Im Rahmen dieser Arbeit wurde die kohärente Speicherung von Licht mittels elektromagnetisch induzierter Transparenz (EIT) in einem Praseodym-dotierten Yttrium-ortho-Silikat-Kristall untersucht. Ziel war die Realisierung eines EIT-getriebenen Festkörper-Speichers mit hoher Speicherkapazität und langer Speicherdauer. Hierzu wurde eine Vielzahl von Techniken eingesetzt, die in ihrer Kombination erstmalig Anwendung fanden. Um die Speicherkapazität zu erhöhen, wurde EIT mit Bildspeicherung und Multiplexing kombiniert. Um die Speicherzeit zu verlängern, wurden statische Magnetfelder zur Manipulation der Energieniveaus und Reduktion von Dekohärenz, sowie magnetische Wechselfelder zur Entkopplung der Zustände von der Umgebung verwendet. Zur optimalen Präparation der komplexen Niveaustrukturen wurde die rückkopplungsgesteuerte Pulsformung mit Hilfe evolutionärer Strategien genutzt. Zunächst wurden EIT und Bildspeicherung im Festkörper bei Speicherzeiten implementiert, die durch Dephasierungsprozesse auf einige 10 µs limitiert waren. Durch einfache Techniken zur Hochfrequenz-Rephasierung konnte die Speicherdauer um etwa einen Faktor 50 auf die Kohärenzzeit von 500 µs gesteigert werden. Bei den Untersuchungen zeigten sich Oszillationen der Speichereffizienz mit der Speicherdauer. Diese entstanden durch simultane Speicherung der optischen Information in leicht zueinander verstimmten Frequenzensembles, gefolgt von De- und Rephasierung. Dieser Effekt der Dunkelzustandsschwebung konnte erstmals in einem Festkörper nachgewiesen werden und schließlich mittels geeigneter, schwacher Magnetfelder kontrolliert bzw. unterdrückt werden. Hierdurch wurde die Speichereffizienz über die gesamte Speicherzeit maximiert. Auch wurde erstmals die EIT-getriebene Bildspeicherung in einem Festkörper implementiert. Im Vergleich zur EIT-Bildspeicherung in Gasen, die durch atomare Diffusionsprozesse gestört wird, konnte die Speicherdauer sowie die Speicherkapazität in diesen ersten Experimenten bereits um mehr als einen Faktor 40 erhöht werden. Eine Abschätzung auf Basis des ermittelten Speichergebietes lässt eine vierstellige Zahl von Speicherpunkten in einem einzigen Kristall realistisch erscheinen. Zur weiteren Erhöhung der Speicherkapazität wurde anschließend die EIT-Bildspeicherung mit Multiplexing-Verfahren aus der klassischen Holographie kombiniert. Dazu wurde das spektral selektive Frequenzmultiplexing, welches auf der Speicherung von Information in verschiedenen Frequenzklassen (Ensembles) von Ionen beruht, sowie das räumlich selektive Winkelmultiplexing, das Prinzipien der Phasenanpassung zur Kontrolle der Richtung des emittierten Signalpulses nutzt, eingesetzt. Die Multiplexing-Verfahren erlaubten die simultane Speicherung von Bildern mittels EIT im selben Kristallvolumen. Ebenso wurden beide Techniken miteinander kombiniert, um die Speicherkapazität weiter zu erhöhen. Im wichtigsten Teil der Arbeit sollten sehr lange EIT-Speicherzeiten durch Kontrolle und Unterdrückung von Dekohärenzprozessen mittels statischer und hochfrequenter Magnetfelder erreicht werden. Hierzu wurde ein supraleitendes Spulensystem entwickelt. Durch geeignete statische Felder kann die Hyperfeinstruktur (HFS) der Pr³⁺-Ionen so manipuliert werden, dass Übergänge entstehen, die in erster Näherung insensitiv gegenüber äußeren Einflüssen sind. Bei diesen ZEFOZ-Konfigurationen lassen sich daher deutlich erhöhte Kohärenzzeiten bzw. EIT-Speicherzeiten erzielen. Allerdings bewirken die statischen Magnetfelder aufgrund des Zeeman-Effekts eine erheblich komplexere Niveaustruktur als im feldfreien Fall. Um diese zu charakterisieren, wurde die Raman-Heterodyn-Spektroskopie (RHS) implementiert. Hiermit konnte die aufgespaltene HFS mit sehr hoher Präzision vermessen werden. Die optimale ZEFOZ-Konfiguration wurde durch ein automatisiertes Verfahren auf Basis von Spinecho-Messungen ermittelt, welches eine direkte Charakterisierung