Les transitions à 0-phonon 4A2 4A 2 → 4T2 4A2 des paires d'ions troisièmes voisins et des paires d'ions quatrièmes voisins sont mises en évidence dans les spectres d'excitation de ces paires à basse température dans des cristaux de rubis fortement dopés. Ce résultat rend manifeste le pompage intrinsèque des paires. Par modulation de l'excitation, il a été possible de séparer les spectres d'excitation par transfert des spectres d'excitation directe des paires d'ions. Un circuit analogique électrique permet de schématiser correctement l'excitation et l'émission. Les constantes de temps de l'émission sont déterminées par la mesure des déphasages de l'émission par rapport à l'excitation. Les résultats expérimentaux sont comparés à ceux déjà publiés par d'autres auteurs afin d'éclaircir le mécanisme de transfert.
Les transitions à 0-phonon 4A2 4A 2 → 4T2 4A2 des paires d'ions troisièmes voisins et des paires d'ions quatrièmes voisins sont mises en évidence dans les spectres d'excitation de ces paires à basse température dans des cristaux de rubis fortement dopés. Ce résultat rend manifeste le pompage intrinsèque des paires. Par modulation de l'excitation, il a été possible de séparer les spectres d'excitation par transfert des spectres d'excitation directe des paires d'ions. Un circuit analogique électrique permet de schématiser correctement l'excitation et l'émission. Les constantes de temps de l'émission sont déterminées par la mesure des déphasages de l'émission par rapport à l'excitation. Les résultats expérimentaux sont comparés à ceux déjà publiés par d'autres auteurs afin d'éclaircir le mécanisme de transfert.
Cette these est consacree a l'etude experimentale et theorique de la photoionisation et du piegage d'electrons, ainsi qu'aux mecanismes d'elargissement des raies electroniques dans des cristaux dopes au samarium. Les methodes spectroscopiques de l'absorption lineaire, de fluorescence, de drasc et d'excitation drasc ont permis d'identifier les pieges d'electrons dans des echantillons de caf#2 : sm, traites et non-traites aux rayons. Dans le premier cas, il s'agit de paires de trous auto-pieges, dans le deuxieme, d'agregats de sm#3#+. En ce qui concerne les largeurs homogenes des raies de sm#2#+ dans caf#2, les resultats experimentaux sont interpretes par une theorie prenant en compte le couplage electrophonon. Avec la technique drasc polarisee, on examine pour la premiere fois le dephasage d'une raie raman d'un ion de terre dans un cristal. Par la technique du creusement de trou spectral permanent on etudie egalement le dephasage d'une raie dans le visible. La mesure simultanee de la dependance en temperature des largeurs et des positions spectrales des deux transitions, avec la theorie presentee dans cette etude, permet dans les deux cas l'identification des processus de dephasage. La derniere partie de cette these traite du creusement de trous permanents, aux temperatures elevees, dans le cristal mixte ca#1#-#xy#xf#2#+#x : sm. On observe des trous permanents de 8 a 200 k.
Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des matériaux prometteurs pour le traitement de l’information quantique, grâce à la possibilité de réaliser des mémoires quantiques et des analyseurs spectraux large bande à basse température. De plus, il a récemment été démontré que le transfert de cohérence entre les spins électroniques et nucléaires pouvait être effectué avec une fidélité élevée dans ces matériaux, permettant d’envisager le stockage sur de longues échelles de temps. La possibilité d’agir directement sur le profil d’absorption de ces ions rend possible l’analyse de radiofréquences large bande et très haute résolution, ainsi que de nouvelles architectures de traitement du signal. Yb3+ possède des propriétés optiques remarquables dans Y2SiO5, notamment en termes de force d’oscillateur et de largeur inhomogène fine à faible concentration. Ce doctorat s’intéresse tout particulièrement à l’isotope 171Yb3+, qui est le seul ion de terre rare paramagnétique à spin nucléaire I=1/2, permettant d’avoir une structure énergétique relativement simple à exploiter. Grâce à la faible largeur inhomogène (≈1 GHz), les transitions de spin nucléaires sont résolues optiquement, ce qui maximise le pompage optique dans les niveaux de spin, et facilite les étapes de préparation dans les protocoles de traitement de l’information quantique.Le système 171Yb3+:Y2SiO5 est dotée de très bonnes propriétés en termes de temps de vie de cohérence, néanmoins limitée à basse température par des relaxations croisées entre spins voisins. Au lieu d’utiliser un champ magnétique pour réduire ces basculements réciproques, nous avons choisi de rester à champ magnétique nul, pour conserver le point ZEFOZ de notre système où les processus décohérents sont faibles, et nous avons utilisé une approche centrée sur le matériau pour repousser cette limite imposée par les relaxations croisées. Pour ce faire, la croissance de monocristaux a été effectuée au cours du doctorat par la méthode Czochralski, dont les paramètres peuvent être ajustés pour produire différentes propriétés au sein des échantillons produits. La qualité cristalline et l’environnement de l’ion sont optimisés pour augmenter la cohérence optique et de spin du système, ou encore pour