Abstract Berichtet wird über den Nachweis einer optischen Verstärkung, die bei Mehrphotonen‐Dissoziation von Molybden‐Hexacarbonyl auftritt, und die vorwiegend auf neutrale Molybden‐Atome zurückgeführt wird. Als Anregungsquelle diente ein XeCl‐Laser (308 nm; 25 MW). Mit einer Zylinderlinsen‐Anordnung konnten Fluoreszenzzonen variabler Länge erzeugt und die Verstärkung der axialen Emission zeitaufgelöst gemessen werden.
Abstract Berichtet wird über den Nachweis einer optischen Verstärkung, die bei Mehrphotonen‐Dissoziation von Molybden‐Hexacarbonyl auftritt, und die vorwiegend auf neutrale Molybden‐Atome zurückgeführt wird. Als Anregungsquelle diente ein XeCl‐Laser (308 nm; 25 MW). Mit einer Zylinderlinsen‐Anordnung konnten Fluoreszenzzonen variabler Länge erzeugt und die Verstärkung der axialen Emission zeitaufgelöst gemessen werden.
Abstract Wir führen eine Reihe von elementaren optischen Experimenten mit einem nichtklassischen Lichtfeld durch, das über parametrische Fluoreszenz erzeugt wird und die Besonderheit aufweist, daß die Photonen ausschließlich paarweise auftreten. Beim Auftreffen auf einen verlustfreien, teildurchlässigen Spiegel werden die Photonen eines Paares gemäß einer Binomialverteilung auf das reflektierte und das transmittierte Bündel verteilt. Dieses Ergebnis ist unabhängig vom Kohärenzgrad. Die beobachtete Invarianz der Verteilung kann auf eine Balance zwischen quantenmechanischen Stimulations‐ und Interferenzeffekten in den Ein‐ und Ausgangsarmen des Strahlteilers zurückgeführt werden. Beim zweimaligen Durchlaufen eines Strahlteilers in einem Michelson‐Interferometer treten Interferenzen zwischen den verschiedenen möglichen Zweiphotonenzuständen im Interferometer auf. Das Korrelations‐Interferogramm für Photonenpaare besitzt eine höhere Auflösung als das Intensitäts‐Interferogramm für die Transmission einzelner Photonen. Wir deuten dieses Verhalten als quantenmechanische Interferenz zwischen der größeren Zahl von Möglichkeiten, die ein Photonenpaar im Vergleich zu einzelnen Photonen hat, das Interferometer zu durchlaufen. Die Anwendung dieser Überlegungen auf Lichtfelder mit Paaren von Photonen unterschiedlicher Energie führt zu Korrelations‐Interferogrammen, die deutlich von den mit klassischen Feldern aufgenommenen Interferogrammen abweichen.
