Abstract Vor 50 Jahren untersuchte der Verfasser die Beeinflussung der Polarisation des Lichtes durch elektrische und magnetische Felder für den quadratischen Starkeffekt. Die moderne Beobachtungstechnik, nicht zuletzt die Benutzung von Lasern, ermöglichte viele weitere ähnliche Untersuchungen, worüber hier ein überblick gegeben wird.
Abstract Vor 50 Jahren untersuchte der Verfasser die Beeinflussung der Polarisation des Lichtes durch elektrische und magnetische Felder für den quadratischen Starkeffekt. Die moderne Beobachtungstechnik, nicht zuletzt die Benutzung von Lasern, ermöglichte viele weitere ähnliche Untersuchungen, worüber hier ein überblick gegeben wird.
Abstract Die gemäß der Quantenelektrodynamik zur Interferenz von Licht aus zwei voneinander unabhängigen Lasern notwendigen Bedingungen für die Zustandsfunktion des Strahlungsfeldes werden im Zusammenhang mit der Interpretation des Erwartungswertes der elektrischen Feldstärke und der Lichtintensität als Mittelwerte über einer Gesamtheit gleichartiger Systeme näher untersucht; und es wird gezeigt, daß diese Interferenzen auch bei beliebig abgeschwächten Laserstrahlen zu erwarten sind. Zur Abschwächung der Lichtstrahlen wird eine Vorrichtung zur Strahlteilung, wie z. B. ein partiell durchlässiger Spiegel, betrachtet, deren Wirkung auf die Strahlung unter Voraussetzung der experimentell gesicherten „Interferenzen eines Photons mit sich selbst”︁ abgeleitet wird.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.
Im Kapitel über Licht und Materie (6) haben wir die Besetzungszahl und Polarisation eines atomaren Ensembles, bestimmt. Diese Größen werden im Experiment aber nicht direkt beobachtet, sondern durch ihre Wirkung auf bestimmte physikalische Eigenschaften einer Probe. Wir werden uns hier auf vollständig optische Methoden beschränken, d. h. die Fluoreszenz einer angeregten Probe oder Absorption und Dispersion eines Sondenstrahls; es gibt aber zahllose alternative Nachweisverfahren, bei denen zum Beispiel die Wirkung auf akustische oder elektrische Eigenschaften untersucht wird. Für einen breiteren Überblick über das umfangreiche Gebiet der Laserspektroskopie verweisen wir zum Beispiel [23].
Im Kapitel über Licht und Materie (6) haben wir die Besetzungszahl und Polarisation eines atomaren Ensembles bestimmt. Diese Größen werden im Experiment aber nicht direkt beobachtet, sondern durch ihre Wirkung auf bestimmte physikalische Eigenschaften einer Probe. Wir werden uns hier auf vollständig optische Methoden beschränken, d.h. die Fluoreszenz einer angeregten Probe oder Absorption und Dispersion eines Sondenstrahls; es gibt aber zahllose alternative Nachweisverfahren, bei denen zum Beispiel die Wirkung auf akustische oder elektrische Eigenschaften untersucht wird. Für einen breiteren Überblick über das umfangreiche Gebiet der Laserspektroskopie verweisen wir zum Beispiel auf [42].
In der vorliegenden Arbeit wird das elektrische Fangen von Molekülen und Atomen in zwei verschiedenen Experimenten untersucht.Dazu wurde zum einen eine Quelle kalter Moleküle aufgebaut und zum anderen eine dreidimensionale elektrische Falle für lasergekühlte Atome.Das Molekülexperiment beschäftigt sich mit dem gleichzeitigen zweidimensionalen Fangen von Molekülen, die sich in einem hochfeldsuchenden oder einem niedrigfeldsuchenden Zustand benden.Mit zeitabhängigen Feldern läÿt sich für Moleküle wie ND 3 eine Fallentiefe von ungefähr 20 mK erzeugen.Im Experiment werden mit Hilfe zeitlich veränderlicher elektrischer Felder langsame Moleküle mit einer longitudinalen Geschwindigkeit kleiner als 20 m/s entlang eines 50 cm langen, gebogenen Quadrupols geführt.Simulationen stehen in guter Übereinstimmung mit den experimentellen Daten.Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit liegt jedoch auf der Realisierung einer elektrischen Falle für Atome.In diesem Experiment werden mit Hilfe zeitlich veränderlicher elektrischer Felder neutrale Rubidium Atome, die sich im Grundzustand benden, gefangen.Dazu werden drei unterschiedliche elektrostatische Feldkongurationen zyklisch abwechselnd erzeugt.Aufgrund der geringen Fallentiefe müssen die Rubidium Atome zuerst lasergekühlt und danach in einer Magnetfalle gespeichert werden.Danach werden die magnetisch gespeicherten Atome ins Zentrum der elektrischen Falle transportiert.Die elektrische Falle für Atome besteht aus sechs zylindrischen mit Endkappen versehenen Elektroden, in einer kubischen Anordung.Die so angeordneten Elektroden ermöglichen einen ausgezeichneten optischen Zugang.In der elektrischen Falle werden 1, 7 • 10 5 Atome bei einer Dichte von 2, 5 • 10 8 cm -3 bis zu 360 ms bei einer Anfangstemperatur von 20 µK gespeichert.Alle experimentellen Ergebnisse stehen in guter Übereinstimmung mit analytischen Rechunungen und numerischen Simulationen.
