Die Experimente in der Quantenoptik sind sehr anfallig fur externe Rauschquellen,
da diese zumeist starker als die zu beobachtenden Quanteneffekte sind und sie daher
uberlagern. Aus diesem Grund liegt das Hauptaugenmerk bei diesen Experimenten
auf der Reduzierung klassischer Rauschquellen, sowohl im optischen Aufbau als
auch im Detektor. Die Detektion von gequetschtem Licht bzw. nicht-klassischen
Lichtzustanden ware ohne die Entwicklung von sehr rauscharmen elektronischen
Schaltungen nicht moglich gewesen.
In dieser Arbeit wird eine derartige Schaltung fur einen homodynen Detektor
vorgestellt, die eine vergleichsweise hohe optische Leistung von 100 mW messen
kann. Das Detektorrauschen wird berechnet und einige Verbesserungen zum ersten
Entwurf vorgeschlagen.
Die Experimente in der Quantenoptik sind sehr anfallig fur externe Rauschquellen,
da diese zumeist starker als die zu beobachtenden Quanteneffekte sind und sie daher
uberlagern. Aus diesem Grund liegt das Hauptaugenmerk bei diesen Experimenten
auf der Reduzierung klassischer Rauschquellen, sowohl im optischen Aufbau als
auch im Detektor. Die Detektion von gequetschtem Licht bzw. nicht-klassischen
Lichtzustanden ware ohne die Entwicklung von sehr rauscharmen elektronischen
Schaltungen nicht moglich gewesen.
In dieser Arbeit wird eine derartige Schaltung fur einen homodynen Detektor
vorgestellt, die eine vergleichsweise hohe optische Leistung von 100 mW messen
kann. Das Detektorrauschen wird berechnet und einige Verbesserungen zum ersten
Entwurf vorgeschlagen.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
Licht wird in alltäglichen Anwendungen meist als optische Leistung gemessen, besteht jedoch grundsätzlich aus einzelnen Photonen. Diese Arbeit untersucht, wie die Photonenzählung vom Einzelphotonenbereich auf größere Photonenzahlen ausgeweitet werden kann, um so die Lücke zu klassischen optischen Leistungsmessern zu verringern. Es werden drei Ansätze entwickelt und kombiniert. Erstens wird die Quantendetektortomographie, eine Methode zur vollständigen Charakterisierung komplexer Detektoren, mithilfe effizienter Hochleistungsrechneransätze skaliert. Zweitens wird die Photonenzahlauflösung bei supraleitenden Nanodraht-Einzelphotonen-Detektoren untersucht, indem elektrische Signalkurven analysiert, ein auf Ankunftszeiten basierendes Modell entwickelt und der Einfluss von Jitter, optischer Pulsdauer und Photonenzahlzuordnung quantifiziert wird. Drittens wird die intrinsische Photonenzahlauflösung mit räumlichem und zeitlichem Multiplexing kombiniert. Das Ergebnis ist ein Detektor mit hohem Dynamikbereich, der Tausende Photonen pro Puls messen kann. Diese Arbeit zeigt, dass photonenzahlauflösende Messungen auf Bereiche ausgeweitet werden können, die bisher hauptsächlich durch klassische optische Leistungsmessungen zugänglich waren. Darüber hinaus sind diese Methoden wichtig für zukünftige photonische Quantentechnologien und Detektorsysteme mit einer steigenden Anzahl optischer Moden, die eine quantenmechanisch konsistente Beschreibung erfordern.
