Les cristaux coulombiens sont des structures ordonnées d’ions atomiques ou moléculaires apparaissant dans des pièges à ions à des températures proches du zéro absolu. Ces cristaux très inhabituels représentent l’élément de base d’horloges de très grande précision, fournissent un environnement favorable pour l’étude détaillée de réactions chimiques, et constituent une technologie originale pour le développement d’un ordinateur quantique. Dans cet article, nous présentons les méthodes permettant l’obtention de tels cristaux, et nous explorons quelques unes de leurs applications les plus spectaculaires.
Les cristaux coulombiens sont des structures ordonnées d’ions atomiques ou moléculaires apparaissant dans des pièges à ions à des températures proches du zéro absolu. Ces cristaux très inhabituels représentent l’élément de base d’horloges de très grande précision, fournissent un environnement favorable pour l’étude détaillée de réactions chimiques, et constituent une technologie originale pour le développement d’un ordinateur quantique. Dans cet article, nous présentons les méthodes permettant l’obtention de tels cristaux, et nous explorons quelques unes de leurs applications les plus spectaculaires.
Ce travail vise à étudier les mécanismes à l'origine d'une perte de cohérence dans les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre, en vue de leur utilisation au sein de mémoires quantiques. L'approche utilisée est théorique et numérique, et se concentre sur trois ions dopants : europium, praséodyme et ytterbium. Les mémoires quantiques sont des éléments clefs des futurs réseaux de communication quantique. Ces dernières permettent en particulier d'étendre les distances sur lesquelles l'information quantique peut être propagée, par leur implication dans la conception de répéteurs. Diverses conceptions de ces mémoires sont possibles, tant en termes de protocoles que de supports. Un support à l'état de l'art attire toutefois notre attention : les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre rare. Ces derniers sont reconnus pour présenter des temps de cohérence exceptionnels sur leurs transitions de spin et de bonnes capacités de multiplexage. Nous nous pencherons sur leur utilisation avec les protocoles d'écho de spin et AFC (Atomic Frequency Comb). L'interaction lumière-matière entre le cristal et l'impulsion lumineuse portant l'information à stocker mène cette dernière à être portée par une cohérence sur une transition atomique des ions dopants, plus précisément une transition de spin dans le cadre de notre étude. Cette cohérence est toutefois difficile à maintenir au cours du temps, à cause des interactions dipôle-dipôle entre les ions dopants et les spins environnants, à savoir les ions yttrium de la matrice cristalline. Or, l'émission de l'information après le temps de stockage se fait par effets collectifs cohérents. L'intensité radiée est directement reliée à la force des cohérences dans le système. Il a cependant été observé que l'application d'un champ magnétique statique influence le temps de cohérence dans ces ensembles, à la fois par son amplitude et son orientation. Dans l'optique de déterminer pour chaque dopant étudié les conditions magnétiques favorables à l'obtention d'un temps de cohérence maximal, nous avons conçu un simulateur reproduisant le comportement d'un ion dopant et des spins environnants les plus proches. Ce dernier nous permet d'analyser les mécanismes sources de décohérence à ion unique en fonction de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Les plages de champs étudiés seront le champ faible et intermédiaire (microTesla-milliTesla), et le régime de champ fort (Tesla). Les données des simulations ont été comparées à des données expérimentales avec succès, validant ainsi la fidélité de notre modèle sur les temps de cohérence obtenus. En analysant les déclins de cohérence et les fréquences en jeu dans l'évolution temporelle de ces derniers, nous avons pu identifier des régimes de champs magnétiques correspondant à différents mécanismes de changements de spin dans le système, induits par les couplages dipôle-dipôle entre l'ion central et le bain de spin. Nous nous sommes également intéressés à un régime de champ particulier, le ZEFOZ (Zero-First-Order-Zeeman), reconnu pour ses temps de cohérence records. Nous avons pu identifier que l'origine de la perte de cohérence n'est pas dans la multiplication des changements de spins au sein du système, mais dans la désynchronisation de ces changements entre les deux niveaux de la transition de spin. Au point ZEFOZ, cette désynchronisation est minimale. Nous avons enfin pu exploiter les capacités prédictives de notre simulateur pour déterminer les temps de cohérence maximaux obtenus en fonction de l'orientation et de l'amplitude du champ magnétique. Notre approche ouvre la voie vers une compréhension plus approfondie des mécanismes sources de décohérence dans les cristaux dopés aux ions de terre rare, et des comportements propres aux ions étudiés en fonction du champ magnétique appliqué.