Ziel der hier vorliegenden Arbeit war es, ein einzelnes in einer Ionenfalle gespeichertes Kalziumion als Meßsonde fuer das elektromagnetische Feld eines optischen Resonators zu verwenden. Bei einer Anregungswellenlaenge von 397 nm konnte das Feld mit einer Aufl¨osung von 60 nm unterhalb der Beugungsgrenze vermessen werden. Die untere Grenze der Aufloesung wird bei Verwendung eines gespeicherten Ions nur durch die Ausdehnung der Wellenfunktion des Ions im Schwingungsgrundzustand des Fallenpotentials bestimmt und kann bei Kuehlung des Ions in den Schwingungsgrundzustand weniger als 10 nm betragen. Die Aufloesungsgrenze von 60 nm war aufgrund der Doppler-Kuehlung durch die Restbewegung des Ions bestimmt. Aufloesungen unterhalb der Beugungsgrenze werden auch bei der Nahfeld- Mikroskopie erreicht, wobei die Aufl¨osung durch die Groeße der Meßsonde gegeben ist. Durch die Verwendung einzelner Molekuele als Meßsonde wurden Aufloesungen unter 100 nm erzielt. Gemessen wird die Intensitaetsverteilung des optischen Nahfeldes durch Detektion des Fluoreszenzlichtes, das vom Molek¨ul in Abhaengigkeit seiner Position emittiert wird. Um die Position des Molekuels relativ zur Probe kontrollieren zu koennen, muß das Molekuel in einer Kristallmatrix oder auf einem Substrat fixiert werden mit dem Nebeneffekt, daß das zu messende Feld veraendert wird. Diese unerwuenschte Beeinflussung der Meßgr¨oße durch die Messung wird bei der Vermessung des Feldes mit einem einzelnen Ion in einer Ionenfalle vermieden. Das zu diesem Zweck entwickelte System aus linearer Ionenfalle und optischem Resonator ermoeglicht es, die relative Position zwischen Ion und elektromagnetischem Feld auf Bruchteile der Wellenl¨ange des Feldes festzulegen und so die unverfaelschte Feldverteilung mit hoher Aufloesung dreidimensional zu vermessen. Die genaue relative Positionierung von Ion und Resonatormode impliziert dabei die praezise Kontrolle der Kopplung zwischen einem einzelnen Ion und dem elektromagnetischen Feld einer Resonatormode. Das hier vorgestellte System bietet demzufolge auch ideale Voraussetzungen, um Resonator-Quantenelektrodynamik mit einzelnen Ionen durchzufuehren. Experimente, die die Wechselwirkung einzelner Atome mit dem elektromagnetischen Feld einer Resonatormode untersuchen, verwenden bis heute Atome, die den Resonator durchqueren oder im Umkehrpunkt eines atomaren Springbrunnens fuer wenige Millisekunden im Resonatorfeld verweilen. Diese Messungen beinhalten also immer eine Mittelung ueber die tats¨achlich im Resonatorfeld befindlichen Atome und ihre unterschiedliche Kopplung an das Resonatorfeld. Die Atomstatistik zerstoert in diesen Experimenten im allgemeinen nichtklassische Effekte, die in einem idealen System aus einzelnem Atom und Resonatorfeld theoretisch er- wartet werden. Die hier beschriebene Anordnung erlaubt dagegen, wie die dreidimensionale Vermessung einer Feldmode zeigt, daß eine exakte Kontrolle ueber die Ion-Feld Kopplung bei nahezu unbegrenzter Speicherzeit des Ions im Resonatorfeld erreicht wird. Auf den erzielten Ergebnissen aufbauend koennen Experimente im Bereich der starken Ion-Feld Kopplung durchgefuehrt werden, bei denen die oben erwaehnten Nachteile bisheriger Experimente nicht mehr vorhanden sind. Erstmals eroeffnet sich die Meoglichkeit der deterministischen Erzeugung von Ein- Photonen-Pulsen und der Konstruktion eines Lasers, der mit nur einem einzigen Ion als aktivem Medium betrieben werden kann. Zur Lokalisierung eines einzelnen Kalziumions im Resonatorfeld, wurde eine lineare Falle vom Typ eines Quadrupol-Massenfilters konstruiert. Entlang ihrer Achse ist diese Falle in mehrere Speicherzonen unterteilt, in denen jeweils ein einzelnes Kalziumion oder auch eine Kalziumionenwolke gespeichert werden kann. In einer Speicherzone wird die Falle geladen, waehrend die Experimente in einer 2,5 cm entfernten Zone durchgefuehrt werden, die zwischen den Spiegeln eines Resonators liegt. Auf diese Weise wird eine Aufladung der Spiegel und eine Bedampfung