Abstract Die vollständige Kontrolle der Besetzungsverteilung über atomare oder molekulare Quantenzustände vor und nach einem Prozeß ist seit langem ein wichtiges Ziel in der experimentellen Atom‐ und Molekülphysik. Laser sind dabei ein unverzichtbares Hilfsmittel. Techniken zur Manipulation von Besetzungsverteilungen haben vor allem die Schmalbandigkeit der Laserstrahlung ausgenutzt, später auch die hohe spektrale Leistungsdichte. Daß man auch die Kohärenz des Strahlungsfeldes für eine selektive Besetzung von Quantenzuständen nutzen kann, zeigt der nachfolgende Beitrag über das STIRAP‐Verfahren (STIRAP: STImulated Raman scattering involving Adiabatic Passage). Im Zentrum steht die Anregung von Schwingungsniveaus kleiner Moleküle.
Abstract Die vollständige Kontrolle der Besetzungsverteilung über atomare oder molekulare Quantenzustände vor und nach einem Prozeß ist seit langem ein wichtiges Ziel in der experimentellen Atom‐ und Molekülphysik. Laser sind dabei ein unverzichtbares Hilfsmittel. Techniken zur Manipulation von Besetzungsverteilungen haben vor allem die Schmalbandigkeit der Laserstrahlung ausgenutzt, später auch die hohe spektrale Leistungsdichte. Daß man auch die Kohärenz des Strahlungsfeldes für eine selektive Besetzung von Quantenzuständen nutzen kann, zeigt der nachfolgende Beitrag über das STIRAP‐Verfahren (STIRAP: STImulated Raman scattering involving Adiabatic Passage). Im Zentrum steht die Anregung von Schwingungsniveaus kleiner Moleküle.
Diese Doktorarbeit entwickelt den theoretischen, quantenoptischen Formalismus und beschreibt die dazugehörigen experimentellen Techniken, um die inneren Quantenzustände und den Schwerpunktsimpuls von Molekülen zu manipulieren, was für eine Laserkühlung von Molekülen erforderlich ist. Bisher war es nur möglich, Atome durch die Technik der Laserkühlung und zwar bis auf Nano-Kelvin abzukühlen, unter Ausnutzung einer Kombination aus kinetischen Effekten, dissipativen Mechanismen und der Bildung eines dunklen (nicht-absorbierenden) Zustandes. Gegenwärtig ist man der Ansicht, dass Laserkühlung im Falle von Molekülen nicht machbar sei und nur die bisherigen, nicht Laser-basierten Methoden anwendbar seien. Die komplexen inneren Energieniveaus der Moleküle verhindern die unmittelbare Anwendung der bisher bekannten Laser-Kühlungsmethoden. Neue Methoden sind erforderlich, um Moleküle mit Lasern zu kühlen. Hier wird theoretisch ein neuer Mechanismus entwickelt, um die Translationsfreiheitsgrade eines Gases von Molekülen mit Lasern auf Temperaturen unter Mikro-Kelvin zu kühlen unter Ausnutzung quantenoptischer Techniken. Das Schema beruht auf einer Aufeinanderfolge von Zyklen, bestehend aus drei einfachen Einzelschritten: Geschwindigkeitsselektion, Verzögerung und irreversible Akkumulation. Es überwindet ein seit langem bekanntes Hindernis: die Unmöglichkeit der Aufrechterhaltung einer wiederholten Abfolge des optischen Pumpens im Falle molekularer Niveaus. Nun sind weder ein geschlossener Pumpvorgang, noch wiederholte spontane Emissionen erforderlich. Das Konzept besteht aus einer Kombination von Laser-Techniken, die dazu dienen, die Impulsverteilung des molekularen Gases zu formen: Raman p-Pulse für die Geschwindigkeitsauswahl, stimulierter adiabatischer Raman Übergang (STIRAP) für die Abbremsung und eine einzige spontane Emission für die irreversible Akkumulation.
