Durch die stetige Entwicklung von Anwendungsmöglichkeiten der Quantentechnologie steigt auch die Nachfrage nach effizienten und qualitativ hochwertigen Quellen einzelner Photonen, welche den Grundstein vieler dieser praktischen Konzepte bilden. Daher wird im Rahmen dieser Arbeit die Entwicklung einer kältemittelunabhängigen, fasergekoppelten Einzelphotonenemittereinheit, basierend auf InGaAs-Quantenpunkten, dargestellt. Hierfür werden zunächst die Grundlagen von nicht-klassischem Licht und dessen Emission durch Quantenpunkte beschrieben. Ferner wird auf die Lichtauskopplung aus Halbleitern und die Lichtführung in Glasfasern eingegangen, bevor die experimentellen Methoden zur Charakterisierung der Emitter erläutert werden. Um eine Übersicht über relevante Quellen auf Quantenpunktbasis zu geben und deren Tauglichkeit für einen Plug-And-Play-Einzelphotonendemonstrator zu prüfen, werden die spektralen und statistischen Eigenschaften von Bauteilen mit vergrabenem Verspannungszentrum, Mikrosäulenresonatoren und optisch bzw. elektrisch angeregten Mikrolinsen verglichen. Es wird beobachtet, dass alle Quellen bei Anregungsfrequenzen von einigen hundert Megahertz und teilweise sogar bis in den Gigahertzbereich Einzelphotonenemission zeigen können, sich aber Mikrolinsen wegen ihrer breitbandig erhöhten Auskoppeleffizienz von bis zu 29% als vielversprechendste Kandidaten für eine Faserkopplung und Integration in den Demonstrator erweisen. Der wichtigste Schritt zur praktischen Verwendung von Quantenpunkten ist es, die Unabhängigkeit von jeglicher Kältemittelversorgung zu gewährleisten. Daher wird im anschließenden Kapitel gezeigt, dass die Charakterisierung und der Nachweis einzelner Photonen auch mit einem kompakten Stirlingkühler mit einer Basistemperatur von 29K durchgeführt werden können. Der direkte Vergleich von Autokorrelationsmessungen des selben Quantenpunktzustands im konventionellen Helium-Flusskryostat und im Stirlingkryostat weist nahezu identische g(2)(0)-Werte von 0,03 bzw. 0,04 auf. Darauffolgend wird erläutert, wie eine unmittelbare Glasfaserankopplung von Quantenpunktstrukturen realisiert werden kann, die Umsetzung beider präsentierter Methoden - ein selbstzentrierendes Steckprinzip und eine Ansatz durch Verkleben der Komponenten - wird dargelegt und Vor- und Nachteile werden diskutiert. Der zweite Ansatz wird anschließend zur Demonstration von Einzelphotonenemission aus statistisch gekoppelten Quantenpunkten verwendet. In einem finalen Schritt, werden alle einzeln präsentierten Komponenten zu einer alleinstehenden Einzelphotonenemittereinheit zusammengefügt. Dieser Demonstrator besitzt einen optisch angeregten, an eine mehrmodige Glasfaser gekoppelten Emitter in einer Mikrolinsenstruktur, welcher von einem Stirlingkühler auf 40K gekühlt wird. Die gesamten Teile, welche zur Generation der einzelnen Photonen benötigt werden, sind in einen kompakten und variabel einsetzbaren 19”-Messrackeinschub integriert. Die Einzelphotonenemission steht dem Nutzer direkt über einen Glasfaseranschluss zur Verfügung. Dieses Ergebnis stellt einen wichtigen Schritt bei der Entwicklung praktisch einsetzbarer und qualitativ hochwertiger Einzelphotonenemittereinheiten dar und demonstriert das große Potenzial dieses Ansatzes, die gemeinhin genutzten, abgeschwächten Laserquellen durch reale Einzelphotonenquellen zu ersetzen.