der hochreflektierenden Beschichtung waehrend des Ladens verhindert. Durch die Anordnung mehrerer Gleichspannungselektroden entlang der Fallenachse koennen Ionenwolken mit hoher Effzienz von der Laderegion in den Bereich zwischen den Resonatorspiegeln verschoben werden. Das Anlegen von Spannungspulsen an die Speicherelektroden der Falle ermoeglicht es, die Ionenzahl auf die gewuenschte Anzahl zu reduzieren. Die K¨uhlung der Ionen erfolgt ¨uber Dopplerkuehlung auf dem 2S1/2 ↔ 2P1/2 ¨Ubergang bei der Wellenl¨ange λ = 397 nm. Ein einzelnes Ion laeßt sich nun im Minimum des Fallenpotentials auf besser als λ/10 lokalisieren. Der optische Resonator besteht aus sphaerischen Spiegeln, die eine fuer 397 nm hochreflektierende dielektrische Beschichtung besitzen. Mit einer Finesse von 3000 und einem Spiegelabstand von 6 mm, lassen sich mit diesem Resonator Experimente im Bereich der schwachen Kopplung durchf¨uhren. Fuer die Durchfuehrung der zuvor erw¨ahnten Experimente im Bereich der starken Kopplung muß ein Resonator verwendet werden, dessen Spiegel bei 866 nm beschichtet sind und der eine Finesse von 30000 bis 300000 aufweist. Die Resonatorl¨ange wird aktiv stabilisiert, so daß die Transmission fuer einen eingekoppelten Laser bei 397 nm maximal wird. Auf diese Weise kann ein im Resonatorfeld befindliches Ion ueber die Resonatormode angeregt werden und das Fluoreszenzlicht des Ions, das den Resonator seitlich verlaeßt, kann zur Bestim- mung der Ion-Feld Wechselwirkung gemessen werden. Die Intensitaet der detektierten Fluoreszenz ist direkt proportional zur Intensit¨at des Resonatorfeldes, d. h. aus ihr kann die Intensitaet des optischen Feldes und die Position des Ions im Resonatorfeld bestimmt werden. Die Kopplung zwischen Ion und Resonatorfeld laeßt sich auf zwei Weisen einstellen. Zum einen kann das Ion durch das Anlegen einer Gleichspannung entlang der mikrobewegungsfreien Fallenachse verschoben werden. Die Verschiebung laeßt sich reproduzierbar einstellen, so daß die Lokalisierung des Ions auf besser als λ/10 waehrend des Verschiebevorgangs erhalten bleibt. Zum anderen ist der Resonator auf einem Piezotisch positioniert, so daß bei raeumlich fest lokalisiertem Ion jeder Punkt der Intensitaetsverteilung im Resonator mit dem Ort des Ions zum Ueberlapp gebracht werden kann. Eine Positionierung des Resonators relativ zum Ion ist noetig, da bei Ionenverschiebungen senkrecht zur Fallenachse die Lokalisierung des Ions auf besser als λ/10 aufgrund der Mikrobewegung im Fallenpotential nicht mehr erreicht werden kann. Die experimentelle Realisierung einer vollstaendigen Kontrolle ¨uber die Ion-Feld Kopplung wird eindrucksvoll demonstriert durch die Verwendung eines einzelnen Ions als nanoskopische Meßsonde zur Vermessung der Intensitaetsverteilung verschiedener Resonatormoden. Sowohl die Stehwellenverteilung entlang der optischen Achse als auch die transversale Verteilung einiger TEM Moden konnte mit hoher Aufloesung vermessen werden. Neben der Kontrolle der Kopplung eines einzelnen Ions ist es auch moeglich, einen Ionenkristall entlang der Achse durch die Resonatormode zu schieben. Hierzu wurde ein Zwei-Ionen-Kristall transversal durch eine TEM01 Mode geschoben. Die gemessene Flureszenzrate als Funktion der Schwerpunktsposition des Ionenkristalls zeigt, daß beide Ionen in je einem der Maxima der TEM01 Mode gleichzeitig lokalisiert werden koennen. Diese Kombination eroeffnet Anwendungen im Bereich der Quanteninformation. Realisierbar ist die Verschraenkung von Ionen, die Uebertragung eines Quantenzustandes von einem Ion auf das andere und die Ausfuehrung eines 2-Bit-Quanten-Gatters. Darueber hinaus ist es aufgrund der in dieser Arbeit erzielten Ergebnisse vorstellbar, eine Ionenkette Ion fuer Ion durch die TEM00 Mode zu schieben und so Quantenzustaende von einem Ion auf ein anderes zu ¨ubertragen. Ebenso ist eine Uebertragung von Quantenzustaenden ueber große Entfernungen, d. h. von einem Resonator zu einem anderen, in den Bereich des Moeglichen gerueckt.