Abstract Fragen der Photonenstatik von Lichtquellen sind in der Quantenoptik in den letzten Jahren sehr intensiv untersucht worden. Von besonderem Interesse ist dabei die Erzeugung der sogenannten nichtklassischen Strahlung. Diese ist nur bei einer quantenmechanischen Behandlung des Strahlungsfeldes erlaubt und kann nicht durch ein klassisches elektromagnetisches Feld dargestellt werden. Im Photonenbild entspricht der nichtklassischen Strahlung eine gleichmäßige Folge von Photonen. Ein solcher Lichtstrahl ist für die optische Kommunikation von sehr großem Interesse, da ein Optimum an Information übertragen werden kann; außerdem sind die Intensitätsschwankungen minimal. Aus diesem Grunde ist die Untersuchung der Bedingungen, die zur Erzeugung des nichtklassischen Lichtes führen, von großer Bedeutung. Es zeigt sich, daß die Herstellung der Strahlung in einem Maser/Laser dann möglich ist, wenn die Verluste außerordentlich klein gehalten werden; außerdem müssen die Energieaustauschprozesse zwischen Strahlungsfeld und Atomen sehr genau kontrolliert werden, so daß hierbei keine zusätzlichen Photonen verloren gehen. Diese Prozesse sind von grundsätzlichem Interesse, da sie eine Messung von Strahlungsfeldern erlauben, ohne daß dabei Photonen vernichtet werden, wie es normalerweise der Fall ist.
In der vorliegenden Arbeit wird über die erstmalige kontinuierliche Auskopplung von Atomen aus einem atomaren Bose-Einstein-Kondensat berichtet. Es wurde so eine kohärente Strahlquelle für Materiewellen entwickelt, die aufgrund ihrer Analogie zu der Erzeugung von Licht in einem Laser als Atomlaser bezeichnet wird. In einer neu entwickelten magnetischen Ioffe-Falle mit einem äußerst stabilen Fallenpotential wurden dazu Bose-Einstein- Kondensate aus 87Rb Atomen erzeugt. Mit Hilfe von kontinuierlich eingestrahlten Radiofrequenzwellen konnte das gefangene kohärente Materiefeld eines Bose-Einstein-Kondensats lokal an die frei propagierenden Eigenzustände des Gravitationspotentials angekoppelt werden. Es wurde außerdem gezeigt, daß mit Hilfe dieser Meßmethode eine räumliche Spektroskopie und Manipulation der Kondensatwellenfunktion auf einer µm-Skala möglich ist. Mit dem Atomlaser wurden fundamentale Kohärenzeigenschaften eines Bose-Gases am Phasenübergang zur Bose-Einstein-Kondensation untersucht. Aus zwei Raumbereichen des gefangenen atomaren Gases wurden dazuMateriewellen ausgekoppelt und zur Überlagerung gebracht. Sind die von den beiden Raumbereichen ausgesandten Materiewellen phasenkohärent, so ergibt sich ein Materiewellen-Interferenzmuster. Aus dem Kontrast des Interferenzsignals konnten die Kohärenzeigenschaften des gefangenen Gases quantitativ bestimmt werden. Die Meßmethode läßt sich dabei in einer weitgehenden Analogie zu der räumlichen Kohärenzmessung von Licht in einem Doppelspalt-Experiment verstehen. In der Mitte des letzten Jahrhunderts wurde in der Theorie erkannt, daß die fundamentale Eigenschaft makroskopischer Quantenphänomene wie z. B. der Suprafluidität oder der Supraleitung eine langreichweitige Phasenkohärenz in den zugrundeliegenden Quantenfeldern ist. Nahezu 50 Jahre nach dieser Erkenntnis wurden die dramatischen Änderungen in den Kohärenzeigenschaften eines makroskopischen Quantensystems am Phasenübergang hier erstmals in einem Experiment quantitativ nachgewiesen. Für die zukünftige Anwendbarkeit des Atomlasers sind kohärenzerhaltende atomoptische Elemente wichtige Grundbausteine. Im letzten Teil der Arbeit werden neuere Messungen vorgestellt, bei denen mit Hilfe von Hyperfein-Raman-Übergängen in einem magnetischen Fallenpotential ein Spiegel, ein Strahlteiler und ein Resonator für den Atomlaser entwickelt wurden.
