Abstract Die Polarisation der Resonanzfluoreszenz wurde bei verschiedenen Dampfdrucken des Natriums im Bereich von 1 · 10−7 bis 1 · 10−4 Torr und Magnetfeldstärken zwischen 0 und 300 Gauß untersucht. Das eingestrahlte NaD‐Licht war linear polarisiert, und zwar parallel zu ℌ. Die Abnahme des Polarisationsgrades, die bereits bei etwa 1 · 1010 Na‐Atomen pro cm3 einsetzte, wird bei den sehr niedrigen Dampfdrucken als Effekt der Strahlungsdiffusion gedeutet.
Abstract Die Polarisation der Resonanzfluoreszenz wurde bei verschiedenen Dampfdrucken des Natriums im Bereich von 1 · 10−7 bis 1 · 10−4 Torr und Magnetfeldstärken zwischen 0 und 300 Gauß untersucht. Das eingestrahlte NaD‐Licht war linear polarisiert, und zwar parallel zu ℌ. Die Abnahme des Polarisationsgrades, die bereits bei etwa 1 · 1010 Na‐Atomen pro cm3 einsetzte, wird bei den sehr niedrigen Dampfdrucken als Effekt der Strahlungsdiffusion gedeutet.
Abstract Wenn die Resonanzfluoreszenzstrahlung innerhalb des Resonanzgefäßes reabsorbiert wird, so tritt infolge der richtungsabhängigen Ausstrahlung und Absorption des π‐ und σ‐Lichts eine Depolarisation auf. Außerdem wirkt bei anomalem Zeeman‐Effeckt noch depolarisierend, daß bei Anregung mit π‐ oder σ‐Licht meistens π‐ und σ‐Licht emittiert wird. Es werden Gleichungen zur Berechnung des Polarisationsgrades der Resonanzfluoreszenz bei sehr schwachen Magnetfeldern (einschl. |ℌ| → 0) und schwacher Reabsorption der Resonanzstrahlung abgeleitet.
Abstract Die Gleichungen, die in Teil I zur Berechnung des Polarisationsgrades unter Berücksichtigung der Strahlungsdiffusion abgeleitet worden sind, werden auf drei Fälle angewandt, für die experimentelle Ergebnisse vorliegen. Die erhaltenen Resultate stimmen mit den experimentellen Ergebnissen so gut überein, wie dies in Anbetracht der notwendigen Vereinfachungen bei der Rechnung möglich ist. Das kann als Bestätigung dafür angesehen werden, daß tatsächlich bei sehr kleinen Teilchendichten die Depolarisation durch Strahlungsdiffusion bewirkt wird.
Abstract Es wird ein Verfahren zur raschen Intensitätsmessung an den Natrium‐D‐Linien bie Anwesenheit anderer Strahlungen angegeben: Den Strahlengang kreuzt ein Na‐Atomstrahl, der periodisch unterbrochen wird und im D‐Linien‐licht eine Intensitätsschwankung erzeugt, die mit einem Multiplier unter Gleichrichtung mit einem Kommutator gemessen wird. Das Verfahren kann auch zur Ausmessung der Form oder Breite einer eingestrahlten Linie verwendet werden, wenn man nach Malinowski den Atomstrahl einem Magnetfeld aussetzt, das die Absorptionslinien verschiebt. Hier wird die Genauigkeit durch die Hyperfeinstruktur der Na‐D‐Linien begrenzt. Ein quantitatives Auswerteverfahren, das eine Hilfsmessung mit einer im Bereich der D‐Linien „weißen”︁ Lichtquelle verwendet, wird angegeben und durch Messungen an einer Resonazlampe bei verschiedenen Temperaturen bestätigt.
Abstract Unter vereinfachenden Annahmen und gewissen Vernachlässigungen wurden Gleichungen abgeleitet, die es gestatten, aus der Größe des gemessenen Polarisationsgrades der Resonanzfluoreszenz eines Atomdampfes die Stoßzahlen und Stoßquerschnitte für depolarisierende Stöße, die durch ein zugefügtes Fremdgas verursacht werden, zu ermitteln. Hierbei wurde der Einfluß der Versuchsanordnung und der Einfluß gleichzeitig auftretender Effekte wie Strahlungsdiffusion, löschende Stöße und Phasenstörungsstöße als auch die Anisotropie der Fluoreszenzabklingdauer berücksichtigt.
