Die Absorption organischer Farbstofflösungen kann durch monochromatisches Licht selektiv in einem gegen die Linienbreite sehr kleinen Spektralbereich δν/Δν<10-5 gesättigt werden. Eine Reihe neuer bei der Emissionsfrequenz von Rubinlasern sättigbarer Substanzen wird beschrieben. Die Empfindlichkeit selektiv sättigbarer Schalter kann so weit gesteigert werden, daß damit gesperrte Laseroszillatoren durch Fremdlicht geringer Leistung ausgelöst werden können. Die Eignung eines solchen optischen Impulsverstärkers als Quantenzähler und als logisches Element wird diskutiert.
Die Absorption organischer Farbstofflösungen kann durch monochromatisches Licht selektiv in einem gegen die Linienbreite sehr kleinen Spektralbereich δν/Δν<10-5 gesättigt werden. Eine Reihe neuer bei der Emissionsfrequenz von Rubinlasern sättigbarer Substanzen wird beschrieben. Die Empfindlichkeit selektiv sättigbarer Schalter kann so weit gesteigert werden, daß damit gesperrte Laseroszillatoren durch Fremdlicht geringer Leistung ausgelöst werden können. Die Eignung eines solchen optischen Impulsverstärkers als Quantenzähler und als logisches Element wird diskutiert.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Der auf der quantenmechanischen Interferenz von Absorptionsamplituden beruhende Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) gestattet die Transmission von Licht durch sonst für resonante optische Felder undurchlässige atomare Medien. Mit diesem Phänomen geht eine drastische Reduktion der Gruppengeschwindigkeit einher, welche mehrere Größenordnungen geringer sein kann als die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Mit der langsamen Ausbreitung des Lichtfeldes werden Quasiteilchen, die sogenannten Dunkelzustandspolaritonen, assoziiert, welche eine Überlagerung atomarer Spinwellenanteile und photonischer Komponenten darstellen. In der vorliegenden Arbeit werden die Eigenschaften dieser Quasiteilchen in kohärent präparierten Medien unter dem Einfluß der Lichtspeicherung, einer Technik zur reversiblen Übertragung optischer Information in den kollektiven kohärenten Zustand eines atomaren Ensembles, untersucht. Es wird gezeigt, dass bei der Speicherung von Licht in Dreiniveausystemen mit zwei stabilen Grundzuständen, den sogenannten Lambda-Systemen, eine starke Verschiebung der optischen Trägerfrequenz in Richtung der Zweiphotonenresonanz auftritt, sobald die atomare Kohärenz in Photonen der neu erzeugten Signalfeldmode rücktransformiert wird. Es wird erwartet, dass dieser Effekt für beliebige Werte der Zweiphotonenverstimmung des eingestrahlten Signalfeldes innerhalb des Transparenzfensters einer Dunkelresonanz und für beliebige Ausrichtungen der Signalfelder bezüglich des Kontrollstrahls gültig ist. Für den im Experiment untersuchten Spezialfall kopropagierender optischer Felder wurde im Rahmen der Fehlergrenzen die erwartete Anpassung an die atomare Übergangsfrequenz zwischen den Grundzuständen beobachtet. Dieser nichtdissipative Effekt kann zur Vermessung der Energiedifferenz zwischen den Grundzuständen herangezogen werden, ohne dass eine genaue Kenntnis der optischen Frequenz des Signalfeldes erforderlich ist. Das demonstrierte Verfahren stellt einen neuartigen Ansatz für die Raman-Spektroskopie dar, welcher sich auch auf den Fall von Zweiphotonenübergängen in Systemen mit einer leiterartigen Kopplung übertragen lassen sollte. Das beschriebene spektroskopische Verfahren kann prinzipiell auch für nichtklassische Lichtzustände wie gequetschtes Licht und für einzelne Photonen angewendet werden. Da der Quantenzustand von der Prozedur nicht beeinträchtigt wird, könnten dadurch Möglichkeiten für Messungen atomarer Übergangsfrequenzen und von Magnetfeldern mit quantenlimitierter Genauigkeit eröffnet werden. Des Weiteren wurde im Rahmen dieser Arbeit die simultane Speicherung von zwei optischen Signalfeldmoden in einem aus Vierniveauatomen bestehenden Medium mit Dreibeinkopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass die Speicherung von Dunkelzustandspolaritonen mit einer internen Zweiniveaustruktur, welche den entgegensetzt zueinander zirkular polarisierten optischen Signalfeldern zugeordnet werden, mittels Abbildung auf Spinwellenkohärenzen des atomaren Ensembles möglich ist. Der Nachweis, dass die optische Schwebungsfrequenz der Signalfelder nach der Speicherung durch die Übergangsfrequenz der Zeeman-Subniveaus des Grundzustands bestimmt wird, bestätigt den im Dreiniveausystem beobachteten Effekt der Frequenzanpassung. Die bei der Speicherung von Licht auftretende Frequenzanpassung ist auch im Hinblick auf Anwendungen im Zusammenhang mit der räumlichen Manipulation von Licht in Medien unter den Bedingungen der elektromagnetisch induzierten Transparenz von Interesse. In diesem Zusammenhang wurde experimentell die auf Phasenaufprägung zurückgeführte Ablenkung von Signalstrahlpulsen während der Speicherungsphase in Anwesenheit eines inhomogenen Magnetfeldes untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dispersion im Vergleich zur Stern-Gerlach-artigen Ablenkung in Experimenten mit kontinuierlich eingestrahlten Signalfeldern um mehrere Größenordnungen unterdrückt wird. Das durchgeführte Experiment lässt sich als grundsätzliche Demonstration eines nichtdispersiven optischen Elements interpretieren und stellt einen Ansatz zur Implementierung von optisch kontrollierten Linsen, Deflektoren oder adaptiven Optiken dar. Systeme mit einer sehr niedrigen Grundzustandsdekohärenz, die lange Speicherungsphasen ermöglichen, könnten sich außerdem für den Einsatz als magnetische Gradiometer eignen. Derart aufgebaute Vorrichtungen könnten in Zukunft ebenso von Speicherungstechniken für nichtklassische Lichtzustände profitieren wie Magnetometer oder Atomuhren auf Basis der Frequenzanpassung. Anwendungen im Bereich der Quantenspeicherung sind ebenfalls denkbar, wo die demonstrierte Methode möglicherweise zur Adressierung paralleler Kanäle dienen könnte. Eine Beschreibung aktuell durchgeführter, noch nicht abgeschlossener, Experimente, die auf den Nachweis des Aharonov-Casher-Effekts für langsames Licht abzielen, ist Gegenstand des abschließenden Teils dieser Arbeit. Erste Ergebnisse, die mit Dunkelzustandspolaritonen im Dreibeinsystem erzielt wurden, werden vorgestellt und im Hinblick auf die Vorhersagen eines theoretischen Modells diskutiert.
