L'objectif de ce travail de thèse est double : - Le développement et application de méthodes originales pour la chimie quantique ; - La mise au point de stratégies informatiques variées permettant la réalisation de simulations à grande échelle. Dans la première partie, les méthodes d'integration de configuration (IC) et monte carlo quantique (QMC) utilisées dans ce travail pour le calcul des propriétés quantiques sont présentées. Nous détaillerons en particulier la méthode d'\IC sélectionnée perturbativement (CISPI) que nous avons utilisée pour construire des fonctions d'onde d'essai pour le QMC. La première application concerne le calcul des énergies totales non-relativistes des atomes de transition de la série 3d ; ceci a nécessité l'implémentation de fonctions de base de type Slater et a permis d'obtenir les meilleures valeurs publiées à ce jour. La deuxième application concerne l'implémentation de pseudo-potentiels adaptés à notre approche QMC, avec pour application une étude concernant le calcul des énergies d'atomisation d'un ensemble de 55 molécules. La seconde partie traite des aspects calcule haute performance (HPC) avec pour objectif l'aide au déploiement des simulations à très grande échelle, aussi bien sous l'aspect informatique proprement dit - utilisation de paradigmes de programmation originaux, optimisation des processus monocœurs, calculs massivement parallèles sur grilles de calcul (supercalculateur et Cloud), outils d'aide au développement collaboratif \textit{et cætera} -, que sous l'aspect \emph{utilisateur} - installation, gestion des paramètres d'entrée et de sortie, interface graphique, interfaçage avec d'autres codes. L'implémentation de ces différents aspects dans nos codes-maison quantum pakcage et qmc=chem est également présentée.
L'objectif de ce travail de thèse est double : - Le développement et application de méthodes originales pour la chimie quantique ; - La mise au point de stratégies informatiques variées permettant la réalisation de simulations à grande échelle. Dans la première partie, les méthodes d'integration de configuration (IC) et monte carlo quantique (QMC) utilisées dans ce travail pour le calcul des propriétés quantiques sont présentées. Nous détaillerons en particulier la méthode d'\IC sélectionnée perturbativement (CISPI) que nous avons utilisée pour construire des fonctions d'onde d'essai pour le QMC. La première application concerne le calcul des énergies totales non-relativistes des atomes de transition de la série 3d ; ceci a nécessité l'implémentation de fonctions de base de type Slater et a permis d'obtenir les meilleures valeurs publiées à ce jour. La deuxième application concerne l'implémentation de pseudo-potentiels adaptés à notre approche QMC, avec pour application une étude concernant le calcul des énergies d'atomisation d'un ensemble de 55 molécules. La seconde partie traite des aspects calcule haute performance (HPC) avec pour objectif l'aide au déploiement des simulations à très grande échelle, aussi bien sous l'aspect informatique proprement dit - utilisation de paradigmes de programmation originaux, optimisation des processus monocœurs, calculs massivement parallèles sur grilles de calcul (supercalculateur et Cloud), outils d'aide au développement collaboratif \textit{et cætera} -, que sous l'aspect \emph{utilisateur} - installation, gestion des paramètres d'entrée et de sortie, interface graphique, interfaçage avec d'autres codes. L'implémentation de ces différents aspects dans nos codes-maison quantum pakcage et qmc=chem est également présentée.
