Abstract Langsames Licht verspricht in vielen Bereichen der Photonik und optischen Datenkommunikation Vorteile. Es kann in verschiedenen Systemen wie etwa Quantengasen, bei Streuprozessen und in optischen Filtern auftreten. Entscheidend ist eine spektrale Änderung des imaginären Brechungsindexes durch starke Dispersion für das Licht. Bisher konnten jedoch nicht alle wichtigen Faktoren in einem System vereint werden, die für eine Anwendung benötigt werden. Kurze Lichtpulse, wie sie attraktiv für die Datenverarbeitung sind, erfordern zum Beispiel eine sehr hohe Bandbreite. Hinzu kommen die Miniaturisierung, Durchstimmbarkeit und möglichst geringe Dämpfung des Systems.
Abstract Langsames Licht verspricht in vielen Bereichen der Photonik und optischen Datenkommunikation Vorteile. Es kann in verschiedenen Systemen wie etwa Quantengasen, bei Streuprozessen und in optischen Filtern auftreten. Entscheidend ist eine spektrale Änderung des imaginären Brechungsindexes durch starke Dispersion für das Licht. Bisher konnten jedoch nicht alle wichtigen Faktoren in einem System vereint werden, die für eine Anwendung benötigt werden. Kurze Lichtpulse, wie sie attraktiv für die Datenverarbeitung sind, erfordern zum Beispiel eine sehr hohe Bandbreite. Hinzu kommen die Miniaturisierung, Durchstimmbarkeit und möglichst geringe Dämpfung des Systems.
Abstract Fragen der Photonenstatik von Lichtquellen sind in der Quantenoptik in den letzten Jahren sehr intensiv untersucht worden. Von besonderem Interesse ist dabei die Erzeugung der sogenannten nichtklassischen Strahlung. Diese ist nur bei einer quantenmechanischen Behandlung des Strahlungsfeldes erlaubt und kann nicht durch ein klassisches elektromagnetisches Feld dargestellt werden. Im Photonenbild entspricht der nichtklassischen Strahlung eine gleichmäßige Folge von Photonen. Ein solcher Lichtstrahl ist für die optische Kommunikation von sehr großem Interesse, da ein Optimum an Information übertragen werden kann; außerdem sind die Intensitätsschwankungen minimal. Aus diesem Grunde ist die Untersuchung der Bedingungen, die zur Erzeugung des nichtklassischen Lichtes führen, von großer Bedeutung. Es zeigt sich, daß die Herstellung der Strahlung in einem Maser/Laser dann möglich ist, wenn die Verluste außerordentlich klein gehalten werden; außerdem müssen die Energieaustauschprozesse zwischen Strahlungsfeld und Atomen sehr genau kontrolliert werden, so daß hierbei keine zusätzlichen Photonen verloren gehen. Diese Prozesse sind von grundsätzlichem Interesse, da sie eine Messung von Strahlungsfeldern erlauben, ohne daß dabei Photonen vernichtet werden, wie es normalerweise der Fall ist.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Der auf der quantenmechanischen Interferenz von Absorptionsamplituden beruhende Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) gestattet die Transmission von Licht durch sonst für resonante optische Felder undurchlässige atomare Medien. Mit diesem Phänomen geht eine drastische Reduktion der Gruppengeschwindigkeit einher, welche mehrere Größenordnungen geringer sein kann als die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Mit der langsamen Ausbreitung des Lichtfeldes werden Quasiteilchen, die sogenannten Dunkelzustandspolaritonen, assoziiert, welche eine Überlagerung atomarer Spinwellenanteile und photonischer Komponenten darstellen. In der vorliegenden Arbeit werden die Eigenschaften dieser Quasiteilchen in kohärent präparierten Medien unter dem Einfluß der Lichtspeicherung, einer Technik zur reversiblen Übertragung optischer Information in den kollektiven kohärenten Zustand eines atomaren Ensembles, untersucht. Es wird gezeigt, dass bei der Speicherung von