Quecksilber bietet aufgrund seines schmalen Kühlübergangs im tiefen Ultraviolett, seiner stabilen bosonischen und fermionischen Isotope sowie der Möglichkeit zur Erzeugung kalter Hg2-Moleküle vielfältige Perspektiven für Experimente der kalten Atom- und Molekülphysik. Die experimentelle Nutzung dieser Eigenschaften stellt jedoch hohe Anforderungen an die Erzeugung schmalbandiger, frequenzstabiler und langzeitstabiler Laserstrahlung bei 253,7 nm. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine bestehende experimentelle Plattform zum Fangen und Kühlen neutraler Quecksilberatome gezielt weiterentwickelt. Ein zentraler Schwerpunkt lag auf der Überarbeitung des Kühllasersystems, das die benötigte UV-Strahlung durch zwei aufeinanderfolgende resonante Frequenzverdopplungsstufen erzeugt. Durch den Einsatz eines elliptisch fokussierenden BBO-Überhöhungsresonators in der zweiten Frequenzverdopplungsstufe konnte die zuvor limitierende Degradation des nichtlinearen Kristalls vermieden und die dauerhaft nutzbare UV-Leistung deutlich gesteigert werden. Das System stellt im Langzeitbetrieb mehr als 1 W bei 253,7 nm bereit und übertrifft damit die Anforderungen für den Betrieb der Quecksilber-MOT deutlich. Auf dieser Grundlage wurde die magneto-optische Falle systematisch charakterisiert. Die erhöhte UV-Leistung ermöglichte den Betrieb in einem erweiterten Parameterbereich und führte zu einer deutlichen Steigerung der erreichbaren Atomzahl und Dichte. Für 202Hg wurde die bislang höchste berichtete Atomzahl in einer Quecksilber-MOT erreicht. Darüber hinaus konnten alle sieben stabilen Quecksilberisotope gefangen und für die relevanten Betriebsgrößen geeignete Arbeitspunkte lokalisiert werden. Insbesondere wurden sowohl für das bosonische Isotop 202Hg als auch für das fermionische Isotop 199Hg Atomzahl, Dichte und Temperatur bestimmt. Als Erweiterung des Experiments wurde ein zweites schmalbandiges UV-Lasersystem aufgebaut und in die bestehende Apparatur integriert. Dieses System stellt die für photoassoziationsspektroskopische Messungen erforderliche durchstimmbare Strahlung bei 254,1 nm bereit und ermöglicht reproduzierbare Wellenlängenscans bei definierter Spektroskopielaserleistung. Auf dieser Grundlage wurden erste Trap-Loss-Messungen zur Suche nach Photoassoziationsresonanzen von Hg2 durchgeführt. Im untersuchten Bereich wurde keine reproduzierbare resonante Verluststruktur beobachtet. Die Messungen demonstrieren jedoch den experimentellen Zugang zur Trap-Loss-Spektroskopie an kaltem Quecksilber und zeigen die maßgeblichen Anforderungen an zukünftige Untersuchungen. Diese Arbeit überführt damit eine bestehende Hg-MOT-Plattform in eine deutlich leistungsfähigere und vielseitiger nutzbare Entwicklungsstufe. Die Kombination aus langzeitstabiler hoher UV-Leistung, systematisch charakterisierten Fallenparametern, dem Betrieb aller stabilen Isotope und der Integration eines zweiten UV-Lasersystems schafft eine belastbare Grundlage für weiterführende Experimente mit kalten Quecksilberatomen und Hg2-Molekülen.