L'objectif de ce travail de thèse est double : - Le développement et application de méthodes originales pour la chimie quantique ; - La mise au point de stratégies informatiques variées permettant la réalisation de simulations à grande échelle. Dans la première partie, les méthodes d'integration de configuration (IC) et monte carlo quantique (QMC) utilisées dans ce travail pour le calcul des propriétés quantiques sont présentées. Nous détaillerons en particulier la méthode d'\IC sélectionnée perturbativement (CISPI) que nous avons utilisée pour construire des fonctions d'onde d'essai pour le QMC. La première application concerne le calcul des énergies totales non-relativistes des atomes de transition de la série 3d ; ceci a nécessité l'implémentation de fonctions de base de type Slater et a permis d'obtenir les meilleures valeurs publiées à ce jour. La deuxième application concerne l'implémentation de pseudo-potentiels adaptés à notre approche QMC, avec pour application une étude concernant le calcul des énergies d'atomisation d'un ensemble de 55 molécules. La seconde partie traite des aspects calcule haute performance (HPC) avec pour objectif l'aide au déploiement des simulations à très grande échelle, aussi bien sous l'aspect informatique proprement dit - utilisation de paradigmes de programmation originaux, optimisation des processus monocœurs, calculs massivement parallèles sur grilles de calcul (supercalculateur et Cloud), outils d'aide au développement collaboratif \textit{et cætera} -, que sous l'aspect \emph{utilisateur} - installation, gestion des paramètres d'entrée et de sortie, interface graphique, interfaçage avec d'autres codes. L'implémentation de ces différents aspects dans nos codes-maison quantum pakcage et qmc=chem est également présentée.
L'équation de Schrödinger polyélectronique régit l'évolution non relativiste des systèmes quantiques tels que les électrons, atomes et molécules. La chimie quantique ab initio consiste à trouver des solutions approximées de cette équation afin de prédire des propriétés moléculaires comme les longueurs de liaison, les spectres vibrationnels et les mécanismes réactionnels. Malgré les immenses progrès de la puissance de calcul, atteindre la précision chimique (une erreur d'énergie inférieure à 1 kcal/mol) reste exponentiellement coûteux pour les algorithmes classiques lorsque la taille du système augmente. Cette limite a conduit à envisager l'informatique quantique comme alternative pour la simulation moléculaire, les ordinateurs quantiques obéissant aux mêmes principes physiques que les systèmes simulés. Il a été établi que, sous certaines conditions, l'équation de Schrödinger moléculaire pouvait être résolue en temps polynomial sur un ordinateur quantique, permettant en principe une accélération exponentielle par rapport aux méthodes classiques. La concrétisation de cet avantage reste un problème ouvert et requiert des avancées tant matérielles (stabilité des processeurs) que algorithmiques (consommation de ressources). Ce dernier aspect constitue l'objectif principal de cette thèse. Trois défis fondamentaux sont identifiés: établir une correspondance et une discrétisation efficace entre le problème de structure électronique et les qubits; concevoir des algorithmes pour préparer de bonnes approximations de l'état fondamental ; décomposer les opérations quantiques en circuits implémentables à coût minimal. La première partie traite du court terme, où le faible nombre de qubits et le bruit limitent les opérations exécutables. Dans ce contexte, le Variational Quantum Eigensolver (VQE) et son extension adaptative ADAPT-VQE sont des références établies. Nous proposons plusieurs améliorations pour la construction adaptative d'ansätze. L'algorithme Greedy Gradient-Free Adaptive VQE simplifie le processus d'optimisation, réduisant considérablement la consommation de ressources et permettant même une démonstration sur un processeur de 25 qubits. La méthode Overlap-ADAPT-VQE introduit un schéma de compactification variationnelle qui reconstruit des approximations d'états quantiques cibles, permettant en chimie quantique d'accélérer significativement la convergence du VQE pour divers niveaux de corrélation électronique. Nous développons ensuite une stratégie d'initialisation des registres quantiques à partir de fonctions d'onde corrélées issues de calculs classiques, pour combiner calcul haute performance et post-traitement quantique. La seconde partie adopte une perspective de long terme centrée sur le comportement asymptotique des algorithmes. Nous présentons une décomposition de la porte NOT multi-contrôlée avec une profondeur de circuit polylogarithmique en nombre de qubits de contrôle, offrant une amélioration exponentielle sur les approches linéaires existantes. Enfin, nous proposons une méthode de chimie quantique en espace réel, compatible avec les algorithmes quantiques d'extraction de valeurs propres. L'objectif étant d'améliorer la convergence spatiale en remplaçant les discrétisations uniformes, utilisées dans la plupart des approches en première quantification, par des grilles non uniformes, adaptées à la molécule, qui concentrent les points de discrétisation dans les zones de forte densité électronique. Nous étendons cette stratégie aux hamiltoniens transcorrélés : des opérateurs qui régularisent les singularités du potentiel coulombien, et dont les fonctions propres sont lisses dans l'espace. Notre approche est plurielle, explorant tous les niveaux d'abstraction, de la théorie à l'implémentation, et couvrant des algorithmes exploitables sur des machines actuelles, et d'autres destinés aux architectures de long terme. Ces contributions renforcent les fondements des algorithmes quantiques pour la simulation moléculaire.