Ziel der hier vorliegenden Arbeit war es, ein einzelnes in einer Ionenfalle gespeichertes Kalziumion als Meßsonde fuer das elektromagnetische Feld eines optischen Resonators zu verwenden. Bei einer Anregungswellenlaenge von 397 nm konnte das Feld mit einer Aufl¨osung von 60 nm unterhalb der Beugungsgrenze vermessen werden. Die untere Grenze der Aufloesung wird bei Verwendung eines gespeicherten Ions nur durch die Ausdehnung der Wellenfunktion des Ions im Schwingungsgrundzustand des Fallenpotentials bestimmt und kann bei Kuehlung des Ions in den Schwingungsgrundzustand weniger als 10 nm betragen. Die Aufloesungsgrenze von 60 nm war aufgrund der Doppler-Kuehlung durch die Restbewegung des Ions bestimmt. Aufloesungen unterhalb der Beugungsgrenze werden auch bei der Nahfeld- Mikroskopie erreicht, wobei die Aufl¨osung durch die Groeße der Meßsonde gegeben ist. Durch die Verwendung einzelner Molekuele als Meßsonde wurden Aufloesungen unter 100 nm erzielt. Gemessen wird die Intensitaetsverteilung des optischen Nahfeldes durch Detektion des Fluoreszenzlichtes, das vom Molek¨ul in Abhaengigkeit seiner Position emittiert wird. Um die Position des Molekuels relativ zur Probe kontrollieren zu koennen, muß das Molekuel in einer Kristallmatrix oder auf einem Substrat fixiert werden mit dem Nebeneffekt, daß das zu messende Feld veraendert wird. Diese unerwuenschte Beeinflussung der Meßgr¨oße durch die Messung wird bei der Vermessung des Feldes mit einem einzelnen Ion in einer Ionenfalle vermieden. Das zu diesem Zweck entwickelte System aus linearer Ionenfalle und optischem Resonator ermoeglicht es, die relative Position zwischen Ion und elektromagnetischem Feld auf Bruchteile der Wellenl¨ange des Feldes festzulegen und so die unverfaelschte Feldverteilung mit hoher Aufloesung dreidimensional zu vermessen. Die genaue relative Positionierung von Ion und Resonatormode impliziert dabei die praezise Kontrolle der Kopplung zwischen einem einzelnen Ion und dem elektromagnetischen Feld einer Resonatormode. Das hier vorgestellte System bietet demzufolge auch ideale Voraussetzungen, um Resonator-Quantenelektrodynamik mit einzelnen Ionen durchzufuehren. Experimente, die die Wechselwirkung einzelner Atome mit dem elektromagnetischen Feld einer Resonatormode untersuchen, verwenden bis heute Atome, die den Resonator durchqueren oder im Umkehrpunkt eines atomaren Springbrunnens fuer wenige Millisekunden im Resonatorfeld verweilen. Diese Messungen beinhalten also immer eine Mittelung ueber die tats¨achlich im Resonatorfeld befindlichen Atome und ihre unterschiedliche Kopplung an das Resonatorfeld. Die Atomstatistik zerstoert in diesen Experimenten im allgemeinen nichtklassische Effekte, die in einem idealen System aus einzelnem Atom und Resonatorfeld theoretisch er- wartet werden. Die hier beschriebene Anordnung erlaubt dagegen, wie die dreidimensionale Vermessung einer Feldmode zeigt, daß eine exakte Kontrolle ueber die Ion-Feld Kopplung bei nahezu unbegrenzter Speicherzeit des Ions im Resonatorfeld erreicht wird. Auf den erzielten Ergebnissen aufbauend koennen Experimente im Bereich der starken Ion-Feld Kopplung durchgefuehrt werden, bei denen die oben erwaehnten Nachteile bisheriger Experimente nicht mehr vorhanden sind. Erstmals eroeffnet sich die Meoglichkeit der deterministischen Erzeugung von Ein- Photonen-Pulsen und der Konstruktion eines Lasers, der mit nur einem einzigen Ion als aktivem Medium betrieben werden kann. Zur Lokalisierung eines einzelnen Kalziumions im Resonatorfeld, wurde eine lineare Falle vom Typ eines Quadrupol-Massenfilters konstruiert. Entlang ihrer Achse ist diese Falle in mehrere Speicherzonen unterteilt, in denen jeweils ein einzelnes Kalziumion oder auch eine Kalziumionenwolke gespeichert werden kann. In einer Speicherzone wird die Falle geladen, waehrend die Experimente in einer 2,5 cm entfernten Zone durchgefuehrt werden, die zwischen den Spiegeln eines Resonators liegt. Auf diese Weise wird eine Aufladung der Spiegel und eine Bedampfung der hochreflektierenden