Die Kühlung neutraler Atome mit Hilfe von Laserlicht hat sich als wichtige experimentelle Technik in der Atom-und Quantenoptik etabliert.Mit dem Verfahren der Polarisationsgradientenkühlung werden Atome auf Temperaturen von wenigen Mikrokelvin, weit unterhalb des Dopplerlimits, gekühlt.Die vorliegende Arbeit befaßt sich systematisch mit zentralen Fragen zur Polarisationsgradientenkühlung in zwei Dimensionen und in Anwesenheit magnetischer und optischer Potentiale.Vor allem für neue Anwendungen der Laserkühlung neutraler Atome in Magnet-und Dipolfallen ist die hier untersuchte Thematik von grundlegender Bedeutung.Die Erweiterung der Polarisationsgradientenkühlung auf zwei Dimensionen ist nicht trivial.Das im allgemeinen aus drei oder vier Laserstrahlen erzeugte Polarisationsgradientenfeld besitzt keine Rotationssymmetrie.Dadurch kommt es zu einer Richtungsabhängigkeit der Laserkühlung.Im Rahmen dieser Arbeit konnten theoretisch vorhergesagte, charakteristische Impulsverteilungen der höherdimensionalen Laserkühlung mit einer Auflösung unterhalb der Photonenrückstoßgeschwindigkeit experimentell nachgewiesen werden.Dazu wurde die Dynamik der transversalen Kühlung eines langsamen Atomstrahls untersucht.Die theoretisch berechnete Zeitevolution der atomaren Geschwindigkeitsverteilung konnte qualitativ bestätigt werden.Das Polarisationsgradientenkühlen in Anwesenheit eines zusätzlichen Dipolpotentials ist im Hinblick auf die Erzeugung von Bose-Einstein Kondensaten mit rein optischen Verfahren wichtig.Hier wurde detailliert die zweidimensionale Kühlung eines atomaren Ensembles untersucht, das im starken Dipolpotential eines blau frequenzverstimmten Laguerre-Gauß Modes erster Ordnung (TEM * 01 ) eingeschlossen ist.Je nach Potentialstärke wurden bis zu achtzig Prozent der Atome auf sub-Dopplertemperatur gekühlt.Es zeigte sich, daß die Kühlung an Effizienz verliert, sobald der light shift des Fallenpotentials mit der Niveauverschiebung durch die optische Melasse vergleichbar ist.Diese Ergebnisse stehen im Einklang mit Vorhersagen einer Quanten-Monte-Carlo Simulation, die in Zusammenarbeit mit einer niederländischen Forschungsgruppe entwickelt wurde.Ein homogenes statisches Magnetfeld kann die Dynamik der atomaren Bewegung in einem Polarisationsgradientenfeld entscheidend beeinflussen.Durch die Raman-Kopplung von Zeeman-Niveaus im bewegten Bezugssystem werden Teile des Ensembles auf verschiedene diskrete Geschwindigkeiten sub-Dopplergekühlt.Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden erstmals Geschwindigkeitsselektive Resonanzen in zweidimensionalen Polarisationsgradientenfeldern untersucht.Durch die Kombination von optischer Melasse und statischen Magnetfeldern konnten atomare Gitterstrukturen im Impulsraum erzeugt werden.Die Verwendung dieses Kühlschemas gestattet es, die Dichteverteilung von Atomstrahlen gezielt zu strukturieren.Die Interpretation der Ergebnisse in der semiklassischen Näherung ergibt exzellente Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment.
Die Entwicklung kontinuierlich strahlender UV- und VUV-Laser ist ein aktives Forschungsfeld, da viele Anwendungen sowohl im industriellen Bereich wie auch im Grundlagenforschungsbereich von einer solchen Laserquelle profitieren können. Konventionelle Lasersysteme, basierend auf einer Besetzungsinversion in einem aktiven Medium kommen hier jedoch schnell an ihre Grenzen, da die für eine Besetzungsinversion notwendige Pumpleistung mit der Laserfrequenz ω^4 ansteigt. Auch Methoden wie die Frequenzverdopplung oder das vier-Wellen Mischen weisen Limitierungen bei der Erzeugung kurzer Wellenlängen auf. Ein als lasing without inversion (LWI) bekanntes Phänomen stellt einen gänzlich anderen Ansatz zur Erzeugung von cw-Laserstrahlung im UV-Bereich dar. Hierbei werden Quanteninterferenzeffekte ausgenutzt, um die Absorption kohärenter Strahlung auf dem Laserübergang zu unterdrücken. Dies