von Kohärenzzerfällen ermöglicht. Durch die ZEFOZ-Technik konnte so eine Steigerung der Kohärenzzeit von 500 µs um fast drei Größenordnungen auf 392 ms erzielt werden. Der ZEFOZ-Charakter der gefundenen Feldkonfiguration wurde mittels der RHS verifiziert. Anschließend wurde die dynamische Dekohärenzkontrolle (DD) genutzt, um die Kohärenzzeit noch weiter zu verlängern. Hierbei wurden die Pr³⁺-Ionen durch schnelle Folgen von hochfrequenten Magnetfeldpulsen (bis zu 20000 pro Sekunde) effektiv von der Umgebung entkoppelt. Dadurch konnte die Kohärenzzeit bis in den Bereich von einer Minute gesteigert werden. Dies stellt die längste je gemessene Kohärenzzeit in Pr³⁺:Y₂SiO₅ dar und erreicht die Zeitskala der natürlichen Lebensdauer von 100 s, die das ultimative Limit im dotierten Kristall definiert. Schließlich wurden ZEFOZ-Technik und DD auf die EIT-getriebene Licht- und Bildspeicherung in Pr³⁺:Y₂SiO₅ angewandt. Aufgrund der Komplexität der Zeeman-aufgespaltenen HFS war eine einfache Präparation des Mediums für EIT nun nicht mehr möglich. Daher wurde auf ein Verfahren zurückgegriffen, welches ursprünglich im Bereich der Ultrakurzpulsphysik zur selbstoptimierenden Pulsformung entwickelt wurde. Ein evolutionärer Algorithmus (EA) sucht auf Basis biologischer Prinzipien nach einem optimalen Präparationspuls für die Lichtspeicherung. In den hier durchgeführten Experimenten wurde ein EA erstmals zur Präparation einer komplexen, Magnetfeld-aufgespaltenen und inhomogen verbreiterten Niveaustruktur angewandt. Die gefundene Pulssequenz ermöglichte die Lichtspeicherung und konnte qualitativ durch Simulationen erklärt werden. Um die Lichtspeicherdauer zu verlängern, wurde schließlich die DD eingesetzt. Die erreichte Speicherdauer von über 40 Sekunden stellt die längste je gemessene EIT-Speicherzeit dar. Zusätzlich konnte die EIT-Bildspeicherung auf diesen makroskopischen Zeitskalen demonstriert werden. Dies übertrifft vorherige Implementierungen der EIT-getriebenen Bildspeicherungen um über sechs Größenordnungen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde die kohärente Speicherung von Licht mittels elektromagnetisch induzierter Transparenz (EIT) in einem Praseodym-dotierten Yttrium-ortho-Silikat-Kristall untersucht. Ziel war die Realisierung eines EIT-getriebenen Festkörper-Speichers mit hoher Speicherkapazität und langer Speicherdauer. Hierzu wurde eine Vielzahl von Techniken eingesetzt, die in ihrer Kombination erstmalig Anwendung fanden. Um die Speicherkapazität zu erhöhen, wurde EIT mit Bildspeicherung und Multiplexing kombiniert. Um die Speicherzeit zu verlängern, wurden statische Magnetfelder zur Manipulation der Energieniveaus und Reduktion von Dekohärenz, sowie magnetische Wechselfelder zur Entkopplung der Zustände von der Umgebung verwendet. Zur optimalen Präparation der komplexen Niveaustrukturen wurde die rückkopplungsgesteuerte Pulsformung mit Hilfe evolutionärer Strategien genutzt. Zunächst wurden EIT und Bildspeicherung im Festkörper bei Speicherzeiten implementiert, die durch Dephasierungsprozesse auf einige 10 µs limitiert waren. Durch einfache Techniken zur Hochfrequenz-Rephasierung konnte die Speicherdauer um etwa einen Faktor 50 auf die Kohärenzzeit von 500 µs gesteigert werden. Bei den Untersuchungen zeigten sich Oszillationen der Speichereffizienz mit der Speicherdauer. Diese entstanden durch simultane Speicherung der optischen Information in leicht zueinander verstimmten Frequenzensembles, gefolgt von De- und Rephasierung. Dieser Effekt der Dunkelzustandsschwebung konnte erstmals in einem Festkörper nachgewiesen werden und schließlich mittels geeigneter, schwacher Magnetfelder kontrolliert bzw. unterdrückt werden. Hierdurch wurde die Speichereffizienz über die gesamte Speicherzeit maximiert. Auch wurde erstmals die EIT-getriebene Bildspeicherung in einem Festkörper implementiert. Im Vergleich zur EIT-Bildspeicherung in Gasen, die durch