Optimisation et évaluation des piles logicielles intégrées HPC-Quantiques Cette étude s'est réalisée dans le domaine du calcul quantique (QC), lié en particulier à son intégration dans le calcul haute performance (HPC). Le calcul quantique promet, en exploitant le comportement de systèmes physiques quantiques, des gains en temps de calcul et/ou en qualité des résultats pour un certain nombre de problèmes. Nous nous sommes intéressés particulièrement à l'intégration des piles logicielles HPC et QC, qui englobent tous les outils et programmes qui permettent le développement et l'exécution d'un code : compilateur, bibliothèques, système d'exploitation, etc. Cependant, l'intégration de ces piles logicielles HPC et QC n'est aujourd'hui que peu étudiée et son impact sur les performances des applications n'est pas systématiquement évalué. Ce manque d'évaluation systématique est dû à la fois à la grande différence entre les piles logicielles HPC et QC ainsi qu'à la nouveauté des systèmes hybrides HPC-QC. Tout cela peut engendrer des difficultés lors de l'implémentation, du déploiement et de l'exécution d'applications combinant calcul quantique et calcul haute performance. Aujourd'hui, les caractéristiques des systèmes et piles logicielles HPC et QC sont évaluées séparément, le côté HPC est notamment étudié depuis plusieurs décennies. Cela signifie que ces évaluations ne concernent pas les nouvelles piles logicielles spécifiques aux systèmes hybrides HPC-QC. Par ailleurs, les piles logicielles HPC et QC comportent de nombreuses étapes liées à des problèmes d'optimisation combinatoire et il existe plusieurs algorithmes quantiques qui visent à résoudre ce type de problèmes. Cependant l'intégration de ce type d'algorithme quantique dans les piles logicielles HPC et QC n'est encore que peu étudiée. Tout cela justifie notre étude consistant à évaluer comment l'intégration des piles logicielles HPC-QC présentes et futures pourrait impacter l'exécution des applications. Pour cela, nous avons tout d'abord développé et validé une suite modulaire de benchmarks permettant d'évaluer l'influence des piles logicielles sur la vitesse d'exécution de codes HPC-QC. Cette suite de benchmarks, que nous avons appelée HPCQCMark, vise à fournir un outil ouvert et simple d'utilisation qui permet de rapidement tester plusieurs combinaisons de piles et d'applications HPC-QC. Nous avons ainsi évalué l'impact sur l'exécution de micro-applications de divers aspects des piles logicielles déployées sur les systèmes HPC-QC installés au CEA et au Riken. Cela nous a permis de mettre en avant à la fois des bugs dans les piles testées et plusieurs liens entre certaines caractéristiques des piles et le temps d'exécution des codes. Ayant mis en avant l'existence de ces liens, nous avons voulu déterminer s'il serait possible d'améliorer l'exécution de codes HPC en intégrant du calcul quantique dans une pile logicielle. Pour cela, nous avons conçu des algorithmes hybrides classique-quantique pour l'allocation de registres CPU, une étape importante de la compilation qui est au cœur de la pile logicielle HPC. Ces approches hybrides reposent sur l'utilisation d'algorithmes quantiques variationnels afin de réaliser une partie de l'allocation, qui est représentée sous la forme d'un problème d'optimisation combinatoire. Finalement, nous avons implémenté ces algorithmes hybrides et les avons intégrés dans des compilateurs HPC existants et utilisés par un grand nombre de développeurs. Nous avons ensuite pu évaluer leur capacité à effectivement améliorer la qualité des codes HPC compilés. Cela nous a permis de mettre en avant des situations dans lesquelles le code compilé en utilisant notre méthode hybride avait effectivement un meilleur temps d'exécution qu'en utilisant une méthode classique.