L’obtention en laboratoire de gaz moléculaires à des températures proches du zéro absolu permet d’étudier des réactions chimiques comme elles ne l’ont jamais été auparavant.Dans cet article, nous présentons un aperçu de certaines des techniques impliquées dans la création, le contrôle et la compréhension des molécules ultrafroides; nous décrivons aussi la première série d’expériences qui démontrent l’existence de collisions moléculaires et de réactions chimiques ultrafroides, dans un régime où elles doivent être décrites en termes de fonctions d’ondes quantiques.
Les cristaux massifs de terres rares ont largement prouvé leur intérêt dans le domaine des technologies quantiques grâce à la finesse de leurs raies spectrales à température cryogénique, tant pour les transitions optiques, que de spin nucléaire et électronique. Ceci a donné lieu à de nombreuses démonstrations lors des dernières années, entre les plus notables celles dans le domaine des mémoires quantiques pour la lumière. Ces transitions fines sont pourtant plus une caractéristique inhérente aux ions de terres rares, issue de leur configuration électronique, que du milieu où ses ions s’insèrent et qui joue un rôle plus ou moins perturbateur. Ainsi, il est envisageable d’introduire les ions de terres rares dans des hôtes cristallins différents, et même dans des environnements variés tels que des nanomatériaux ou des complexes moléculaires, en espérant pouvoir garder leurs propriétés spectroscopiques remarquables. L’obtention de matériaux à base de terres rares performants, et permettant un couplage efficace avec des dispositifs optiques et photoniques est une des motivations principales des études présentées dans ce manuscrit. Ceci ouvre de nombreuses possibilités, notamment pour l’utilisation de ces matériaux pour le calcul et les communications quantiques. Ce manuscrit est divisé en deux chapitres principaux. Le Chapitre 1 est dévoué à des études sur des nanoparticules d’Y2O3 dopées Eu3+. Le Chapitre 2 est consacré à des résultats prometteurs obtenus avec des complexes moléculaires de terres rares. Cette famille de matériaux partage les avantages des nanoparticules pour un couplage efficace avec des dispositifs photoniques, tout en allant beaucoup plus loin dans les possibilités de conception et mise en forme.
L'équation de Schrödinger polyélectronique régit l'évolution non relativiste des systèmes quantiques tels que les électrons, atomes et molécules. La chimie quantique ab initio consiste à trouver des solutions approximées de cette équation afin de prédire des propriétés moléculaires comme les longueurs de liaison, les spectres vibrationnels et les mécanismes réactionnels. Malgré les immenses progrès de la puissance de calcul, atteindre la précision chimique (une erreur d'énergie inférieure à 1 kcal/mol) reste exponentiellement coûteux pour les algorithmes classiques lorsque la taille du système augmente. Cette limite a conduit à envisager l'informatique quantique comme alternative pour la simulation moléculaire, les ordinateurs quantiques obéissant aux mêmes principes physiques que les systèmes simulés. Il a été établi que, sous certaines conditions, l'équation de Schrödinger moléculaire pouvait être résolue en temps polynomial sur un ordinateur quantique, permettant en principe une accélération exponentielle par rapport aux méthodes classiques. La concrétisation de cet avantage reste un problème ouvert et requiert des avancées tant matérielles (stabilité des processeurs) que algorithmiques (consommation de ressources). Ce dernier aspect constitue l'objectif principal de cette thèse. Trois défis fondamentaux sont identifiés: établir une correspondance et une discrétisation efficace entre le problème de structure électronique et les qubits; concevoir des algorithmes pour préparer de bonnes approximations de l'état fondamental ; décomposer les opérations quantiques en circuits implémentables à coût minimal. La première partie traite du court terme, où le faible nombre de qubits et le bruit limitent les opérations exécutables. Dans ce contexte, le Variational Quantum Eigensolver (VQE) et son extension adaptative ADAPT-VQE sont des références établies. Nous proposons plusieurs améliorations pour la construction adaptative d'ansätze. L'algorithme Greedy Gradient-Free Adaptive VQE simplifie le processus d'optimisation, réduisant considérablement la consommation de ressources et permettant même une démonstration sur un processeur de 25 qubits. La méthode Overlap-ADAPT-VQE introduit un schéma de compactification variationnelle qui reconstruit des approximations d'états quantiques cibles, permettant en chimie quantique d'accélérer significativement la convergence du VQE pour divers niveaux de corrélation électronique. Nous développons ensuite une stratégie d'initialisation des registres quantiques à partir de fonctions d'onde corrélées issues de calculs classiques, pour combiner calcul haute performance et post-traitement quantique. La seconde partie adopte une perspective de long terme centrée sur le comportement asymptotique des algorithmes. Nous présentons une décomposition de la porte NOT multi-contrôlée avec une profondeur de circuit polylogarithmique en nombre de qubits de contrôle, offrant une amélioration exponentielle sur les approches linéaires existantes. Enfin, nous proposons une méthode de chimie quantique en espace réel, compatible avec les algorithmes quantiques d'extraction de valeurs propres. L'objectif étant d'améliorer la convergence spatiale en remplaçant les discrétisations uniformes, utilisées dans la plupart des approches en première quantification, par des grilles non uniformes, adaptées à la molécule, qui concentrent les points de discrétisation dans les zones de forte densité électronique. Nous étendons cette stratégie aux hamiltoniens transcorrélés : des opérateurs qui régularisent les singularités du potentiel coulombien, et dont les fonctions propres sont lisses dans l'espace. Notre approche est plurielle, explorant tous les niveaux d'abstraction, de la théorie à l'implémentation, et couvrant des algorithmes exploitables sur des machines actuelles, et d'autres destinés aux architectures de long terme. Ces contributions renforcent les fondements des algorithmes quantiques pour la simulation moléculaire.
Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des matériaux prometteurs pour le traitement de l’information quantique, grâce à la possibilité de réaliser des mémoires quantiques et des analyseurs spectraux large bande à basse température. De plus, il a récemment été démontré que le transfert de cohérence entre les spins électroniques et nucléaires pouvait être effectué avec une fidélité élevée dans ces matériaux, permettant d’envisager le stockage sur de longues échelles de temps. La possibilité d’agir directement sur le profil d’absorption de ces ions rend possible l’analyse de radiofréquences large bande et très haute résolution, ainsi que de nouvelles architectures de traitement du signal. Yb3+ possède des propriétés optiques remarquables dans Y2SiO5, notamment en termes de force d’oscillateur et de largeur inhomogène fine à faible concentration. Ce doctorat s’intéresse tout particulièrement à l’isotope 171Yb3+, qui est le seul ion de terre rare paramagnétique à spin nucléaire I=1/2, permettant d’avoir une structure énergétique relativement simple à exploiter. Grâce à la faible largeur inhomogène (≈1 GHz), les transitions de spin nucléaires sont résolues optiquement, ce qui maximise le pompage optique dans les niveaux de spin, et facilite les étapes de préparation dans les protocoles de traitement de l’information quantique.Le système 171Yb3+:Y2SiO5 est dotée de très bonnes propriétés en termes de temps de vie de cohérence, néanmoins limitée à basse température par des relaxations croisées entre spins voisins. Au lieu d’utiliser un champ magnétique pour réduire ces basculements réciproques, nous avons choisi de rester à champ magnétique nul, pour conserver le point ZEFOZ de notre système où les processus décohérents sont faibles, et nous avons utilisé une approche centrée sur le matériau pour repousser cette limite imposée par les relaxations croisées. Pour ce faire, la croissance de monocristaux a été effectuée au cours du doctorat par la méthode Czochralski, dont les paramètres peuvent être ajustés pour produire différentes propriétés au sein des échantillons produits. La qualité cristalline et l’environnement de l’ion sont optimisés pour augmenter la cohérence optique et de spin du système, ou encore pour améliorer la résolution et la bande passante pour l’analyse de signaux radiofréquences sur porteuse optique. Dans ces travaux de thèse, différents paramètres sont explorés dans le but d’identifier les conditions offrant les meilleures propriétés pour les applications visées : concentration en dopant, atmosphère de croissance, transition interrogée, orientation du cristal, et température du cryostat. Une étude approfondie du matériau a alors pu être menée selon ces conditions expérimentales. Malgré la plus grande sensibilité aux fluctuations électromagnétiques des ions de terres rares paramagnétiques, le temps de cohérence optique à champ nul le plus long, tout ion Kramers inséré dans YSO confondu, a été mesuré dans un cristal dopé à 2 ppm de 171Yb3+:Y2SiO5 élaboré sous atmosphère oxygénée, dépassant la milliseconde. Un moyen permettant de coupler efficacement 171Yb3+ à des plateformes photoniques intégrées a finalement été étudié, dans le but de compenser l’absorption intrinsèque faible des électrons 4f des ions de terres rares. Un monocristal dopé de LiNbO3 a été exploré pour la première fois, démontrant des propriétés prometteuses. Les grandeurs établies ici serviront de référence pour des travaux futurs dans ce matériau, dans lequel les procédés de nano-fabrication de guides d’onde ou de résonateurs optiques sont déjà matures d’un point de vue technologique.
L'interaction entre lumière et matière joue souvent un rôle fondamental dans la conception et la réalisation de systèmes d'information quantique. Cet article décrit quelques principes du traitement quantique de l'information, puis les techniques optiques permettant la manipulation des états quantiques de la matière. Les matériaux présentés sont principalement des cristaux dopés par des ions de terres rares. Après une revue de leurs propriétés pertinentes, leurs applications aux mémoires et processeurs quantiques sont exposées.