Dans le but de réaliser des expériences d'ionisation mutiphotonique à une intensité bien déterminée de la lumière laser, nous avons utilisé le déplacement lumineux du niveau 6s du Xénon, afin de sélectionner la région appropriée au foyer du laser. Ceci permet d'obtenir avec précision une large distribution d'intensités à chaque pulse de notre laser multi-mode. De cette façon, nous avons pu déterminer l'ordre réel de la non-linéarité dans le processus d'ionisation résonnante et la probabilité d'absorption de photons supplémentaires.
Dans le but de réaliser des expériences d'ionisation mutiphotonique à une intensité bien déterminée de la lumière laser, nous avons utilisé le déplacement lumineux du niveau 6s du Xénon, afin de sélectionner la région appropriée au foyer du laser. Ceci permet d'obtenir avec précision une large distribution d'intensités à chaque pulse de notre laser multi-mode. De cette façon, nous avons pu déterminer l'ordre réel de la non-linéarité dans le processus d'ionisation résonnante et la probabilité d'absorption de photons supplémentaires.
Nous présentons l'étude expérimentale et théorique de la photoionisation par échelon via l'état 3P du sodium dans des champs électriques jusqu'à 3,90 kV/cm. L'appareillage utilise un jet atomique et l'excitation est réalisée à l'aide de deux lasers pulsés dont les faisceaux sont orthogonaux au jet atomique. Le premier laser à 589 nm permet l'excitation des niveaux P. Le second laser autour de 409 nm permet la photoionisation autour de la limite d'ionisation Eo, en champ nul. Nous avons observé des ondulations de grande largeur dans le courant photoélectrique au-delà de Eo. Leur largeur décroit lorsque l'énergie décroit. Dans certains cas elles s'affinent en des raies bien définies mais asymétriques correspondant aux états de Rydberg déplacés par effet Stark. Nous avons calculé la densité de force d'oscillateur pour ces transitions en utilisant des fonctions d'ondes hydrogénoïdes modifiées. L'accord avec les résultats expérimentaux est excellent. Nous avons considéré les asymétries comme le résultat d'interférences de Fano entre la partie quasi-discrète du spectre et les canaux d'ionisation. En utilisant des potentiels du coeur appropriés, et en tenant compte du couplage entre états discrets-continus et continus-continus induits par l'interaction avec le coeur, nous avons obtenu des valeurs q et Ɖ des paramètres de Fano en bon accord avec nos mesures.
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
Pas de titre en français Dans ce travail, nous établissons et testons la technique de passage adiabatique parallèle (PAP) qui optimise le passage adiabatique en sélectionnant un trajet spécifique qui permet une dynamique rapide tout en préservant la robustesse standard de la technique adiabatique. L'intuition de PAP est basée sur le fait que l'on s'attend à une probabilité de transition nonadiabatique allant vers zéro par analyse Landau-Zener lorsque la courbure relative des deux énergies propres tend vers zéro. Dans ce travail nous testons la robustesse de cette technique et nous montrons sa supériorité par rapport à une dynamique avec un chirp linéaire traditionnel et des impulsions gaussiennes. Nous montrons son extension sur les transitions multiphotons dans les systèmes quantiques multiniveaux, où l'effet Stark joue un rôle important. Nous avons déterminé une forme optimale d'impulsion dans laquelle les décalages des niveaux sont simultanément compensés par la phase programmé de l'impulsion du laser. Ensuite, est présentée la technique de passage adiabatique parallèle local. Cela correspond à une dynamique où la valeur propre de l'état peuplé est parallèle à la plus proche au cours du temps. Nous développons l'idée de transfert de population par passage adiabatique de l'état fondamental à une superposition d'états. Le transfert est exécuté par des impulsions femtosecondes mises en forme dans le domaine spectral. Les états excités sont déplacés de façon dynamique en raison de la présence de composants non-résonnants des canaux différents. Nous montrons que ce décalage Stark peut être compensé par un autre champ ou par une mise en forme spécifique des impulsions appropriées.
