Spectroscopic, time-resolved, and Stark effect studies of alkali atoms and exciplexes in solid ⁴He
Adrian Hofer
Die vorliegende Arbeit wurde in der Atomphysik Gruppe des Departements für Physik der Universität Freiburg verfasst. Die Arbeit ist in zwei Hauptteile gegliedert, welche insgesamt 6 wissenschaftliche Publikationen enthalten. Im ersten Teil werden optische Untersuchungen an Cs und Rb Atomen sowie deren Exciplex-Molekülen und Clustern in festen 4He Matrizen präsentiert. Der zweite Teil stellt experimentelle und theoretische Untersuchungen des Stark-Effektes im Grundzustand von Cs Atomen in der bcc Phase von festem 4He vor. Wir haben die bekannte Technik der Laserablation benutzt um Fremdatome in einen Helium-Kristall einzup_anzen. Während der Ablation werden nicht nur Atome, sondern auch geladene Teilchen, Moleküle und metallische Cluster abgelöst und anschliessend im Heliumkristall gefangen. Der Teil des Kristall, der diese Verunreinigungen enthält, nennen wir "Eisberg" auf Grund seiner Form. Er ist zylindrisch und ist ein paar Zentimeter in vertikaler Richtung ausgedehnt. Eine interessante Eigenschaft dieses Eisberges ist, dass er fest bleibt wenn das ihn umgebende Helium bereits flüssig ist. Wir haben Absorptionsspektren und interferometrische Untersuchungen an diesem Eisberg durchgeführt. Aus diesen Messungen können wir schliessen, dass die Heliumdichte im Eisberg zwischen der Dichte von flüssigem und festem Helium in der bcc Phase liegt. Wir spekulieren, dass der Eisberg durch Ionen und Elektronen zusammengehalten wird. Die Ionen bilden so genannte Schneebälle, während die Elektronen, auf Grund der Pauli-Abstossung Blasen (Elektronenblasen) bilden. Energetisch scheint es vorteilhaft zu sein, wenn die Ionen und Elektronen nicht rekombinieren und somit eine amorphe (oder kristalline) ionische Struktur bilden. (Publikation I) Die spektrale Verschiebung von atomaren Absorptions- und Emissionslinien auf Grund der Wechselwirkung der Alkali-Atome mit der Helium Matrix ist in der Vergangenheit ausführlich untersucht worden und viele Beobachtungen konnten mit Hilfe des so genannten Blasenmodells erklärt werden. Dieses Modell kann jedoch die Sprünge der Absorptions- und Emissionswellenlänge an der Phasengrenze von flüssigem zu festem Helium nicht erklären. In dieser Arbeit wurde das Modell erweitert, in dem eine zusätzliche Kraft für die feste Phase eingeführt wurde, die die elastischen Eigenschaften des Kristalls berücksichtigt. Das erweiterte Modell beinhaltet auch eine zusätzliche spektrale Verschiebung der Linien, ein Effekt, der durch die Blase, in der sich die Alkali-Atome befinden, entsteht (Blaseneffekt). Hierbei wechselwirken die atomaren Dipole der angeregten Atome mit ihren eigenen Spiegelbildern, welche durch die dielektrischen Blasen erzeugt werden. Ausführliche Messungen der Druckverschiebung von atomaren Absorptions- und Emissionslinien wurden erfolgreich mit unseren Modellrechnungen verglichen. (Publikation II) Das reflektierte elektromagnetische Feld des atomaren Dipols bewirkt nicht nur eine Frequenzverschiebung (Blaseneffekt), sondern führt auch zu einer veränderten radiativen Lebensdauer des angeregten Zustandes der Atome. Wir haben während dieser Arbeit Lebensdauer-Messungen des Cs 6P1/2 Zustandes in der bcc und hcp Phase von festem Helium durchgeführt und haben die Druckabhängigkeit dieser Lebensdauer untersucht. Die Werte, die in der bcc Phase gemessen wurden, stimmen mit früheren Messungen in der flüssigen Phase von einer anderen Forschungsgruppe überein. Die Lebensdauern werden mit den theoretischen Vorhersagen des erweiterten Blasenmodells verglichen. Die kürzere Lebensdauer in flüssigem und festem (bcc) Helium werden durch die Modellrechnungen gut wiedergeben, wenn man den Blaseneffekt berücksichtigt. Die druckunabhängige Lebensdauer in der flüssigen und der bcc Phase kann mit dem Modell erklärt werden und beruht auf der Kompensation zweier Effekte: das Dipol Matrixelement nimmt mit zunehmendem Druck ab, währen die Frequenz des abgestrahlten Lichtes zunimmt. In der hcp Phase des festen Heliums existiert ein zusätzlicher nichtstrahlender Zerfallskanal, der zu einem Sprung der Lebensdauer an der bcc-hcp Phasengrenze führt. Dieser zusätzliche