améliorer la résolution et la bande passante pour l’analyse de signaux radiofréquences sur porteuse optique. Dans ces travaux de thèse, différents paramètres sont explorés dans le but d’identifier les conditions offrant les meilleures propriétés pour les applications visées : concentration en dopant, atmosphère de croissance, transition interrogée, orientation du cristal, et température du cryostat. Une étude approfondie du matériau a alors pu être menée selon ces conditions expérimentales. Malgré la plus grande sensibilité aux fluctuations électromagnétiques des ions de terres rares paramagnétiques, le temps de cohérence optique à champ nul le plus long, tout ion Kramers inséré dans YSO confondu, a été mesuré dans un cristal dopé à 2 ppm de 171Yb3+:Y2SiO5 élaboré sous atmosphère oxygénée, dépassant la milliseconde. Un moyen permettant de coupler efficacement 171Yb3+ à des plateformes photoniques intégrées a finalement été étudié, dans le but de compenser l’absorption intrinsèque faible des électrons 4f des ions de terres rares. Un monocristal dopé de LiNbO3 a été exploré pour la première fois, démontrant des propriétés prometteuses. Les grandeurs établies ici serviront de référence pour des travaux futurs dans ce matériau, dans lequel les procédés de nano-fabrication de guides d’onde ou de résonateurs optiques sont déjà matures d’un point de vue technologique.
Ce travail vise à étudier les mécanismes à l'origine d'une perte de cohérence dans les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre, en vue de leur utilisation au sein de mémoires quantiques. L'approche utilisée est théorique et numérique, et se concentre sur trois ions dopants : europium, praséodyme et ytterbium. Les mémoires quantiques sont des éléments clefs des futurs réseaux de communication quantique. Ces dernières permettent en particulier d'étendre les distances sur lesquelles l'information quantique peut être propagée, par leur implication dans la conception de répéteurs. Diverses conceptions de ces mémoires sont possibles, tant en termes de protocoles que de supports. Un support à l'état de l'art attire toutefois notre attention : les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre rare. Ces derniers sont reconnus pour présenter des temps de cohérence exceptionnels sur leurs transitions de spin et de bonnes capacités de multiplexage. Nous nous pencherons sur leur utilisation avec les protocoles d'écho de spin et AFC (Atomic Frequency Comb). L'interaction lumière-matière entre le cristal et l'impulsion lumineuse portant l'information à stocker mène cette dernière à être portée par une cohérence sur une transition atomique des ions dopants, plus précisément une transition de spin dans le cadre de notre étude. Cette cohérence est toutefois difficile à maintenir au cours du temps, à cause des interactions dipôle-dipôle entre les ions dopants et les spins environnants, à savoir les ions yttrium de la matrice cristalline. Or, l'émission de l'information après le temps de stockage se fait par effets collectifs cohérents. L'intensité radiée est directement reliée à la force des cohérences dans le système. Il a cependant été observé que l'application d'un champ magnétique statique influence le temps de cohérence dans ces ensembles, à la fois par son amplitude et son orientation. Dans l'optique de déterminer pour chaque dopant étudié les conditions magnétiques favorables à l'obtention d'un temps de cohérence maximal, nous avons conçu un simulateur reproduisant le comportement d'un ion dopant et des spins environnants les plus proches. Ce dernier nous permet d'analyser les mécanismes sources de décohérence à ion unique en fonction de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Les plages de champs étudiés seront le champ faible et intermédiaire (microTesla-milliTesla), et le régime de champ fort (Tesla). Les données des simulations ont été comparées à des données expérimentales avec succès, validant ainsi la fidélité de notre modèle sur les temps de cohérence obtenus. En analysant les déclins de cohérence et les fréquences en jeu dans l'évolution temporelle de ces derniers, nous avons pu identifier des régimes de champs magnétiques correspondant à différents mécanismes de changements de spin dans le système, induits par les couplages dipôle-dipôle entre l'ion central et le bain de spin. Nous nous sommes également intéressés à un régime de champ particulier, le ZEFOZ (Zero-First-Order-Zeeman), reconnu pour ses temps de cohérence records. Nous avons pu identifier que l'origine de la perte de cohérence n'est pas dans la multiplication des changements de spins au sein du système, mais dans la désynchronisation de ces changements entre les deux niveaux de la transition de spin. Au point ZEFOZ, cette désynchronisation est minimale. Nous avons enfin pu exploiter les capacités prédictives de notre simulateur pour déterminer les temps de cohérence maximaux obtenus en fonction de l'orientation et de l'amplitude du champ magnétique. Notre approche ouvre la voie vers une compréhension plus approfondie des mécanismes sources de décohérence dans les cristaux dopés aux ions de terre rare, et des comportements propres aux ions étudiés en fonction du champ magnétique appliqué.
La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+