hat zur Folge, dass schon wenige angeregte Atome genügen, um eine Verstärkung kohärenter Laserstrahlung hervorzurufen und somit keine Besetzungsinversion auf dem Laserübergang mehr notwendig ist. Obwohl LWI bereits erfolgreich in Experimenten umgesetzt wurde, gelang es bis jetzt nicht mit dieser Technik in den UV-Bereich vorzudringen. Den begrenzenden Faktor stellt die Dopplerverbreiterung im LWI-Medium dar, deren Einfluss zu kürzeren Wellenlängen hin stärker wird und den LWI-Effekt "auswischt". In dieser Arbeit wird ein atomares vier-Niveau LWI-System in Quecksilberdampf untersucht, in dem es möglich ist, die Dopplerverbreiterung durch eine geschickte geometrische Anordnung der Laserstrahlen zu kompensieren und somit das Potential bietet, erstmalig LWI im UV-Bereich bei einer Wellenlänge von 253,7 nm zu realisieren. Basierend auf den, durch ein detailliertes theoretisches Modell ermittelten Anforderungen, wurden hierfür drei Lasersysteme bei den Wellenlängen von 404,5 nm, 435,8 nm und 546,1 nm entwickelt. Da die Lasersysteme bei 435,8 nm und 546,1 nm für eine kohärente Anregung verwendet werden, müssen diese eine besonders schmale Linienbreite aufweisen. Im Zuge der Linienbreitenmessungen zeigte sich, dass sich die Linienbreite bei einer Frequenzverdopplung in einem Resonator mehr als verdoppeln kann. Überlagert werden die Strahlen in einer UHV-Zelle mit angeschlossenem Vakuumsystem. Ein temperaturgeregeltes Quecksilberreservoir ermöglicht es die atomare Dichte und damit auch die Absorption zu steuern. Mit den entwickelten Lasersystemen und einem auf Frequenzverdopplung basierenden 253,7 nm Laser war es möglich, erstmalig eine dopplerfreie, auf kohärenter Anregung basierende drei-Photonen Resonanz in einem vier-Niveau System in Quecksilber zu messen und detailliert zu untersuchen. Erste Messungen in einer Konfiguration für amplification without inversion zeigen, wie entscheidend die spektralen Eigenschaften der inkohärenten Pumpe im LWI-System sind und ermöglichen es, die für LWI in Quecksilber notwendigen Parameter abzuschätzen. Dabei zeigt sich, dass das in dieser Arbeit entwickelte Gesamtsystem das Potential besitzt, erste Messungen von LWI im UV-Bereich zu ermöglichen.
Die hier vorgestellten Experimente behandeln Methoden zur optischen Datenverarbeitung auf der Basis von kohärenten, adiabatischen Prozessen in einem Festkörpermedium. Insbesondere wurden „Stimulated Raman adiabatic Passage“ (STIRAP) und „Elektromagnetisch induzierte Transparenz“ (EIT), sowie die Lichtspeicherung durch EIT genutzt. Nachdem diese Effekte ausführlich in Gasen untersucht wurden, konnten sie in den letzten Jahren auch in speziellen Festkörpermedien demonstriert werden. In dieser Arbeit kommt ein seltenerd-dotierter Kristall zum Einsatz. Solche Medien verbinden die Vorteile von Festkörpern, wie leichte Handhabung und gute Skalierbarkeit mit langen Kohärenzzeiten, die für die Verwirklichung adiabatischer Prozesse unbedingt notwendig sind. Der Bereich der Datenverarbeitung teilt sich in zwei wesentliche Bestandteile, die Speicherung von Daten und die eigentliche Verarbeitung von Informationen. Hiermit beschäftigten sich auch die beiden Teile dieser Arbeit. Im ersten Teil wurde die Optimierung der Lichtspeicherung durch EIT demonstriert. Hierfür kamen verschiedene Verfahren zur Optimierung der Speicherdauer und -effizienz zum Einsatz. Zunächst wurde die Speicherdauer durch kohärente Anregung der Hyperfeinübergänge mit Hochfrequenzfeldern von einigen Mikrosekunden auf einige hundert Mikrosekunden erhöht. Die Speicherdauer liegt nun im Bereich der maximal möglichen Speicherdauer, die durch die Lebensdauer der Kohärenz im vorliegenden Material begrenzt wird. Weiterhin wurde die Effizienz der Lichtspeicherung durch Anwendung evolutionärer Algorithmen (EA) erhöht. Diese Algorithmen bestimmen Lösungen für ein gegebenes Problem mit Hilfe von Vererbung und Mutation und