Zerfallskanal wurde bereits früher in unserer Forschungsgruppe untersucht und besteht in der Bildung von Cs*Hen (n=2, n = 6 - 7) Exciplex-Molekülen. (Publikation III) Exciplexe, d.h. gebundene Zustände zwischen einem angeregten Alkali-Atom und einem oder mehreren Helium Atomen, sind interessante Objekte. In dieser Arbeit wurden die früheren Untersuchungen der Cs-Exciplexe auf das Rubidium System ausgedehnt. Rb hat im Vergleich mit Cs eine kleinere Feinstrukturkonstante, weshalb die Wahrscheinlichkeit zur Exciplexbildung verändert wird. Die druckabhängige Dämpfung der Rb D1 Emission in superfluidem Helium wurde schon früher durch die Bildung von Exciplexen erklärt. Bei Cs hingegen konnte keine Exciplexbildung in superfluidem und festem (bcc) Helium nachgewiesen werden, bei Anregung der Atome auf der D1 Linie (Anregung des 6P1/2 Zustandes). Dies wurde auch durch unsere Lebensdauermessungen des 6P1/2 Zustandes bestätigt. Unsere Experimente mit Rb Atomen, die in der bcc und der hcp Phase von 4He eingebunden sind, haben gezeigt, dass der stärkste Zerfallskanal der angeregten Rb Atome (Anregung des 5P1/2 oder 5P3/2 Zustandes) die Bildung von Rb*He6 Exciplexen ist. Ein schwaches Fluoreszenzsignal wurde auch von den beiden linearen Exciplexen Rb*He1 und Rb*He2 beobachtet. Das theoretische Modell, dass für die Cs Exciplexe entwickelt wurde, wurde erfolgreich auf das Rb-Exciplex System angewandt und hat uns erlaubt, alle beobachteten Emissionslinien zu identifizieren. Während dieser Messungen haben wir auch zum ersten Mal eine schwache Emission der atomaren Rb D1 und D2 Linien in festem 4He beobachtet. (Publikation IV) Der zweite Hauptteil dieser Doktorarbeit untersucht den Einfluss eines statischen elektrischen Feldes auf die Eigenschaften des Cs Grundzustandes. Der quadratische Stark-Effekt (quadratisch in der angelegten elektrischen Feldstärke) führt zu einer globalen Verschiebung der magnetischen Unterzustände im Cs Grundzustand. Dieser Effekt kann durch eine skalare Polarisierbarkeit α 0 parametrisiert werden. Es existiert aber ein winziger Beitrag α 2(3) (genannt Tensorpolarisierbarkeit) zur skalaren Polarisierbarkeit (α 2(3) ~ 10-7 α 0), der die Zeeman Entartung der Hyperfein-Unterzustände aufhebt. Wir präsentieren in dieser Arbeit experimentelle Details der Stark-Effekt Messungen, die an Cs Atomen in der bcc Phase von festem 4He durchgeführt wurden. Wir haben optisch detektierte Magnetresonanz benutzt, um diese kleinen Verschiebungen der magnetischen Unterzustände, bewirkt durch das angelegte statische elektrische Feld im Cs Grundzustand zu messen. Der experimentelle Wert der Tensorpolarisierbarkeit α 2(3) des Grundzustandes für Cs Atome in bcc festem 4He weicht um etwa 10% vom Wert im freien Atom ab. (Publikation V) Das erweiterte Blasenmodell wurde benutzt um Wellenfunktionen und Energieniveaus der Cs Atome in der atomaren Blase zu berechnen. Diese Grössen wurden für die numerische Auswertung der Störungsrechnung in dritter Ordnung benutzt, um den Einfluss der He Matrix auf die Tensorpolarisierbarkeit zu berechnen. Wir zeigen, dass der theoretische Wert gute Übereinstimmung mit dem experimentellen Wert zeigt. Die ausführliche theoretische Publikation behandelt auch das freie Atom, für welches ein skaliertes Thomas-Fermi Potential benutzt wurde, um die Wellenfunktionen des freien Cs Atoms bis zur Hauptquantenzahl n=200 zu berechnen. Diese Wellenfunktionen wurden, wie für die Rechnung in der Blase, benutzt, um die Tensorpolarisierbarkeit zu berechnen. Wir haben durch explizite Berechnung von Kontinuumswellenfunktionen gezeigt, dass deren Einfluss vernachlässigbar klein ist. Wir schliessen mit der Aussage, dass theoretische und experimentelle Werte der Tensorpolarisierbarkeit α 2(3) für das freie Cs Atom wie auch für das Cs Atom im bcc festen 4He in guter Übereinstimmung sind. Die Störungsrechnung dritter Ordnung, die zur Berechnung von α 2(3) benutzt wurde (entwickelt von meinem früheren Kollegen S. Ulzega und mir selbst und vorgestellt in der Doktorarbeit von S. Ulzega und in dieser Arbeit), konnte somit das Rätsel um die 40 Jahre bestehende Diskrepanz zwischen theoretischem und experimentellem Wert für α 2(3)im freien Atom erfolgreich lösen. (Publikation VI)
•Jan 1, 2007•1 citation