atomare Diffusionsprozesse gestört wird, konnte die Speicherdauer sowie die Speicherkapazität in diesen ersten Experimenten bereits um mehr als einen Faktor 40 erhöht werden. Eine Abschätzung auf Basis des ermittelten Speichergebietes lässt eine vierstellige Zahl von Speicherpunkten in einem einzigen Kristall realistisch erscheinen. Zur weiteren Erhöhung der Speicherkapazität wurde anschließend die EIT-Bildspeicherung mit Multiplexing-Verfahren aus der klassischen Holographie kombiniert. Dazu wurde das spektral selektive Frequenzmultiplexing, welches auf der Speicherung von Information in verschiedenen Frequenzklassen (Ensembles) von Ionen beruht, sowie das räumlich selektive Winkelmultiplexing, das Prinzipien der Phasenanpassung zur Kontrolle der Richtung des emittierten Signalpulses nutzt, eingesetzt. Die Multiplexing-Verfahren erlaubten die simultane Speicherung von Bildern mittels EIT im selben Kristallvolumen. Ebenso wurden beide Techniken miteinander kombiniert, um die Speicherkapazität weiter zu erhöhen. Im wichtigsten Teil der Arbeit sollten sehr lange EIT-Speicherzeiten durch Kontrolle und Unterdrückung von Dekohärenzprozessen mittels statischer und hochfrequenter Magnetfelder erreicht werden. Hierzu wurde ein supraleitendes Spulensystem entwickelt. Durch geeignete statische Felder kann die Hyperfeinstruktur (HFS) der Pr³⁺-Ionen so manipuliert werden, dass Übergänge entstehen, die in erster Näherung insensitiv gegenüber äußeren Einflüssen sind. Bei diesen ZEFOZ-Konfigurationen lassen sich daher deutlich erhöhte Kohärenzzeiten bzw. EIT-Speicherzeiten erzielen. Allerdings bewirken die statischen Magnetfelder aufgrund des Zeeman-Effekts eine erheblich komplexere Niveaustruktur als im feldfreien Fall. Um diese zu charakterisieren, wurde die Raman-Heterodyn-Spektroskopie (RHS) implementiert. Hiermit konnte die aufgespaltene HFS mit sehr hoher Präzision vermessen werden. Die optimale ZEFOZ-Konfiguration wurde durch ein automatisiertes Verfahren auf Basis von Spinecho-Messungen ermittelt, welches eine direkte Charakterisierung von Kohärenzzerfällen ermöglicht. Durch die ZEFOZ-Technik konnte so eine Steigerung der Kohärenzzeit von 500 µs um fast drei Größenordnungen auf 392 ms erzielt werden. Der ZEFOZ-Charakter der gefundenen Feldkonfiguration wurde mittels der RHS verifiziert. Anschließend wurde die dynamische Dekohärenzkontrolle (DD) genutzt, um die Kohärenzzeit noch weiter zu verlängern. Hierbei wurden die Pr³⁺-Ionen durch schnelle Folgen von hochfrequenten Magnetfeldpulsen (bis zu 20000 pro Sekunde) effektiv von der Umgebung entkoppelt. Dadurch konnte die Kohärenzzeit bis in den Bereich von einer Minute gesteigert werden. Dies stellt die längste je gemessene Kohärenzzeit in Pr³⁺:Y₂SiO₅ dar und erreicht die Zeitskala der natürlichen Lebensdauer von 100 s, die das ultimative Limit im dotierten Kristall definiert. Schließlich wurden ZEFOZ-Technik und DD auf die EIT-getriebene Licht- und Bildspeicherung in Pr³⁺:Y₂SiO₅ angewandt. Aufgrund der Komplexität der Zeeman-aufgespaltenen HFS war eine einfache Präparation des Mediums für EIT nun nicht mehr möglich. Daher wurde auf ein Verfahren zurückgegriffen, welches ursprünglich im Bereich der Ultrakurzpulsphysik zur selbstoptimierenden Pulsformung entwickelt wurde. Ein evolutionärer Algorithmus (EA) sucht auf Basis biologischer Prinzipien nach einem optimalen Präparationspuls für die Lichtspeicherung. In den hier durchgeführten Experimenten wurde ein EA erstmals zur Präparation einer komplexen, Magnetfeld-aufgespaltenen und inhomogen verbreiterten Niveaustruktur angewandt. Die gefundene Pulssequenz ermöglichte die Lichtspeicherung und konnte qualitativ durch Simulationen erklärt werden. Um die Lichtspeicherdauer zu verlängern, wurde schließlich die DD eingesetzt. Die erreichte Speicherdauer von über 40 Sekunden stellt die längste je gemessene EIT-Speicherzeit dar. Zusätzlich konnte die EIT-Bildspeicherung auf diesen makroskopischen Zeitskalen demonstriert werden. Dies übertrifft vorherige Implementierungen der EIT-getriebenen Bildspeicherungen um über sechs Größenordnungen.