Cette étude s'est réalisée dans le domaine du calcul quantique (QC), lié en particulier à son intégration dans le calcul haute performance (HPC). Le calcul quantique promet, en exploitant le comportement de systèmes physiques quantiques, des gains en temps de calcul et/ou en qualité des résultats pour un certain nombre de problèmes. Nous nous sommes intéressés particulièrement à l'intégration des piles logicielles HPC et QC, qui englobent tous les outils et programmes qui permettent le développement et l'exécution d'un code : compilateur, bibliothèques, système d'exploitation, etc. Cependant, l'intégration de ces piles logicielles HPC et QC n'est aujourd'hui que peu étudiée et son impact sur les performances des applications n'est pas systématiquement évalué. Ce manque d'évaluation systématique est dû à la fois à la grande différence entre les piles logicielles HPC et QC ainsi qu'à la nouveauté des systèmes hybrides HPC-QC. Tout cela peut engendrer des difficultés lors de l'implémentation, du déploiement et de l'exécution d'applications combinant calcul quantique et calcul haute performance. Aujourd'hui, les caractéristiques des systèmes et piles logicielles HPC et QC sont évaluées séparément, le côté HPC est notamment étudié depuis plusieurs décennies. Cela signifie que ces évaluations ne concernent pas les nouvelles piles logicielles spécifiques aux systèmes hybrides HPC-QC. Par ailleurs, les piles logicielles HPC et QC comportent de nombreuses étapes liées à des problèmes d'optimisation combinatoire et il existe plusieurs algorithmes quantiques qui visent à résoudre ce type de problèmes. Cependant l'intégration de ce type d'algorithme quantique dans les piles logicielles HPC et QC n'est encore que peu étudiée. Tout cela justifie notre étude consistant à évaluer comment l'intégration des piles logicielles HPC-QC présentes et futures pourrait impacter l'exécution des applications. Pour cela, nous avons tout d'abord développé et validé une suite modulaire de benchmarks permettant d'évaluer l'influence des piles logicielles sur la vitesse d'exécution de codes HPC-QC. Cette suite de benchmarks, que nous avons appelée HPCQCMark, vise à fournir un outil ouvert et simple d'utilisation qui permet de rapidement tester plusieurs combinaisons de piles et d'applications HPC-QC. Nous avons ainsi évalué l'impact sur l'exécution de micro-applications de divers aspects des piles logicielles déployées sur les systèmes HPC-QC installés au CEA et au Riken. Cela nous a permis de mettre en avant à la fois des bugs dans les piles testées et plusieurs liens entre certaines caractéristiques des piles et le temps d'exécution des codes. Ayant mis en avant l'existence de ces liens, nous avons voulu déterminer s'il serait possible d'améliorer l'exécution de codes HPC en intégrant du calcul quantique dans une pile logicielle. Pour cela, nous avons conçu des algorithmes hybrides classique-quantique pour l'allocation de registres CPU, une étape importante de la compilation qui est au cœur de la pile logicielle HPC. Ces approches hybrides reposent sur l'utilisation d'algorithmes quantiques variationnels afin de réaliser une partie de l'allocation, qui est représentée sous la forme d'un problème d'optimisation combinatoire. Finalement, nous avons implémenté ces algorithmes hybrides et les avons intégrés dans des compilateurs HPC existants et utilisés par un grand nombre de développeurs. Nous avons ensuite pu évaluer leur capacité à effectivement améliorer la qualité des codes HPC compilés. Cela nous a permis de mettre en avant des situations dans lesquelles le code compilé en utilisant notre méthode hybride avait effectivement un meilleur temps d'exécution qu'en utilisant une méthode classique.
