Thomas Ebbesen[…] Pour comprendre comment la lumière est absorbée par la matière, le plus simple est de considérer les atomes, le plus simple d’entre eux étant l’hydrogène. Au xixe siècle, on a remarqué que des gaz d’atomes avaient des raies d’absorption et d’émission bien définies (figure 1).Figure 1.L’absorption de la lumière par un atome a lieu quand le photon incident a juste l’énergie nécessaire à la transition entre deux états d’énergie de l’atome. Plus l’atome a d’électrons, plus il y...
Thomas Ebbesen[…] Pour comprendre comment la lumière est absorbée par la matière, le plus simple est de considérer les atomes, le plus simple d’entre eux étant l’hydrogène. Au xixe siècle, on a remarqué que des gaz d’atomes avaient des raies d’absorption et d’émission bien définies (figure 1).Figure 1.L’absorption de la lumière par un atome a lieu quand le photon incident a juste l’énergie nécessaire à la transition entre deux états d’énergie de l’atome. Plus l’atome a d’électrons, plus il y...
L'auteur observe que, pour obtenir les conditions de quanta les plus générales, on n'utilise que les coordonnées d'espace et qu'on néglige systématiquement et sans aucune raison, la coordonnée temps. Il montre que si l'on fait jouer le même rôle à toutes les coordonnées on obtient : a) Pour un atome dans un état stationnaire, les conditions de quanta classiques, définissant les niveaux d'énergie. b) Pour un atome de Bohr qui émet et absorbe, en régime permanent, ces mêmes conditions, plus une autre qui exprime que la lumière, émise et absorbée, est cohérente, c'est-à-dire qu'elle est apte à provoquer des interférences. La lumière émise peut donc être considérée comme constituée par des photons, sans qu'elle cesse pour cela d'être cohérente; ceci élimine la principale objection contre la théorie des quanta de lumière d'Einstein. Le mécanisme même d'un atome émetteur implique la cohérence; la condition de cohérence est une condition de quanta. Par conséquent, on doit attribuer à la capacité d'interférence d'un train de photons le même degré de réalité qu'à l'existence des états stationnaires de l'atome. Les règles de quanta et la théorie des photons d'Einstein semblent pouvoir gouverner désormais un domaine où il ne leur avait pas été possible de pénétrer jusqu'à présent.
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
Emission spontanée collective par des ensembles denses d'atomes à deux niveaux On s’intéresse au problème de la diffusion de la lumière par un ensemble dense d’atomes froids dans le régime dit ”de Dicke”, dans lequel un grand nombre d’atomes est contenu dans un volume dont les dimensions sont plus petites que la longueur d’onde de la transition atomique. Quand la lumière a une fréquence proche de celle de l’une transition atomique, elle induit des dipôles. Dans un milieu dense, ces dipôles interagissent entre eux : chaque dipôle est excité par les champs rayonnés par les autres dipôles. Ces interactions résonantes entre les dipôles induits modifient la réponse collective de l’ensemble. En particulier, elles modifient le taux auquel l’ensemble se désexcite par émission spontanée. Une désexcitation plus rapide que celle d’un atome unique est appelée super-radiance et une désexcitation plus lente est appelée sous-radiance.Dans cette thèse, nous développons d’abord des méthodes expérimentales pour l’étude de ce problème, nous permettant de préparer, d’observer et de manipuler des nuages denses d’atomes à deux niveaux contenant plusieurs milliers d’atomes froids dans un régime proche du régime de Dicke. Nous étudions ensuite les propriétés d’émission collective de ces systèmes lorsqu’ils sont soumis à de la lumière laser résonante, pendant et après l’excitation. On observe les désexcitations super- et sous-radiantes pour la première fois dans ce régime, et on montre qu’elles sont gouvernées uniquement par le nombre d’atomes dans le nuage. Nous avons ensuite caractérisé les oscillations de Rabi collectives des ensembles d’atomes pilotés par laser. Enfin, nous démontrons un protocole pour relâcher à la demande des excitations stockées dans des états sous-radiants, ce qui est un prérequis pour des applications de stockage de la lumière. Pour conclure, on fait une synthèse des résultats obtenus et on propose des perspectives pour des recherches futures.