Abstract Zur Messung kleiner atomarer Niveauaufspaltungen, deren Resonanzfrequenzen typischerweise im Hochfrequenzbereich liegen, können Methoden der nichtlinearen Laserspektroskopie vorteilhaft eingesetzt werden: Insbesondere kohärente resonante Raman‐Streuprozesse in Verbindung mit optischen Heterodynverfahren zum Signalnachweis eröffnen dabei neue Möglichkeiten der hochauflösenden Hertzschen Spektroskopie im Frequenz‐ und Zeitbereich. Entsprechende Experimente an atomaren Gasen und Festkörpern werden diskutiert.
In dieser Arbeit werden die Ergebnisse zur Rydberganregung von gefangenen Calciumionen vorgestellt. Im Rahmen der Promotion gelang der erstmalige Nachweis einer Anregung eines in einer Paulfalle gefangenen und lasergekühlten Calciumions in einen Rydbergzustand. Dieser Übergang wird durch einen optischen Einphotonenprozess erreicht, der mit einem kohärenten Lichtfeld im vakuumultravioletten Wellenlängenbereich getrieben wird. Auf diese Weise wurden drei Rydbergresonanzen bei Anregungswellenlängen von 122,041913(5) nm, 122,032384(10) nm und 122,04050(5) nm gemessen, die mit den Zustanden 51F, 52F und 64F identifiziert werden konnten. Des Weiteren werden die Ergebnisse zu Experimenten mit doppelt ionisierten Calciumionen präsentiert. Dabei konnte erstmalig eine Wechselwirkung zwischen gefangenen und lasergekühlten Calciumionen und vakuumultravioletter Strahlung nachgewiesen werden. Unter der Verwendung von Licht bei einer Wellenlänge von 121,3 nm werden Ca2+-Ionen erzeugt, die mit den übrigen Ca+-Ionen aufgrund des sympathischen Kühleffekts einen stabilen heterogenen Kristall ausbilden. An solchen Ionenkristallen konnten die Modenstruktur untersucht, strukturelle Phasenübergange beobachtet und lokale Moden erzeugt werden. Es werden Weiterentwicklungen der Lasersysteme zur Erzeugung vakuumultravioletter Strahlung bei 122 nm durch Vierwellenmischen in Quecksilberdampf vorgestellt, die für erzielten Ergebnisse essentiell sind. Ein Lasersystem mit einer optischen Leistung von über einem Watt bei einer Wellenlange von 555 nm wurde aufgebaut. Durch Verwendung eines periodisch gepolten Kristalls zur Frequenzverdopplung ist eine hohe Leistungsstabilität und eine kontinuierliche Frequenzverstimmbarkeit des Systems gewährleistet, was Voraussetzung für die Messung der Rydbergresonanzen ist. Darüber hinaus wurde eine Frequenzverdopplung im Zweifachdurchgang durch einen periodisch gepolten Kristall aufgebaut. Damit konnte eine optische Leistung von 12,8 W bei einer Wellenlänge von 545 nm erzielt werden. Die erreichte Konversionseffizienz von 60 % stellt den höchsten Wert für periodisch gepolte Kristalle in dieser Leistungsklasse dar. Dieses Schema kann in Zukunft auf die Frequenzverdopplungen zur Erzeugung der fundamentalen Felder angewendet werden.\nDurch eine verbesserte Fokussierung und Ausrichtung der Fundamentalstrahlen in\nder Quecksilberdampfzelle wurde die Effizienz des Vierwellenmischprozesses erhoht. Es konnte eine optische Leistung der vakuumultravioletten Strahlung von 60 μW erzielt werden, was eine Steigerung um einen Faktor zehn verglichen zu früher erzielten Ergebnissen darstellt.