bilden hierdurch die natürliche Evolution nach. Diese Art von Optimierungsverfahren ist im Bereich der ultrakurzen Laserpulse seit Längerem bekannt. In dieser Arbeit wurden diese Verfahren erstmals auch auf den Bereich der adiabatischen Lichtspeicherung angewandt. Hierbei wurde zunächst die zeitliche Form der verwendeten Laserpulse verändert. Es ergab sich eine deutliche Abweichung von der Vorhersage der analytischen Rechnungen. Die in dieser Arbeit gefundenen Pulsformen verlaufen im Allgemeinen steiler, als die theoretisch vorhergesagten. Durch Simulationen konnte jedoch belegt werden, dass die abweichende Pulsform zu einem höheren Kohärenzaufbau führt. Der verbesserte Aufbau von Kohärenz wiederum erhöht die Intensität des ausgelesenen Pulses und somit die Speichereffizienz. Durch die Optimierung der Pulsform konnte die Speichereffizienz um einen Faktor 2 erhöht werden. Außerdem wurde die Präparation des Mediums durch den EA optimiert. Die verbesserte Präparation stellt eine höhere optische Dichte zur Verfügung. Zusätzlich wird das Medium so präpariert, dass die Form des Absorptionseinbruchs durch EIT eine Asymmetrie aufweist. Durch eine Asymmetrie können geringere Gruppengeschwindigkeiten des zu speichernden Nachweis-Pulses erzielt werden. Hierdurch kann ein größerer Anteil des Nachweis-Pulses gespeichert werden. Die Untersuchung der Asymmetrie ist noch nicht vollständig abgeschlossen. Laufende numerische Simulationen konzentrieren sich auf die genaue Form des EIT-Einbruchs. Der zweite Teil dieser Arbeit behandelt den Transfer elektronischer Besetzung durch STIRAP und einen verwandten Prozess, der über einen angeregten Zustand verläuft (b-STIRAP). Hierbei wurde zunächst die Anwendung beider Prozesse in Folge demonstriert, um zyklischen Transfer zu realisieren. Es konnten bis zu acht Transfers der Besetzung nachgewiesen werden. Die numerische Simulation des zyklischen Transfers stimmt zufriedenstellend mit den Messergebnissen überein. Bei der numerischen Untersuchung ergaben sich Evidenzen für einen weiteren adiabatischen Prozess, der ein Dreiniveausystem in einen angeregten Zustand überführt. Außerdem wurde der Einfluss von Zerfällen und Dekohärenz auf STIRAP und b-STIRAP untersucht. Die Pulsdauern der verwendeten Laserpulse wurden schrittweise vergrößert, um die Dauer der Prozesse in die Größenordnung der Dekohärenzzeit zu bringen. Hierbei wurde beobachtet, dass der Besetzungstransfer durch b-STIRAP mit der Lebensdauer der Kohärenz der Grundzustände abnimmt. Eine Abhängigkeit vom Zerfall des angeregten Zustands konnte nicht gezeigt werden. Die Reduktion des Besetzungstransfers durch diese Zerfälle ist im vorliegenden Medium zu gering, um mit dem hier verwendeten Aufbau experimentell nachgewiesen zu werden. Im Falle von STIRAP konnte keine Abhängigkeit von der Grundzustandskohärenz nachgewiesen werden. Eine geringe Reduktion war erst bei Pulsdauern von über 1ms zu beobachten. Diese Zeit übersteigt die Dekohärenzzeit um das Doppelte. Dieses Verhalten wird gegenwärtig noch nicht von der numerischen Simulation erfasst. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde der zyklische Besetzungstransfer durch STIRAP und b-STIRAP für die experimentelle Realisierung eines durch Remacle et al. vorgeschlagenes Schemas genutzt, das die Herstellung eines rein optischen Volladierers mit kohärenten, adiabatischen Prozessen zum Ziel hat. Zunächst konnte der zyklische Transfer auf ein logisches Gatter – das XOR – übertragen werden. Das Schema zur Implemetierung eines Addierers benötigt die Detektion von Besetzung im angeregten Zustand. Durch die Messung von stimulierter Emission konnte Besetzungsinversion zwischen einem der Grundzustände und dem angeregten Zustand nachgewiesen werden, so dass das Addierglied experimentell verwirklicht werden konnte. Durch die Möglichkeit zur begrenzten zyklischen Anwendung konnte sogar ein Volladdierer gebildet werden.