Cette thèse concerne l étude théorique de la réponse des systèmes atomiques et moléculaires soumis à des champs externes dépendants du temps. Il aborde principalement deux sujets: l étude (i) d atomes de lithium dans des états de Rydberg soumis à des champs électriques et magnétiques dépendants du temps et (ii) des processus de capture de deux électrons dans les collisions ion-molécule. Ces deux sujets sont présentés dans deux chapitres distincts, précédés par un chapitre d introduction commun qui définit les travaux de recherche présentés dans un contexte plus large, et suivis par quelques remarques finales. Dans la dernière partie, quatre articles basés sur les travaux de thèse sont présentés: les deux premiers (Pap. 5.1 et 5.2 sont publiés) concernent le premier sujet, les deux derniers (Pap. 5.3 et 5.4 sont soumis), concernant le second. Par ailleurs, deux articles qui ne sont pas commentés dans la thèse, mais publiés au cours de la thèse, sont inclus à la fin. Le premier est relatif à l étude de la structure et la dynamique d anneaux quantiques, Pap. 5.5. Le second concerne la stabilisation de l ionisation des atomes de Rydberg dans des champs extérieurs intenses, Pap. 5.6. L objectif principal de l étude des atomes de Lithium dans des états de Rydberg a été de découvrir les mécanismes fondamentaux de la dynamique intra- ouche qui sont induits par des champs électriques polarisés circulairement et linéairement. Pap. 5.1 examine la dynamique non-hydrogénoïde dans les atomes de Rydberg du lithium, tandis que l accent du deuxième document, Pap. 5.2 est la dynamique hydrogénoïdes. Le travail théorique concerne l intreprétation d une série d expériences effectuées à l Université d Aarhus et à l Université de Bergen. Les atomes de Rydberg qui sont étudiés sont des atomes de lithium dans la couche n = 25, plus précisément l état cohérent elliptique (CES) et les deux voisins états elliptiques quasi cohérents (qCES). Ces états sont sélectionnés pour leurs propriétés classiques. Les systèmes sont traités avec une méthode semi-classique et dans l approximation du coeur gelé, c est à dire que les champs sont décrits classiquements et l électron actif est traité de façon quantique. La dynamique a été étudiée pour deux ensembles de champs. Le premier ensemble est divisé en deux parties, un interrupteur électrique avec et sans un champ électrique rotatif dans le régime de la radio-fréquence, et les résultats sont présentés dans le Pap. 5.1. La deuxième série est basée sur un champ polarisé linéairement également dans le régime de la radio-fréquence et est présentée dans le Pap. 5.2.Cette thèse présente en détail l analyse théorique des oscillations régulières qui sont observées dans les transitions intra-couches. Ceci est présenté dans le Pap. 5.1. En résolvant l équation de Schrödinger dépendante du temps pour le problème, il est montré que la dynamique est fortement influencée par le noyau non hydrogénoïde qui brise la symétrie du problème Coulombien. Le système est d abord étudié sans le champ RF harmonique. Cette étude montre qu un champ variant lentement conduit au plus bas énergiquement des deux qCES initiaux, grâce à deux croisements évités avec son voisin le plus proche énergétiquement. Les oscillations observées sont dues à une différence de phase qui se développe entre les deux niveaux entre le premier et le second croisements évités. Les calculs montrent que la dynamique se réduit à un système à deux niveaux entre les plus bas qCES et ses plus proches voisins. Sur cette base, un modèle quantique à deux niveaux est présenté et les oscillations sont qualitativement reproduites par le modèle Rosen-Zener. Lorsque le champ RF harmonique est appliqué des oscillations supplémentaires sont observées. Il est également démontré que ces oscillations peuvent être reproduites par un modèle quantique à deux niveaux. Il est montré que les oscillations sont les vestiges d interférences qui existent en partie en raison d une différence de phase qui se développe entre les deux niveaux quand ils passent par deux résonances à un photon consécutives et en partie due à un changement de la phase de l enveloppe de la perturbation. L étude qui est présentée dans le Pap. 5.2 étudie les résonances dans la probabilité adiabatique qui apparaît quand le champ RF