permet de diffuser préférentiellement les atomes dans deux fines classes de vitesse, que l’on peut ajuster et dont on contrôle les populations. Cette flexibilité facilitera l’utilisation des paires d’atomes pour des expériences futures. Au niveau de chacune de ces deux classes de vitesses, nous avons mesuré une corrélation de type Hanbury Brown et Twiss. Par ailleurs, nous avons démontré une réduction des fluctuations de la différence de population entre les deux classes sous le bruit de grenaille. La coexistence de ces deux effets témoigne du caractère non-classique des paires générées, qui pourront être exploitées pour des expériences d’optique atomique quantique, comme par exemple pour observer l’effet Hong-Ou-Mandel sur des atomes.
La décohérence dans les solides est un problème majeur vers la réalisation d'un processeur quantique basé sur l'utilisation de boîtes quantiques (BQs) semiconductrices comme qubits optiquement actifs. Mesurer et contrôler la cohérence optique de tels qubits s'avère donc primordial, tant d'un point de vue technologique que fondamental. Cependant, leurs tailles nanométriques, associées aux temps de vie sub-nanosecondes de leurs transitions optiques, rendent les mesures expérimentales très délicates.Ce travail de thèse propose une étude détaillée des mécanismes de déphasage et de couplage cohérent de complexes excitoniques fortement confinés dans des BQs InAs/GaAs individuelles. Pour réaliser ces mesures, j'ai développé une expérience de mélange à quatre ondes hétérodyne sensible à l'amplitude et à la phase du champ électrique émis par une BQ unique. Ce dispositif permet de mesurer le temps de vie et de cohérence d'un exciton unique, même en présence d'élargissement inhomogène. Pour augmenter l'interaction lumière-matière et l'efficacité d'extraction du signal, l'utilisation de nanostructures photoniques s'est avérée indispensable. La sensibilité optique du dispositif m'a permis d'étudier en détail les mécanismes d'interaction exciton-phonon, source importante de décohérence dans les solides, comme la formation du polaron acoustique, le couplage quadratique aux phonons acoustiques, et le déphasage induit pendant l'excitation. Par ailleurs, la réalisation de spectres bidimensionnels m'a permis de révéler le couplage cohérent entre différentes transitions excitoniques. Enfin, je présente un nouveau protocole de mélange multi-ondes permettant de contrôler la réponse cohérente d'un exciton unique que je propose d'appliquer sur une paire de BQs pour contrôler le couplage radiatif longue distance, étape fondamentale vers la réalisation d'une porte logique quantique dans les solides.
Etude expérimentale et théorique de deux processus non-linéaires induits par des résonances atomiques ultra-fines Dans ce travail de thèse, je considère deux phénomènes distincts, tous deux liés aux interactions non-linéaires entre la lumière et des atomes. La première partie est dédiée à du mélange à 4 ondes basé sur des degrés de liberté internes d’atomes d’hélium à température ambiante, et l’utilise pour des processus d’amplification et de la génération d’états comprimés. Le second phénomène étudié est basé sur des degrés de liberté externes d’atomes de césium froids et est utilisé pour du stockage de lumière et la génération d’un champ conjugué en phase par mélange d’ondes. J'ai expérimentalement observé et caractérisé de l'amplification sensible à la phase par mélange à quatre ondes dans de l'hélium métastable à température ambiante. J'ai obtenu un gain maximum d'environ 9 dB avec une bande passante d'environ 300 kHz. Les fonctions de transfert phase/phase obtenues ont montré une forte compression de phase, indiquant que le phénomène était presque exempt de processus indésirables. Dans la seconde partie, j'explique comment les résonances de recul, dues à un transfert de quantité de mouvement entre un photon et un atome, peuvent être utilisées pour du stockage de lumière. J'explique également comment ce phénomène peut conduire à la génération d’un champ conjugué, et pourquoi la théorie existante ne permet pas de modéliser le creux qui apparaît dans le spectre de génération du champ conjugué lorsqu’on augmente la puissance optique. Pour reproduire ce nouvel élément, j’ai effectué un développement jusqu’au 5e ordre, qui démontre qu’il dépend de la cohérence qui est excitée entre des niveaux de moments atomiques différents. Je montre ensuite qu'un modèle plus simple, basé sur trois niveaux atomiques définis par des degrés de liberté interne et externe de l'atome, peut expliquer le phénomène observé.