Durch die stetige Entwicklung von Anwendungsmöglichkeiten der Quantentechnologie steigt auch die Nachfrage nach effizienten und qualitativ hochwertigen Quellen einzelner Photonen, welche den Grundstein vieler dieser praktischen Konzepte bilden. Daher wird im Rahmen dieser Arbeit die Entwicklung einer kältemittelunabhängigen, fasergekoppelten Einzelphotonenemittereinheit, basierend auf InGaAs-Quantenpunkten, dargestellt. Hierfür werden zunächst die Grundlagen von nicht-klassischem Licht und dessen Emission durch Quantenpunkte beschrieben. Ferner wird auf die Lichtauskopplung aus Halbleitern und die Lichtführung in Glasfasern eingegangen, bevor die experimentellen Methoden zur Charakterisierung der Emitter erläutert werden. Um eine Übersicht über relevante Quellen auf Quantenpunktbasis zu geben und deren Tauglichkeit für einen Plug-And-Play-Einzelphotonendemonstrator zu prüfen, werden die spektralen und statistischen Eigenschaften von Bauteilen mit vergrabenem Verspannungszentrum, Mikrosäulenresonatoren und optisch bzw. elektrisch angeregten Mikrolinsen verglichen. Es wird beobachtet, dass alle Quellen bei Anregungsfrequenzen von einigen hundert Megahertz und teilweise sogar bis in den Gigahertzbereich Einzelphotonenemission zeigen können, sich aber Mikrolinsen wegen ihrer breitbandig erhöhten Auskoppeleffizienz von bis zu 29% als vielversprechendste Kandidaten für eine Faserkopplung und Integration in den Demonstrator erweisen. Der wichtigste Schritt zur praktischen Verwendung von Quantenpunkten ist es, die Unabhängigkeit von jeglicher Kältemittelversorgung zu gewährleisten. Daher wird im anschließenden Kapitel gezeigt, dass die Charakterisierung und der Nachweis einzelner Photonen auch mit einem kompakten Stirlingkühler mit einer Basistemperatur von 29K durchgeführt werden können. Der direkte Vergleich von Autokorrelationsmessungen des selben Quantenpunktzustands im konventionellen Helium-Flusskryostat und im Stirlingkryostat weist nahezu identische g(2)(0)-Werte von 0,03 bzw. 0,04 auf. Darauffolgend wird erläutert, wie eine unmittelbare Glasfaserankopplung von Quantenpunktstrukturen realisiert werden kann, die Umsetzung beider präsentierter Methoden - ein selbstzentrierendes Steckprinzip und eine Ansatz durch Verkleben der Komponenten - wird dargelegt und Vor- und Nachteile werden diskutiert. Der zweite Ansatz wird anschließend zur Demonstration von Einzelphotonenemission aus statistisch gekoppelten Quantenpunkten verwendet. In einem finalen Schritt, werden alle einzeln präsentierten Komponenten zu einer alleinstehenden Einzelphotonenemittereinheit zusammengefügt. Dieser Demonstrator besitzt einen optisch angeregten, an eine mehrmodige Glasfaser gekoppelten Emitter in einer Mikrolinsenstruktur, welcher von einem Stirlingkühler auf 40K gekühlt wird. Die gesamten Teile, welche zur Generation der einzelnen Photonen benötigt werden, sind in einen kompakten und variabel einsetzbaren 19”-Messrackeinschub integriert. Die Einzelphotonenemission steht dem Nutzer direkt über einen Glasfaseranschluss zur Verfügung. Dieses Ergebnis stellt einen wichtigen Schritt bei der Entwicklung praktisch einsetzbarer und qualitativ hochwertiger Einzelphotonenemittereinheiten dar und demonstriert das große Potenzial dieses Ansatzes, die gemeinhin genutzten, abgeschwächten Laserquellen durch reale Einzelphotonenquellen zu ersetzen.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Realisierung und Untersuchung optoelektronischer Bauelemente, welche nach einem elektrischen Impuls entweder genau ein einzelnes, polarisiertes Photon oder ein verschränktes Photonenpaar emittieren. Solche Emitterstrukturen werden als Q-Bit-Quellen bezeichnet. Eines der interessantesten Anwendungsgebiete einer solchen Q-Bit-Quelle ist die Quantenkryptographie, wobei hierfür sowohl einzelne linear polarisierte Photonen als auch verschränkte Photonenpaare hervorragend geeignet sind. In Hinblick auf die Entwicklung einer praxisrelevanten Emitterstruktur wurde im Rahmen dieser Arbeit ein quantenpunktbasierter Realisierungsansatz gewählt, dessen wesentliche Elemente erfolgreich patentiert werden konnten. Die für die Umsetzung des Gesamtkonzeptes dieser Arbeit entscheidende Herausforderung bestand zunächst darin, eine geeignete Bauelementstruktur zu entwickeln, mit der ein einzelner Quantenpunkt aus einem selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktensemble elektrisch selektiert werden kann. Mit der erfolgreichen Umsetzung dieses Bauelementtyps konnte erstmals die gezielte elektrische Ansteuerung der elektronischen Zustände eines einzelnen Quantenpunktes demonstriert werden. Da die Emission der Photonen in diesem ersten Ansatz ungerichtet in den vollen Raumwinkel erfolgt, ist die Anzahl der Photonen in einem akzeptablen Abstrahlwinkel trotz einer hohen internen Quanteneffizienz von ca. 20% sehr gering. Somit konzentrierte sich das weitere Vorgehen konsequenterweise auf die Steigerung der externen Quanteneffizienz. Durch die Einbettung des, idealerweise einzelnen, elektrisch gepumpten Quantenpunktes in eine Mikrokavität, kann sowohl die Emissionsrichtung der generierten Photonen als auch der Emissionsprozess des Quantenpunktes selbst beeinflusst werden. Die hierzu entwickelte oberflächenemittierende Bauelementstruktur ähnelt dabei in ihrem prinzipiellen Aufbau einer Resonant-Cavity-LED. Bei der Herstellung kavitätsbasierter Strukturen war die Bauelementmodellierung auf Grund der Komplexität ein unverzichtbares Element des Entwicklungsprozesses. Um den Zusammenhang zwischen konkreten Bauelementeigenschaften und einem dreidimensionalen Schichtsystem mit definierten Materialkompositionen, Dotierungsprofilen, lateralen und vertikalen Strukturausdehnungen herzustellen, wurde die Methode der Eigenmoden-Expansion verwendet, um ein funktionstüchtiges Design zu entwickeln. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Design konnte technologisch erfolgreich umgesetzt werden. Die Auskoppeleffizienz dieser, auf einer Resonant-Cavity-LED basierenden, Q-Bit-Quelle lag erwartungsgemäß weit über der des ersten Bauelementansatzes (etwa um einen Faktor 20). Mit dem hergestellten Bauelement konnte erstmals eine Einzelphotonen-Pulsfolge mit einer Frequenz von über 1GHz generiert werden. Damit ist die hier entwickelte Q-Bit-Quelle die bis dato mit Abstand schnellste elektrisch gepumpte, halbleiterbauelementbasierte Einzelphotonenquelle weltweit.