Licht in Dreiniveausystemen mit zwei stabilen Grundzuständen, den sogenannten Lambda-Systemen, eine starke Verschiebung der optischen Trägerfrequenz in Richtung der Zweiphotonenresonanz auftritt, sobald die atomare Kohärenz in Photonen der neu erzeugten Signalfeldmode rücktransformiert wird. Es wird erwartet, dass dieser Effekt für beliebige Werte der Zweiphotonenverstimmung des eingestrahlten Signalfeldes innerhalb des Transparenzfensters einer Dunkelresonanz und für beliebige Ausrichtungen der Signalfelder bezüglich des Kontrollstrahls gültig ist. Für den im Experiment untersuchten Spezialfall kopropagierender optischer Felder wurde im Rahmen der Fehlergrenzen die erwartete Anpassung an die atomare Übergangsfrequenz zwischen den Grundzuständen beobachtet. Dieser nichtdissipative Effekt kann zur Vermessung der Energiedifferenz zwischen den Grundzuständen herangezogen werden, ohne dass eine genaue Kenntnis der optischen Frequenz des Signalfeldes erforderlich ist. Das demonstrierte Verfahren stellt einen neuartigen Ansatz für die Raman-Spektroskopie dar, welcher sich auch auf den Fall von Zweiphotonenübergängen in Systemen mit einer leiterartigen Kopplung übertragen lassen sollte. Das beschriebene spektroskopische Verfahren kann prinzipiell auch für nichtklassische Lichtzustände wie gequetschtes Licht und für einzelne Photonen angewendet werden. Da der Quantenzustand von der Prozedur nicht beeinträchtigt wird, könnten dadurch Möglichkeiten für Messungen atomarer Übergangsfrequenzen und von Magnetfeldern mit quantenlimitierter Genauigkeit eröffnet werden. Des Weiteren wurde im Rahmen dieser Arbeit die simultane Speicherung von zwei optischen Signalfeldmoden in einem aus Vierniveauatomen bestehenden Medium mit Dreibeinkopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass die Speicherung von Dunkelzustandspolaritonen mit einer internen Zweiniveaustruktur, welche den entgegensetzt zueinander zirkular polarisierten optischen Signalfeldern zugeordnet werden, mittels Abbildung auf Spinwellenkohärenzen des atomaren Ensembles möglich ist. Der Nachweis, dass die optische Schwebungsfrequenz der Signalfelder nach der Speicherung durch die Übergangsfrequenz der Zeeman-Subniveaus des Grundzustands bestimmt wird, bestätigt den im Dreiniveausystem beobachteten Effekt der Frequenzanpassung. Die bei der Speicherung von Licht auftretende Frequenzanpassung ist auch im Hinblick auf Anwendungen im Zusammenhang mit der räumlichen Manipulation von Licht in Medien unter den Bedingungen der elektromagnetisch induzierten Transparenz von Interesse. In diesem Zusammenhang wurde experimentell die auf Phasenaufprägung zurückgeführte Ablenkung von Signalstrahlpulsen während der Speicherungsphase in Anwesenheit eines inhomogenen Magnetfeldes untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dispersion im Vergleich zur Stern-Gerlach-artigen Ablenkung in Experimenten mit kontinuierlich eingestrahlten Signalfeldern um mehrere Größenordnungen unterdrückt wird. Das durchgeführte Experiment lässt sich als grundsätzliche Demonstration eines nichtdispersiven optischen Elements interpretieren und stellt einen Ansatz zur Implementierung von optisch kontrollierten Linsen, Deflektoren oder adaptiven Optiken dar. Systeme mit einer sehr niedrigen Grundzustandsdekohärenz, die lange Speicherungsphasen ermöglichen, könnten sich außerdem für den Einsatz als magnetische Gradiometer eignen. Derart aufgebaute Vorrichtungen könnten in Zukunft ebenso von Speicherungstechniken für nichtklassische Lichtzustände profitieren wie Magnetometer oder Atomuhren auf Basis der Frequenzanpassung. Anwendungen im Bereich der Quantenspeicherung sind ebenfalls denkbar, wo die demonstrierte Methode möglicherweise zur Adressierung paralleler Kanäle dienen könnte. Eine Beschreibung aktuell durchgeführter, noch nicht abgeschlossener, Experimente, die auf den Nachweis des Aharonov-Casher-Effekts für langsames Licht abzielen, ist Gegenstand des abschließenden Teils dieser Arbeit. Erste Ergebnisse, die mit Dunkelzustandspolaritonen im Dreibeinsystem erzielt wurden, werden vorgestellt und im Hinblick auf die Vorhersagen eines theoretischen Modells diskutiert.