Abstract Fragen der Photonenstatik von Lichtquellen sind in der Quantenoptik in den letzten Jahren sehr intensiv untersucht worden. Von besonderem Interesse ist dabei die Erzeugung der sogenannten nichtklassischen Strahlung. Diese ist nur bei einer quantenmechanischen Behandlung des Strahlungsfeldes erlaubt und kann nicht durch ein klassisches elektromagnetisches Feld dargestellt werden. Im Photonenbild entspricht der nichtklassischen Strahlung eine gleichmäßige Folge von Photonen. Ein solcher Lichtstrahl ist für die optische Kommunikation von sehr großem Interesse, da ein Optimum an Information übertragen werden kann; außerdem sind die Intensitätsschwankungen minimal. Aus diesem Grunde ist die Untersuchung der Bedingungen, die zur Erzeugung des nichtklassischen Lichtes führen, von großer Bedeutung. Es zeigt sich, daß die Herstellung der Strahlung in einem Maser/Laser dann möglich ist, wenn die Verluste außerordentlich klein gehalten werden; außerdem müssen die Energieaustauschprozesse zwischen Strahlungsfeld und Atomen sehr genau kontrolliert werden, so daß hierbei keine zusätzlichen Photonen verloren gehen. Diese Prozesse sind von grundsätzlichem Interesse, da sie eine Messung von Strahlungsfeldern erlauben, ohne daß dabei Photonen vernichtet werden, wie es normalerweise der Fall ist.
Bei der theoretischen Beschreibung von spektroskopischen Experimenten wird in der Regel das Materiesystem quantenmechanisch beschrieben, während das Strahlungsfeld klassisch behandelt wird. Diese semiklassische Näherung ist zur Beschreibung von Experimenten, bei denen eine starke Kopplung zwischen dem Matriesystem und einzelnen Photonen besteht, nicht mehr gültig. Dies kann beispielsweise innerhalb eines optischen Resonators der Fall sein. In dieser Arbeit wird am Beispiel eines Pump-Test- Experiments zum Nachweis des optischen Stark-Effekts untersucht, welche zusätzlichen Effekte sich bei einer quantisierten Beschreibung des Strahlungsfeldes ergeben. Ein signifikanter Effekt ist, dass die Photonenstatistik des Pumpfeldes sich in der Linienform der verschobenen Resonanzlinie widerspiegelt. Weiter wurde in dieser Arbeit bei kleiner Pumpverstimmung ein Verstärkungseffekt gefunden, der ebenfalls auf der quantisierten Behandlung des Strahlungsfeldes beruht (nichtklassische Verstärkung). Es treten ferner bei grosseren Ensemblen von Zwei-Niveau -Systemen zusätzliche Unterstrukturen und Resonanzen auf. Auch kann der Nachweis des optischen Stark-Effekts Aufschluss über die Nichtdiagonalelemente bezüglich der Photonenzahl des quantisierten Pumpfeldes geben.Im Hinblick auf die Beschreibung komplexer Materiesystemen wurde in dieser Arbeit auch eine näherungsweise Berechnung der Testabsorption mit quantisiertem Strahlungsfeld im Rahmen einer Dichtematrixtheorie untersucht. Insbesondere war hier für die quantitative Beschreibung der nichtklassischen Verstärkung eine Berücksichtigung hoherer Korrelationen zwingend erforderlich. Auch wurden näherungsweise Entkopp- lungen unter Berücksichtigung der Erhaltungsgrossen durch- geführt. Die Dichtematrixtheorie wurde auf die Untersuchung des optischen Stark-Effektes an storstellengebundenen Exzitonen in Halbleitern angewandt. Da diese Resonanzen vergleichsweise kleine homogene und inhomogene Linienbreiten aufweisen,ist hier experimentell zu erwarten, dass sich feine Effekte des quantisierten Pumpfeldes bemerkbar machen konnen.
Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Realisierung und Untersuchung optoelektronischer Bauelemente, welche nach einem elektrischen Impuls entweder genau ein einzelnes, polarisiertes Photon oder ein verschränktes Photonenpaar emittieren. Solche Emitterstrukturen werden als Q-Bit-Quellen bezeichnet. Eines der interessantesten Anwendungsgebiete einer solchen Q-Bit-Quelle ist die Quantenkryptographie, wobei hierfür sowohl einzelne linear polarisierte Photonen als auch verschränkte Photonenpaare hervorragend geeignet sind. In Hinblick auf die Entwicklung einer praxisrelevanten Emitterstruktur wurde im Rahmen dieser Arbeit ein quantenpunktbasierter Realisierungsansatz gewählt, dessen wesentliche Elemente erfolgreich patentiert werden konnten. Die für die Umsetzung des Gesamtkonzeptes dieser Arbeit entscheidende Herausforderung bestand zunächst darin, eine geeignete Bauelementstruktur zu entwickeln, mit der ein einzelner Quantenpunkt aus einem selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktensemble elektrisch selektiert werden kann. Mit der erfolgreichen Umsetzung dieses Bauelementtyps konnte erstmals die gezielte elektrische Ansteuerung der elektronischen Zustände eines einzelnen Quantenpunktes demonstriert werden. Da die Emission der Photonen in diesem ersten Ansatz ungerichtet in den vollen Raumwinkel erfolgt, ist die Anzahl der Photonen in einem akzeptablen Abstrahlwinkel trotz einer hohen internen Quanteneffizienz von ca. 20% sehr gering. Somit konzentrierte sich das weitere Vorgehen konsequenterweise auf die Steigerung der externen Quanteneffizienz. Durch die Einbettung des, idealerweise einzelnen, elektrisch gepumpten Quantenpunktes in eine Mikrokavität, kann sowohl die Emissionsrichtung der generierten Photonen als auch der Emissionsprozess des Quantenpunktes selbst beeinflusst werden. Die hierzu entwickelte oberflächenemittierende Bauelementstruktur ähnelt dabei in ihrem prinzipiellen Aufbau einer Resonant-Cavity-LED. Bei der Herstellung kavitätsbasierter Strukturen war die Bauelementmodellierung auf Grund der Komplexität ein unverzichtbares Element des Entwicklungsprozesses. Um den Zusammenhang zwischen konkreten Bauelementeigenschaften und einem dreidimensionalen Schichtsystem mit definierten Materialkompositionen, Dotierungsprofilen, lateralen und vertikalen Strukturausdehnungen herzustellen, wurde die Methode der Eigenmoden-Expansion verwendet, um ein funktionstüchtiges Design zu entwickeln. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Design konnte technologisch erfolgreich umgesetzt werden. Die Auskoppeleffizienz dieser, auf einer Resonant-Cavity-LED basierenden, Q-Bit-Quelle lag erwartungsgemäß weit über der des ersten Bauelementansatzes (etwa um einen Faktor 20). Mit dem hergestellten Bauelement konnte erstmals eine Einzelphotonen-Pulsfolge mit einer Frequenz von über 1GHz generiert werden. Damit ist die hier entwickelte Q-Bit-Quelle die bis dato mit Abstand schnellste elektrisch gepumpte, halbleiterbauelementbasierte Einzelphotonenquelle weltweit.