Algorithmes quantiques pour la chimie quantique ab initio : une approche à plusieurs échelles L'équation de Schrödinger polyélectronique régit l'évolution non relativiste des systèmes quantiques tels que les électrons, atomes et molécules. La chimie quantique ab initio consiste à trouver des solutions approximées de cette équation afin de prédire des propriétés moléculaires comme les longueurs de liaison, les spectres vibrationnels et les mécanismes réactionnels. Malgré les immenses progrès de la puissance de calcul, atteindre la précision chimique (une erreur d'énergie inférieure à 1 kcal/mol) reste exponentiellement coûteux pour les algorithmes classiques lorsque la taille du système augmente. Cette limite a conduit à envisager l'informatique quantique comme alternative pour la simulation moléculaire, les ordinateurs quantiques obéissant aux mêmes principes physiques que les systèmes simulés. Il a été établi que, sous certaines conditions, l'équation de Schrödinger moléculaire pouvait être résolue en temps polynomial sur un ordinateur quantique, permettant en principe une accélération exponentielle par rapport aux méthodes classiques. La concrétisation de cet avantage reste un problème ouvert et requiert des avancées tant matérielles (stabilité des processeurs) que algorithmiques (consommation de ressources). Ce dernier aspect constitue l'objectif principal de cette thèse. Trois défis fondamentaux sont identifiés: établir une correspondance et une discrétisation efficace entre le problème de structure électronique et les qubits; concevoir des algorithmes pour préparer de bonnes approximations de l'état fondamental ; décomposer les opérations quantiques en circuits implémentables à coût minimal. La première partie traite du court terme, où le faible nombre de qubits et le bruit limitent les opérations exécutables. Dans ce contexte, le Variational Quantum Eigensolver (VQE) et son extension adaptative ADAPT-VQE sont des références établies. Nous proposons plusieurs améliorations pour la construction adaptative d'ansätze. L'algorithme Greedy Gradient-Free Adaptive VQE simplifie le processus d'optimisation, réduisant considérablement la consommation de ressources et permettant même une démonstration sur un processeur de 25 qubits. La méthode Overlap-ADAPT-VQE introduit un schéma de compactification variationnelle qui reconstruit des approximations d'états quantiques cibles, permettant en chimie quantique d'accélérer significativement la convergence du VQE pour divers niveaux de corrélation électronique. Nous développons ensuite une stratégie d'initialisation des registres quantiques à partir de fonctions d'onde corrélées issues de calculs classiques, pour combiner calcul haute performance et post-traitement quantique. La seconde partie adopte une perspective de long terme centrée sur le comportement asymptotique des algorithmes. Nous présentons une décomposition de la porte NOT multi-contrôlée avec une profondeur de circuit polylogarithmique en nombre de qubits de contrôle, offrant une amélioration exponentielle sur les approches linéaires existantes. Enfin, nous proposons une méthode de chimie quantique en espace réel, compatible avec les algorithmes quantiques d'extraction de valeurs propres. L'objectif étant d'améliorer la convergence spatiale en remplaçant les discrétisations uniformes, utilisées dans la plupart des approches en première quantification, par des grilles non uniformes, adaptées à la molécule, qui concentrent les points de discrétisation dans les zones de forte densité électronique. Nous étendons cette stratégie aux hamiltoniens transcorrélés : des opérateurs qui régularisent les singularités du potentiel coulombien, et dont les fonctions propres sont lisses dans l'espace. Notre approche est plurielle, explorant tous les niveaux d'abstraction, de la théorie à l'implémentation, et couvrant des algorithmes exploitables sur des machines actuelles, et d'autres destinés aux architectures de long terme. Ces contributions renforcent les fondements des algorithmes quantiques pour la simulation moléculaire.