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Bisher war die Emission einer Lichtquelle kohärent, inkohärent oder partiell kohärent, also ein Mischzustand aus den beiden Grenzfällen. Eine unabhängige Manipulation des Kohärenzgrads in erster und zweiter Ordnung auf optischen Zeitskalen war nicht möglich, und begründete so ein fundamentales Paradigma der Quantenoptik, wonach spektral-breitbandiges, thermisches Licht nicht kohärent in zweiter Ordnung sein kann. Dieses fundamentale Paradigma der Quantenoptik wurde in dieser Arbeit widerlegt. Über die Kontrolle des Photonenemissionsprozesses wurde der Kohärenzgrad in zweiter Ordnung unabhängig vom Kohärenzgrad in erster Ordnung modifiziert. Hierdurch gelang die erstmalige, experimentelle Erzeugung von Licht, welches gleichzeitig thermisch in erster und laserartig in zweiter Ordnung ist und damit eine faszinierende, neue Klasse von hybrid-kohärenten Lichtzuständen darstellt. Konkret wurde breitbandiges, nahinfrarotes Licht mit einer spektralen Breite von 12,5THz bei einem zentralen Kohärenzgrad von 1 in erster und einem kontinuierlich durchstimmbaren Kohärenzgrad von 2,0 bis 1,33 in zweiter Ordnung demonstriert. Dazu wurde ein wohldefinierter Eingriff in die delikate Emissionsbalance zwischen spontaner und stimulierter Emission in einer verstärkt-spontan emittierenden Quantenpunkt-Superlumineszenzdiode (QP-SLD) vorgenommen. Ausgehend vom thermischen Emissionscharakter der QP-SLD bei Raumtemperatur wurde der Anteil kohärenzerzeugender, stimulierter Emissionsprozesse durch eine Reduktion der thermischen Verlustraten bei tiefen Temperaturen erreicht. Hierdurch ließ sich der spektrale Gewinn der Emission erhöhen und der Kohärenzgrad in zweiter Ordnung schließlich bis auf 1,33 reduzieren, und dies, ohne dabei die spektrale Breitbandigkeit der Emission einzuschränken. Die Zunahme im spektralen Gewinn konnte über die Anpassung eines bestehenden phänomenologischen Modells, dass die Verteilung der Ladungsträger auf die einzelnen Energieniveaus beschreibt, erklärt werden und gewährte so Einblicke in die einzigartige, stark temperaturabhängige, spektrale Ladungsträgerdynamik des inhomogen-verbreiterten, niedrigdimensionalen Quantenpunktsystems. So führt die Kondensation von Ladungsträgern im absoluten, energetischen Grundzustand des Quantenpunktensembles bei der ausgezeichneten Temperatur von 190K zu einer Maximierung der Besetzungswahrscheinlichkeit und des spektralen Gewinns. Bei Temperaturen unterhalb von 190K kollabiert die globale Fermi-Verteilung. In der Folge bricht die Ladungsträgerdiffusion zwischen den individuellen Quantenpunkten zusammen und der spektrale Gewinn nimmt mit sinkender Temperatur wieder ab. Die Erzeugung des hybrid-kohärenten Lichtzustands stimuliert damit einerseits das fundamentale physikalische Interesse nach der Entstehung von Licht, fördert andererseits aber auch das Verständnis niederdimensionaler, Halbleiter-Ladungsträgersysteme und kombiniert so die faszinierenden Welten der Quantenoptik und der Quantenpunkte. Basierend auf der gewonnenen Kenntnis der Kohärenzeigenschaften der QP-SLD in zweiter Ordnung auf Femotsekunden-Zeitskalen konnte zudem der Zusammenhang zwischen den ultraschnellen