augmente. L objectif de l étude concerne la dynamique hydrogénoïde conduisant à la suppression des résonances en fonction de l excentricité de l état initial. L excentricité de l état initial est défini par l intermédiaires des champs électriques et magnétiques, constants. Une théorie basée sur les travaux de Kazansky et Ostrovsky est utilisée pour modéliser cette suppression de façon qualitative. Cette théorie exploite la symétrie de l atome d hydrogène pour réduire le problème à deux particules de spin-1/2 en champs magnétiques. Le modèle qui est présenté dans la thèse prédit correctement la suppression des résonances à photons N, où N est le nombre de photons. L étude des atomes de Rydberg a montré qu il est possible de sélectionner des états quasi-classiques des atomes de lithium. En réglant finement les champs externes dépendants du temps, il est possible de contrôler la transition de l état initial à son voisin énergique. Cette étude a été réalisée avec des atomes de lithium, mais il devrait être également valable pour les métaux alcalins plus lourds. La deuxième partie de la thèse présente une méthode non-perturbative pour calculer les sections efficaces de processus électroniques survenant lors de collisions ionmolécule. La méthode est développée pour étudier la dynamique de systèmes à deux électrons en régime d énergie intermédiaire, où de nombreuses voies de réaction sont ouvertes. La méthode est présentée en détail dans le Pap. 5.3 qui a été soumis pour publication. Il s agit d un traitement théorique des processus multi-électroniques qui se produisent au cours de collisions entre un ion et une molécule diatomique. L approche est basée sur le développement de la fonction d onde sur les états asymptotiques monoou multi-centriques avec les bonnes conditions de translation et elle prend en compte la corrélation électronique à la fois statique et dynamique. La méthode a donc un large domaine d application autour des vitesses d impact intermédiaires vp ve, où ve est la vitesse classique de l électron dans l état initial. Une première application de ce code est également inclus dans Pap. 5.3: il concerne l étude des processus de transfert électronique simple et double lors des collisions He2+-H2. Une discussion générale de ces deux processus sont inclus et un accent particulier est placé sur les sections efficaces pour la capture d électrons vers les états auto-ionisants de l hélium.Cet accent est lié à une expérience récente d interférométrie de type fentes d Young effectuée par Chesnel et collaborateurs au GANIL, Caen, France. Le but de cette expérience, qui a d abord été proposée par Barrachina et Žitnik, est de mesurer les effets d interférences causées par un seul électron en interaction avec deux protons, qui jouent le rôle des fentes. Pour gagner un plus grand contrôle de l expérience et acquérir une meilleure compréhension de la physique fondamentale sous-jacente, il a été proposé d étendre l étude vers des vitesses d impact inférieures. Les calculs présentés dans le Pap. 5.3 montrent que ce n est pas faisable pour des projectiles He2+, puisque les sections efficaces de double capture vers les états autoionisants sont beaucoup trop petites pour assurer un taux de détection significatif.Pour cette raison, nous avons étudié deux autres systèmes, Li3+-H2 et B5+-H2 (Pap. 5.4). Cette thèse présente et discute les processus de capture simple et double pour ces deux systèmes de collision. Les sections efficaces pour ces processus sont présentées pour sept vitesses d impact différentes et l importance relative des différentes voies de réaction est discutée en fonction de l énergie d impact. La discussion est soutenue par l analyse des probabilités de transition semi-classiques en fonction du paramètre d impact. Le Pap. 5.4 présente une étude détaillée des sections efficaces partielles (état-à-état) de double capture vers les états doublement excités pour les trois systèmes de collision. Une méthode pour obtenir et identifier les états doublement excités est présentée et les résultats sont comparés avec les études précédentes lorsque des résultats sont disponibles. La thèse contient également une analyse de la faisabilité de l expérience d interférométrie à un électron à basse vitesse pour les deux systèmes de collision considérés