Diese Arbeit hat zum Ziel, auf der Grundlage ausführlicher Simulationsrechnungen eine zweidimensionale Falle für neutrale Atome basierend auf elektrischen Wechselfeldern aufzubauen und das Fallenprinzip an kalten metastabilen Heliumatomen bzw. Rubidiumatomen zu demonstrieren. Mit dieser Art von Atomfallen ist geplant, gezielt Stöße ultrakalter neutraler Atome zu untersuchen. Diese sollten unabhängig von äußeren Feldern vor dem Stoß präpariert werden können, um Stoßquerschnitte in Abhängigkeit von der Spinausrichtung der Atome bestimmen zu können. Das eigentliche Element, an dem diese Untersuchungen durchgeführt werden sollen, ist das metastabile Heliumatom. Der Einfluß der elektrischen Felder auf neutrale Atome wird allerdings zu Testzwecken des Fallenaufbaus und der eingesetzten Hochspannungsschalter in Experimenten am Element Rubidium durchgeführt. Die experimentellen Voraussetzungen für die Speicherung neutraler Atome in elektrischen Feldern, das Bereitstellen ausreichend kalter Teilchenensemble, ist durch den Aufbau und Betrieb von magneto-optischen Fallen für metastabiles Helium und Rubidium gegeben. Die in der Arbeit vorgestellte elektrische Falle wird zuerst theoretisch behandelt. Die Bewegungsgleichungen für neutrale Atome in elektrischen Wechselfeldern werden aufgestellt, woraus sich Aussagen über die Stabilitätsbereiche ableiten lassen. Ebenso kann ein Ausdruck für die Fallentiefe hergeleitet werden. Die maximalen Fallentiefen ergeben sich für He* zu 32MHz bei einer Spannung von +/-15kV und einer Frequenz von 1100Hz und für Rubidium zu 12MHz bei U=+/-9kV und f=150Hz. Anschließende numerische Simulationen zur Speicherung eines kalten Rubidiumensembles zeigen auf, unter welchen Bedingungen eine effiziente Speicherung möglich ist. Als Ergebnis ist festzuhalten, daß bei Spannungen von U_0=+/-9000V bei einer Fallenfrequenz von f=200-250Hz ein Anteil von mehr als 7% der in der MOT gespeicherten Rubidiumatome in die elektrische Falle übertragen werden könnte. Die dabei erreichbaren Fallentiefen betragen 32 - 45µK. Der Einfluß der Gravitation kann durch eine konstante zusätzliche Spannung U_add, die an die oberen Elektroden angelegt wird, ausgeglichen werden. Die für die Realisierung der elektrischen Falle konzipierten Hochspannungsschalter und die eingesetzte Elektrodenstruktur werden detailliert beschrieben. Erste Hinweise auf das zweidimensionale Speichern von Rubidium in elektrischen Wechselfeldern liefern Messungen, die dokumentieren, daß durch den Betrieb der elektrischen Falle über einen Zeitraum von 16ms deutlich mehr Atome nachzuweisen sind, als die freie Expansion der Atomwolke zeigt. Aus den Daten geht hervor, daß mit der elektrischen Falle noch rund 15% der nach 2ms nachgewiesenen Atome vorhanden sind, während nach der selben Zeit, aber mit statischen elektrischen Feldern nur noch rund 5% nachzuweisen sind. Als Fallenparameter dienen dabei die aus den Simulationsrechnungen hervorgehenden Werte für die Spannungen - U_0=+/-9kV, U_add=+800V an den oberen beiden Fallenstäben zum Gravitationsausgleich - bei einer Frequenz von f=250Hz. Das Meßergebnis wird schließlich im Vergleich zu Simulationsergebnissen betrachtet und etwaige Verbesserungsmöglichkeiten werden diskutiert. Als Anwendungsmöglichkeit des hier präsentierten Fallenprinzips wird das Konzept eines Speicherrings für neutrale Atome zur Untersuchung ultrakalter Stöße vorgestellt.