Intensitätskorrelationen und dem Intensitätsrauschen einer Lichtquelle geklärt und zur Rauschoptimierung genutzt werden. Beim Vergleich des Intensitätsrauschens der QP-SLD mit den kohärenten und thermischen Rauschmodellen zeigte sich der thermische Emissionscharakter der QP-SLD bei Raumtemperatur. Zusätzlich zum Schrotrauschen einer kohärenten Quelle tritt bei thermischen Quellen Überschussrauschen auf, das von den Kohärenzeigenschaften erster Ordnung abhängt. Für den Betrieb der QP-SLD bei Raumtemperatur wurden Strategien zur Rauschreduktion abgeleitet, die auf die Modifikation der Kohärenzeigenschaften erster Ordnung abzielten. Mit dem Verfahren der spektral-selektiven Rückkopplung und der inkohärenten Lichtquellenkopplung konnten, über die Erhöhung der spektralen Breite, Rauschreduktionen von bis zu 30% erreicht werden. Bei tiefen Temperaturen zeigten sich im Intensitätsrauschen jedoch starke Abweichungen vom thermischen Rauschmodell. Im Fall der hybrid-kohärenten Emission bei 190K lag das relative Intensitätsrauschen der QP-SLD um einen Faktor von 20 unter dem thermischen Rauschniveau und verlangte nach einer verallgemeinerten Rauschbeschreibung, die neben den Kohärenzeigenschaften erster Ordnung auch den Kohärenzgrad in zweiter Ordnung berücksichtigt. Hierzu wurde ein Kohärenzkoeffizient eingeführt, der den Kohärenzgrad in zweiter Ordnung charakterisiert, den Beitrag des Überschussrauschens im thermischen Rauschmodell auf den Anteil der spontanen Emissionsprozesse beschränkt und so die bisherigen kohärenten und thermischen Grenzfälle kontinuierlich ineinander überführt. Letztlich konnte das Rauschverhalten hybrid-kohärenter Lichtquellen durch das verallgemeinerte Rauschmodell präzise vorhergesagt werden. Der hybrid-kohärente Lichtzustand eröffnet einerseits eine weite Spielwiese für vielfältige wissenschaftliche Untersuchungen zur Quantennatur des Lichts, ist andererseits aber auch für die Anwendung in optischen Systemen interessant. So wird beispielsweise auf dem Gebiet der interferometrischen Messtechnik eine spektral-breitbandige und rauscharme Lichtquelle benötigt. Basierend auf dem vorgestellten Rauschmodell lassen sich hier vielversprechende Strategien zur Optimierung zukünftiger Bauteile ableiten. Im Rahmen der Arbeit wurde hybrid-kohärentes Licht erstmals experimentell realisiert und charakterisiert. Zur Beschreibung des modifizierten Rauschverhaltens wurde ein verallgemeinertes Rauschmodell vorgestellt. Es konnten jedoch nicht alle Fragen vollständig geklärt werden. So müssen zukünftige Untersuchungen zeigen, ob sich eine allgemeine Schwelle für den spektralen Gewinn angeben lässt, oberhalb der hybrid-kohärente Emission eintritt. Hier bietet sich neben dem Pumpstrom und der Temperatur auch die optische Rückkopplung als zusätzlicher Freiheitsgrad zur Modifikation des Kohärenzgrads in zweiter Ordnung an. Insbesondere können dabei die Intensitätskorrelationen im Übergangsbereich von verstärkt-spontaner Emission zu rückkopplungsinduzierter Lasertätigkeit analysiert werden, um zu einem tieferen Verständnis des hybrid-kohärenten Lichtzustands beitragen. Auch ist ungeklärt, ob der zentrale Kohärenzgrad von 1,33 in zweiter Ordnung ein fundamentales Limit bei der Erzeugung hybrid-kohärenten Lichts darstellt, oder ob speziell optimierte Lichtquellen die breitbandige Emission zukünftig sogar am Standardquantenlimit, also mit g(2)(0)=1 ermöglichen. Abschließend sei noch auf die Untersuchung spektral-aufgelöster Intensitätskorrelationen hingewiesen, die gerade im Fall der Quantenpunkt-Gewinnmedien faszinierende Einblicke in die Welt niedrigdimensionaler Quantensysteme verspricht.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.