Coût en ressource du calcul quantique grande échelle Cette thèse traite des questions de mise à l'échelle du calcul quantique tolérant aux fautes. Ces questions sont étudiées sous l'angle de l'estimation des ressources nécessaires à la mise en place de tels ordinateurs: maintenant que les premiers prototypes d'ordinateurs quantiques existent, il est temps de commencer à réaliser de telles estimations. Ce que nous appelons ressource est en principe très général, il pourrait s'agir de la puissance, de l'énergie, ou même de la bande passante totale allouée aux différents qubits. Cependant, nous nous focalisons particulièrement sur le coût énergétique du calcul quantique au sein de cette thèse, bien que la plupart des approches utilisées puissent être adapté pour traiter une quelconque autre ressource.Nous étudions dans un premier temps quelle est la précision maximale qu'un ordinateur quantique tolérant aux fautes peut atteindre en présence d'un bruit dépendant de l'échelle, c'est à dire un bruit qui augmente avec le nombre de qubits ou de portes physiques présents dans l'ordinateur. En effet, ce régime peut violer une hypothèse derrière le théorème central de la tolérance aux fautes: le théorème du seuil (« quantum threshold theorem ») qui stipule que la précision des algorithmes implémentés sur un ordinateur quantique peut être arbitrairement grande si ils sont protégés par de la correction d'erreur quantique, si suffisamment de qubits et portes physiques sont à disposition, et si le taux de bruit est en dessous d'un certain seuil. Cette dernière hypothèse devant être vérifiée peu importe le nombre d'éléments physiques dans l'ordinateur, un bruit dépendant de l'échelle peut la violer. Dans le cas où ce bruit dépendant de l'échelle peut être exprimé en fonction d'une ressource, ces estimations permettent (i) d'estimer la précision maximale que l'ordinateur peut atteindre en présence d'une quantité fixée de cette ressource (ce qui permet de déduire la taille maximale des algorithmes que l'ordinateur pourra implémenter, afin de savoir si le bruit dépendant de l'échelle est un réel problème) et réciproquement (ii) d'estimer la quantité de ressource minimale permettant d'atteindre une précision donnée. Dans toute cette thèse, nos calculs sont basés sur le code correcteur d'erreur Steane concaténé (car c'est une construction bien documentée théoriquement, permettant de protéger les qubits contre une erreur arbitraire et permettant de faire des calculs analytiques). Dans un second temps, nous généralisons ces approches afin de pouvoir estimer le coût en ressource d'un calcul dans le cas le plus général. En demandant de trouver la quantité de ressource minimale requise pour effectuer un calcul sous la contrainte que l'algorithme fournisse une réponse correcte avec une probabilité ciblée, il est possible d'optimiser l'intégralité de l'architecture de l'ordinateur permettant de minimiser la dépense en ressource tout en ayant une réponse correcte. Nous appliquons cette démarche à un modèle complet d'ordinateur tolérant aux fautes basé sur des qubits supraconducteurs. Nos résultats indiquent que pour des algorithmes implémentés sur plusieurs milliers de qubits logiques, notre méthode permet de réduire la facture énergétique d'un facteur 100, dans des régimes où sans optimisation la consommation en puissance pourrait dépasser le gigawatt. Ce travail illustre le fait que le coût énergétique du calcul quantique devrait être un critère en soit permettant d'évaluer le potentiel de mise à l'échelle des ordinateurs quantiques. Il illustre aussi que l'optimisation de l'architecture d'un ordinateur quantique, via des méthodes transversales, incluant les aspects algorithmiques, de physique quantique, et d'ingénierie, telles que celles que nous proposons, peut se révéler être un outil puissant permettant d'améliorer grandement le potentiel de mise à l'échelle. Enfin, nous donnons des premières pistes permettant de savoir comment réaliser des ordinateurs quantiques économes en énergie.