Über Jahrhunderte hinweg teilte die Frage nach der Natur des Lichts die Wissenschaftler in zwei Lager. Zum einen in Vertreter der Teilchenhypothese, zum anderen jedoch spätestens nach der Veröffentlichung der Maxwell-Gleichungen und dem Nachweis elektromagneti- scher Wellen durch Heinrich Hertz in Anhänger der Wellentheorie von Licht. Erst mit der Entwicklung der Quantenmechanik zu Beginn des 20. Jahrhunderts erwiesen sich beide Theorien als gleichberechtigt. Bereits 1905 von Einstein postuliert, gelang der Nachweis einzelner Photonen, wie die Lichtteilchen mittlerweile genannt wurden, erst im Jahr 1977 durch Kimble et al., Experimente zur Wellennatur von Einzelphotonen erfolgten 1986 durch Grangier et al.. Seit den 1970er Jahren erfolgt die Präparation von Einzelphotonen nach immer neuen ex- perimentellen Ansätzen, die Entwicklung der Quanteninformation in den 1980er Jahren er- öffnet über die Untersuchung spannender quantenmechanischer Zusammenhänge hinaus ein praktisches Anwendungsfeld für Einzelphotonenquellen. Im Zentrum der vorliegenden Arbeit stand die Erzeugung von entarteten Einzelphotonenpaaren um 808 nm durch den nichtlinearen Prozess der parametrischen Abwärtskonversion vom Typ II in periodisch gepoltem Kaliumtitanylphosphat als nichtlinearem Medium. Die Emissionsspektren verschiedener Kristalle werden untersucht und Besonderheiten diskutiert, Details über das entartete Emissionsspektrum werden den Zweiphotoneninterferenzspektren aus Aufbauten nach Hong, Ou und Mandel bzw. Shih und Alley entnommen. Zugleich wird ein mathematisches Modell vorgestellt, das die exakte Beschreibung der Zweiphotoneninterferenzspektren ungefilterter Typ II-PDC-Photonen erlaubt. Die Emissionsspektren der einzelnen Photonen werden außerdem mit Hilfe von Autokorrelationsexperimenten untersucht, eine erfolgreiche Verletzung der Bellschen Ungleichung bestätigt die Möglichkeit der Präparation polarisationsverschränkter Zustände. Mit PDC in PPKTP steht damit eine zuverlässige und vielseitige Quelle für Einzelphotonen um 808 nm zur Verfügung. Neben der Erzeugung von Einzelphotonenpaaren durch PDC und ihrer Charakterisierung durch verschiedene Interferenzexperimente wurden im Rahmen der vorliegenden Arbeit außerdem zwei Anwendungsansätze verfolgt: Durch Differenzfrequenzerzeugung zwischen einem Einzelphoton und einem klassischen Pumpfeld sollte eine Zweiphotonenquelle implementiert werden, deren grundsätzliche Idee hier skizziert wird. Ein zweites Anwendungsfeld stellt die oben bereits angesprochene Quanteninformationsverarbeitung dar, die beschriebene Einzelphotonenquelle wird verwendet, um ein Sende-Modul für den Quantenschlüsselaustausch nach dem BB84-Protokoll zu implementieren. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Aufbau entwickelt, der auf die Verwendung aktiver optischer Elemente zur Zustandspräparation verzichtet und das Zentrum einer Schlüsselaustauschstrecke nach BB84 bildet.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.