Beschichtung waehrend des Ladens verhindert. Durch die Anordnung mehrerer Gleichspannungselektroden entlang der Fallenachse koennen Ionenwolken mit hoher Effzienz von der Laderegion in den Bereich zwischen den Resonatorspiegeln verschoben werden. Das Anlegen von Spannungspulsen an die Speicherelektroden der Falle ermoeglicht es, die Ionenzahl auf die gewuenschte Anzahl zu reduzieren. Die K¨uhlung der Ionen erfolgt ¨uber Dopplerkuehlung auf dem 2S1/2 ↔ 2P1/2 ¨Ubergang bei der Wellenl¨ange λ = 397 nm. Ein einzelnes Ion laeßt sich nun im Minimum des Fallenpotentials auf besser als λ/10 lokalisieren. Der optische Resonator besteht aus sphaerischen Spiegeln, die eine fuer 397 nm hochreflektierende dielektrische Beschichtung besitzen. Mit einer Finesse von 3000 und einem Spiegelabstand von 6 mm, lassen sich mit diesem Resonator Experimente im Bereich der schwachen Kopplung durchf¨uhren. Fuer die Durchfuehrung der zuvor erw¨ahnten Experimente im Bereich der starken Kopplung muß ein Resonator verwendet werden, dessen Spiegel bei 866 nm beschichtet sind und der eine Finesse von 30000 bis 300000 aufweist. Die Resonatorl¨ange wird aktiv stabilisiert, so daß die Transmission fuer einen eingekoppelten Laser bei 397 nm maximal wird. Auf diese Weise kann ein im Resonatorfeld befindliches Ion ueber die Resonatormode angeregt werden und das Fluoreszenzlicht des Ions, das den Resonator seitlich verlaeßt, kann zur Bestim- mung der Ion-Feld Wechselwirkung gemessen werden. Die Intensitaet der detektierten Fluoreszenz ist direkt proportional zur Intensit¨at des Resonatorfeldes, d. h. aus ihr kann die Intensitaet des optischen Feldes und die Position des Ions im Resonatorfeld bestimmt werden. Die Kopplung zwischen Ion und Resonatorfeld laeßt sich auf zwei Weisen einstellen. Zum einen kann das Ion durch das Anlegen einer Gleichspannung entlang der mikrobewegungsfreien Fallenachse verschoben werden. Die Verschiebung laeßt sich reproduzierbar einstellen, so daß die Lokalisierung des Ions auf besser als λ/10 waehrend des Verschiebevorgangs erhalten bleibt. Zum anderen ist der Resonator auf einem Piezotisch positioniert, so daß bei raeumlich fest lokalisiertem Ion jeder Punkt der Intensitaetsverteilung im Resonator mit dem Ort des Ions zum Ueberlapp gebracht werden kann. Eine Positionierung des Resonators relativ zum Ion ist noetig, da bei Ionenverschiebungen senkrecht zur Fallenachse die Lokalisierung des Ions auf besser als λ/10 aufgrund der Mikrobewegung im Fallenpotential nicht mehr erreicht werden kann. Die experimentelle Realisierung einer vollstaendigen Kontrolle ¨uber die Ion-Feld Kopplung wird eindrucksvoll demonstriert durch die Verwendung eines einzelnen Ions als nanoskopische Meßsonde zur Vermessung der Intensitaetsverteilung verschiedener Resonatormoden. Sowohl die Stehwellenverteilung entlang der optischen Achse als auch die transversale Verteilung einiger TEM Moden konnte mit hoher Aufloesung vermessen werden. Neben der Kontrolle der Kopplung eines einzelnen Ions ist es auch moeglich, einen Ionenkristall entlang der Achse durch die Resonatormode zu schieben. Hierzu wurde ein Zwei-Ionen-Kristall transversal durch eine TEM01 Mode geschoben. Die gemessene Flureszenzrate als Funktion der Schwerpunktsposition des Ionenkristalls zeigt, daß beide Ionen in je einem der Maxima der TEM01 Mode gleichzeitig lokalisiert werden koennen. Diese Kombination eroeffnet Anwendungen im Bereich der Quanteninformation. Realisierbar ist die Verschraenkung von Ionen, die Uebertragung eines Quantenzustandes von einem Ion auf das andere und die Ausfuehrung eines 2-Bit-Quanten-Gatters. Darueber hinaus ist es aufgrund der in dieser Arbeit erzielten Ergebnisse vorstellbar, eine Ionenkette Ion fuer Ion durch die TEM00 Mode zu schieben und so Quantenzustaende von einem Ion auf ein anderes zu ¨ubertragen. Ebenso ist eine Uebertragung von Quantenzustaenden ueber große Entfernungen, d. h. von einem Resonator zu einem anderen, in den Bereich des Moeglichen gerueckt.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.