Die hier vorgestellten Experimente behandeln Methoden zur optischen Datenverarbeitung auf der Basis von kohärenten, adiabatischen Prozessen in einem Festkörpermedium. Insbesondere wurden „Stimulated Raman adiabatic Passage“ (STIRAP) und „Elektromagnetisch induzierte Transparenz“ (EIT), sowie die Lichtspeicherung durch EIT genutzt. Nachdem diese Effekte ausführlich in Gasen untersucht wurden, konnten sie in den letzten Jahren auch in speziellen Festkörpermedien demonstriert werden. In dieser Arbeit kommt ein seltenerd-dotierter Kristall zum Einsatz. Solche Medien verbinden die Vorteile von Festkörpern, wie leichte Handhabung und gute Skalierbarkeit mit langen Kohärenzzeiten, die für die Verwirklichung adiabatischer Prozesse unbedingt notwendig sind. Der Bereich der Datenverarbeitung teilt sich in zwei wesentliche Bestandteile, die Speicherung von Daten und die eigentliche Verarbeitung von Informationen. Hiermit beschäftigten sich auch die beiden Teile dieser Arbeit. Im ersten Teil wurde die Optimierung der Lichtspeicherung durch EIT demonstriert. Hierfür kamen verschiedene Verfahren zur Optimierung der Speicherdauer und -effizienz zum Einsatz. Zunächst wurde die Speicherdauer durch kohärente Anregung der Hyperfeinübergänge mit Hochfrequenzfeldern von einigen Mikrosekunden auf einige hundert Mikrosekunden erhöht. Die Speicherdauer liegt nun im Bereich der maximal möglichen Speicherdauer, die durch die Lebensdauer der Kohärenz im vorliegenden Material begrenzt wird. Weiterhin wurde die Effizienz der Lichtspeicherung durch Anwendung evolutionärer Algorithmen (EA) erhöht. Diese Algorithmen bestimmen Lösungen für ein gegebenes Problem mit Hilfe von Vererbung und Mutation und bilden hierdurch die natürliche Evolution nach. Diese Art von Optimierungsverfahren ist im Bereich der ultrakurzen Laserpulse seit Längerem bekannt. In dieser Arbeit wurden diese Verfahren erstmals auch auf den Bereich der adiabatischen Lichtspeicherung angewandt. Hierbei wurde zunächst die zeitliche Form der verwendeten Laserpulse verändert. Es ergab sich eine deutliche Abweichung von der Vorhersage der analytischen Rechnungen. Die in dieser Arbeit gefundenen Pulsformen verlaufen im Allgemeinen steiler, als die theoretisch vorhergesagten. Durch Simulationen konnte jedoch belegt werden, dass die abweichende Pulsform zu einem höheren Kohärenzaufbau führt. Der verbesserte Aufbau von Kohärenz wiederum erhöht die Intensität des ausgelesenen Pulses und somit die Speichereffizienz. Durch die Optimierung der Pulsform konnte die Speichereffizienz um einen Faktor 2 erhöht werden. Außerdem wurde die Präparation des Mediums durch den EA optimiert. Die verbesserte Präparation stellt eine höhere optische Dichte zur Verfügung. Zusätzlich wird das Medium so präpariert, dass die Form des Absorptionseinbruchs durch EIT eine Asymmetrie aufweist. Durch eine Asymmetrie können geringere Gruppengeschwindigkeiten des zu speichernden Nachweis-Pulses erzielt werden. Hierdurch kann ein größerer Anteil des Nachweis-Pulses gespeichert werden. Die Untersuchung der Asymmetrie ist noch nicht vollständig abgeschlossen. Laufende numerische Simulationen konzentrieren sich auf die genaue Form des EIT-Einbruchs. Der zweite Teil dieser Arbeit behandelt den Transfer elektronischer Besetzung durch STIRAP und einen verwandten Prozess, der über einen angeregten Zustand verläuft (b-STIRAP). Hierbei wurde zunächst die Anwendung beider Prozesse in Folge demonstriert, um zyklischen Transfer zu realisieren. Es konnten bis zu acht Transfers der Besetzung nachgewiesen werden. Die numerische Simulation des zyklischen Transfers stimmt zufriedenstellend mit den Messergebnissen überein. Bei der numerischen Untersuchung ergaben sich Evidenzen für einen weiteren adiabatischen Prozess, der