Quecksilber hat eine lange Historie in der Geschichte der Wissenschaft. Auch in der Zeit der Quantenoptik eröffnet Quecksilber eine Vielzahl an Forschungsmöglichkeiten. So bietet ultrakaltes Quecksilber beispielsweise die Möglichkeit der Realisierung eines neuen Zeitstandards auf Basis des Uhrenübergangs von 1S0 nach 3P0. Mittels Photoassoziationsspektroskopie bietet sich auch die Möglichkeit Quecksilberdimere zu untersuchen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein mehrstufiges Lasersystem entwickelt, das schmalbandiges Licht bei einer Wellenlänge von 253,7nm für den Betrieb einer magneto-optischen Falle, engl. magneto-optical trap (MOT), für Quecksilber zur Verfügung stellt. Anschließend wurde sowohl eine 2D-MOT wie auch eine 3D-MOT realisiert und die sechs häufigsten Isotope einzeln darin gefangen. Den Ausgangspunkt des Lasersystems bildet ein Diodenlaser mit externem Resonator, engl. external cavity diode laser (ECDL). Dieser gibt als Hauptoszillator die spektralen Eigenschaften des Systems vor und besitzt bei einer Wellenlänge von 1014,7nm eine Ausgangsleistung von 57,0mW und eine gesamte Linienbreite von (4,80 +/- 0,13) kHz, gemessen auf einer Zeitskala von 1,78 µs. Zur anschließenden Leistungsverstärkung wurde ein Faserverstärker entwickelt. Hierbei musste zunächst die Reabsorption des verstärkten Lichts durch die thermische Besetzung des unteren Verstärkungsniveaus als Limitierung überwunden werden. Dies gelingt durch die Kühlung der Verstärkerfaser auf -60 °C, was eine maximale Ausgangsleistung von (6,650 +/- 0,049)W bei einer Effizienz von (37,0 +/- 0,2)% ermöglicht. Nach der Verstärkung des Lichts bei 1014,7nm wird es mittels zweier Überhöhungsresonatoren zu 253,7nm zweifach in seiner Frequenz verdoppelt. Dabei konnte in der ersten und zweiten Stufe jeweils eine Effizienz von 59,5% beziehungsweise von 19,5% erreicht werden. Es wird insgesamt ausreichend Leistung zur Verfügung gestellt, so dass sowohl die 2D- und 3D-MOT als auch die dopplerfreie Sättigungsspektroskopie zuverlässig betrieben werden konnten. Aufgrund der geringen natürlichen Linienbreite von 1,27MHz des verwendeten Kühlübergangs ergibt sich eine hohe Anforderung an das Lasersystem. Um diese zu erfüllen, wird der Diodenlaser zunächst auf einen Referenzresonator stabilisiert. Dessen spektrale Auflösung ist mit (1,220 +/- 0,005)MHz vergleichbar zu der natürlichen Linienbreite des Kühlübergangs. Die Standardabweichung der Stabilisierung beläuft sich auf 28,4 kHz über einen Zeitraum von 1,0 s, was eine gute Grundlage für die anschließende Stabilisierung des Referenzresonators mittels einer dopplerfreien Sättigungsspektroskopie auf den Kühlübergang des zu fangenden Quecksilberisotops bildet. Bedingt durch einen technischen Schaden am bestehenden Vakuumsystem musste dessen Quellkammer ersetzt werden. In dieser neu aufgebauten Quellkammer wurde eine 2D-MOT realisiert und erste Fluoreszenzmessungen am erzeugten Atomstrahl durchgeführt. Abschließend wurde in der Hauptkammer eine 3D-MOT realisiert und charakterisiert. Es konnten die sechs häufigsten Quecksilberisotope gefangen und die vertikale beziehungsweise horizontale Temperatur der Ensemble anhand von 202Hg auf (81 +/- 4) µK und (57 +/- 4) µK bestimmt werden. Damit wurde die Grundlage für eine Vielzahl von Experimenten an ultrakalten Quecksilberatomen gelegt. Durch die technischen Erkenntnisse ist es möglich das System um einen zweiten Laser für die Photoassoziationsspektroskopie zu erweitern.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.