Quantentechnologien versprechen die Zukunft der Informationsverarbeitung zu revolutionieren, da sie Anwendungen, wie die perfekt sichere Kommunikation sowie den Bau von Computern ermöglichen, die bestimmte Rechenaufgaben schneller als jede klassische Maschine ausführen können. Aus diesem Grund ist die Quanteninformationsforschung zu einem der Hauptforschungsbereiche der heutigen Physik geworden. Einzelne Photonen, sogenannte Lichtquanten, sind eine geeignete Plattform zum Kodieren und Verarbeiten von Quanteninformationen. Insbesondere aufgrund ihrer Mobilität sind Photonen die nat¨urlichste Wahl für Quantenkommunikation. Einer der Hauptnachteile von Photonen ist die fehlende Wechselwirkung zwischen ihnen, was die Realisierung von photonischen ”Quantentransistoren” behindert, die für die Quantenberechnung und Quantensimulation notwendig sind. Außerdem müssen sich die Photonen, unter experimentellen Bedingungen, in nicht idealen Medien ausbreiten, was einen Lichtverlust verursachen kann. Der Verlust von Photonen führt zu Fehlern in den Quantenberechnungsprotokollen und behindert die Quantenkommunikation über große Entfernungen. Viele Forschungsanstrengungen in der Quantenphotonik widmen sich daher der¨Uberwindung dieser Probleme durch technologische Verbesserungen. Die Wechselwirkung einzelner Photonen mit Materie - Atomen, Molekülen oder Festkörpersystemen - kann beide Probleme lösen. Es kann sogar eine Photon-Photon-Wechselwirkung unter Verwendung von Materialsystemen als Mediatoren realisiert werden. Photonenverluste in Quantenkommunikation können durch Quanten-Repeatern ausgeglichen werden. Diese Geräte basieren auf Quantenspeichern, die realisiert werden, indem die getragenen Informationen in den internen Zust¨anden der Materie gespeichert und zu einem späteren Zeitpunkt abgerufen werden können. Die Forschungsarbeiten zur photonischen Quanteninformation beschränken sich jedoch nicht nur auf technische Errungenschaften. Wichtige Erkenntnisse stammen ebenfalls aus der Untersuchung neuartiger Quantenphänomene und -protokolle, die Vorteile gegenüber klassischen beziehungsweise früheren Quantenprotokollen bieten. Die vorliegende Arbeit umfasst beide Forschungsrichtungen und präsentiert verschiedene experimentelle Projekte. Das erste Projekt beschreibt die Entwicklung und Implementierung zweier neuartiger Quantenkommunikationsprotokolle. Das zweite Projekt besteht in der Realisierung einer schmalbandigen Einzelphotonenquelle für die Wechselwirkung mit Atomen. Im ersten Quantenkommunikationsprotokoll wird experimentell gezeigt, dass ein einzelnes Photon in Quantenüberlagerung die gleichzeitige Übertragung von zwei klassischen Bits zwischen zwei entfernten Parteien in zwei entgegengesetzten Kommunikationsrichtungen ermöglicht, eine in der klassischen Physik unmögliche Aufgabe. Dieses Phänomen wird verwendet, um ein sicheres Quantenkommunikationsprotokoll zu entwickeln und zu implementieren, bei dem die Kommunikationsrichtung zwischen den Parteien privat bleibt. Im zweiten Protokoll sollen die beiden Parteien einen sicheren gemeinsamen kryptografischen Schlüssel einrichten, ohne Quantenressourcen zu verwenden, die an einen nicht vertrauenswürdigen Dritten (einen Server) delegiert werden. In diesem Sinne handelt es sich um ein Semiquantenschlüssel-Verteilungsprotokoll. Das Protokoll wird demonstriert und die sichere Schlüsselrate unter Berücksichtigung wichtiger Schwachstellen des experimentellen Aufbaus extrahiert. Das zweite Projekt ist von rein technischer Natur. Eine Quelle von Photonenpaaren mit einer spektralen Bandbreite von etwa 10 MHz wird aufgebaut und charakterisiert. Aufgrund dieser schmalen Bandbreite, können die erzeugten Photonen effizient an atomare Hyperfeinübergänge gekoppelt werden. Die Photonen werden bei einer Wellenlänge von 780 nm emittiert und sind somit auf die Hyperfeinübergänge der Rubidium-D2-Linie abgestimmt. Die Quelle basiert auf cavity-enhanced spontaneous parametric downconversion, die eine zuverlässige, relativ einfache und flexible Technik für die Erzeugung von Photonen mit schmaler Bandbreite darstellt und bezüglich ihrer Intensität frühere Quellen übertrifft. Diese Ressource soll zur Realisierung eines durch Rubidiumatome vermittelten Zwei-Photonen-Gates, in Zusammenarbeit mit externen Forschungsgruppen, eingesetzt werden