Non-linéarité optique géante à deux modes à partir d'une boîte quantique semi-conductrice dans un fil photonique Contrôler la lumière avec de la lumière au niveau du photon unique est un objectif fondamental dans le domaine de l'information quantique, ou de l'ordinateur optique à très basse puissance. Un émetteur quantique constitué d'un unique système à deux niveaux est un milieu très non-linéaire, pour lequel l'interaction avec un photon peut modifier la transmission d'un photon suivant. Dans ce scenario, le défi pour obtenir une telle non-linéarité géante est d'optimiser l'interaction lumière matière. Une solution à ce défi est d’insérer l'émetteur quantique dans une structure photonique. Ce système est appelé « atome uni-dimensionnel » : la collection de la lumière, tout comme la probabilité d'absorber un photon se propageant dans la structure est maximum.Dans ce travail, nous avons utilisé ce type de système pour réaliser une non-linéarité géante à deux modes, dans laquelle la réflexion d'un des modes est contrôlée par un autre mode au niveau du photon unique. Le système est constitué d'une boite quantique semi-conductrice InAs/GaAs, qui peut être considéré comme un atome artificiel, insérée dans un fil photonique en GaAs opérant comme un guide d'onde. Le fil photonique définit un mode spatial unique autour de l'émetteur et offre une interaction lumière-matière avec une efficacité quasi-idéale. De plus, ce fil photonique présente cette propriété sur une large bande spectrale. Grâce à ces deux propriétés, nous avons démontré expérimentalement une non-linéarité géante à un mode et à deux modes à un niveau de quelques dizaines de photons par durée de vie de l'émetteur. Cela permet de réaliser un interrupteur tout optique intégré, à très faible seuil.
In order to perform multi-photon ionization experiments at a particular light intensity, the AC Stark-shift of the xenon 6s level is used as a probe to select that intensity from the range of intensities present in the laser focus. Our analysis provides an accurate, wide-range distribution function of the intensities in our multi-mode laser pulses. Using this method we determined there al order of non-linearity of the resonant ionization process and the probability for additional photon absorption.
Nous avons étudié expérimentalement des propriétés de la lumière émis par des objets individuels. Nos études ont essentiellement porté sur la fluorescence d'émetteurs individuels en vue de disposer d'une source de photons uniques déclenchée fonctionnant à température ambiante et utilisable pour la cryptographie quantique. Cette source repose sur l'excitation impulsionnelle d'un seul émetteur placé au foyer d'un objectif de microscope de grande ouverture numérique. Sur un système moléculaire organique, nous avons mis en évidence le caractère non-classique de la lumière émise. Nous avons étudié le bruit d'intensité en mesurant le paramètre de Mandel de la distribution temporelle de photons. Une réduction du bruit par rapport à une source de lumière classique équivalente est observée aux temps courts. La technique de mesure mise au point, qui repose sur l'acquisition de tous les instants d'arrivée des photons détectés, permet en outre de remonter à la dynamique de la molécule, fournissant ainsi une alternative à l'enregistrement direct des corrélations temporelles habituellement utilisé. Pour pallier l'inévitable photoblanchiment des molécules de colorants, difficilement compatible avec les applications, nous leur avons préféré un centre coloré unique dans un nanocristal de diamant. Ce dernier se comporte du point de vue de sa fluorescence comme un système moléculaire avec l'avantage supplémentaire d'être parfaitement photostable à température ambiante. Nous avons utilisé la source de photons uniques reposant sur ce centre coloré dans une expérience de distribution quantique de clé de cryptage avec une transmission des photons en espace libre. Nous avons montré qu'une telle source permettait encore le partage d'une clé sûre en présence d'une forte atténuation sur la ligne, là où les impulsions laser atténuées ne peuvent plus permettre un tel partage de secret. Nous décrivons également dans ce mémoire quelques résultats obtenus sur la génération de second harmonique par des nanocristaux organiques et l'utilisation d'un tel signal comme diagnostic du caractère cristallin du nano-objet ainsi détecté. Enfin, nous concluons sur le projet en cours portant sur la manipulation cohérente d'un spin individuel d'un centre coloré du diamant, pour le traitement quantique de l'information.