ein Dreiniveausystem in einen angeregten Zustand überführt. Außerdem wurde der Einfluss von Zerfällen und Dekohärenz auf STIRAP und b-STIRAP untersucht. Die Pulsdauern der verwendeten Laserpulse wurden schrittweise vergrößert, um die Dauer der Prozesse in die Größenordnung der Dekohärenzzeit zu bringen. Hierbei wurde beobachtet, dass der Besetzungstransfer durch b-STIRAP mit der Lebensdauer der Kohärenz der Grundzustände abnimmt. Eine Abhängigkeit vom Zerfall des angeregten Zustands konnte nicht gezeigt werden. Die Reduktion des Besetzungstransfers durch diese Zerfälle ist im vorliegenden Medium zu gering, um mit dem hier verwendeten Aufbau experimentell nachgewiesen zu werden. Im Falle von STIRAP konnte keine Abhängigkeit von der Grundzustandskohärenz nachgewiesen werden. Eine geringe Reduktion war erst bei Pulsdauern von über 1ms zu beobachten. Diese Zeit übersteigt die Dekohärenzzeit um das Doppelte. Dieses Verhalten wird gegenwärtig noch nicht von der numerischen Simulation erfasst. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde der zyklische Besetzungstransfer durch STIRAP und b-STIRAP für die experimentelle Realisierung eines durch Remacle et al. vorgeschlagenes Schemas genutzt, das die Herstellung eines rein optischen Volladierers mit kohärenten, adiabatischen Prozessen zum Ziel hat. Zunächst konnte der zyklische Transfer auf ein logisches Gatter – das XOR – übertragen werden. Das Schema zur Implemetierung eines Addierers benötigt die Detektion von Besetzung im angeregten Zustand. Durch die Messung von stimulierter Emission konnte Besetzungsinversion zwischen einem der Grundzustände und dem angeregten Zustand nachgewiesen werden, so dass das Addierglied experimentell verwirklicht werden konnte. Durch die Möglichkeit zur begrenzten zyklischen Anwendung konnte sogar ein Volladdierer gebildet werden.
Der auf der quantenmechanischen Interferenz von Absorptionsamplituden beruhende Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) gestattet die Transmission von Licht durch sonst für resonante optische Felder undurchlässige atomare Medien. Mit diesem Phänomen geht eine drastische Reduktion der Gruppengeschwindigkeit einher, welche mehrere Größenordnungen geringer sein kann als die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Mit der langsamen Ausbreitung des Lichtfeldes werden Quasiteilchen, die sogenannten Dunkelzustandspolaritonen, assoziiert, welche eine Überlagerung atomarer Spinwellenanteile und photonischer Komponenten darstellen. In der vorliegenden Arbeit werden die Eigenschaften dieser Quasiteilchen in kohärent präparierten Medien unter dem Einfluß der Lichtspeicherung, einer Technik zur reversiblen Übertragung optischer Information in den kollektiven kohärenten Zustand eines atomaren Ensembles, untersucht. Es wird gezeigt, dass bei der Speicherung von Licht in Dreiniveausystemen mit zwei stabilen Grundzuständen, den sogenannten Lambda-Systemen, eine starke Verschiebung der optischen Trägerfrequenz in Richtung der Zweiphotonenresonanz auftritt, sobald die atomare Kohärenz in Photonen der neu erzeugten Signalfeldmode rücktransformiert wird. Es wird erwartet, dass dieser Effekt für beliebige Werte der Zweiphotonenverstimmung des eingestrahlten Signalfeldes innerhalb des Transparenzfensters einer Dunkelresonanz und für beliebige Ausrichtungen der Signalfelder bezüglich des Kontrollstrahls gültig ist. Für den im Experiment untersuchten Spezialfall kopropagierender optischer Felder wurde im Rahmen der Fehlergrenzen die erwartete Anpassung an die atomare Übergangsfrequenz zwischen den Grundzuständen beobachtet. Dieser nichtdissipative Effekt kann zur Vermessung der Energiedifferenz zwischen den Grundzuständen herangezogen werden, ohne dass eine genaue Kenntnis der optischen Frequenz des Signalfeldes erforderlich ist. Das demonstrierte Verfahren stellt einen neuartigen Ansatz für die Raman-Spektroskopie dar, welcher sich auch auf den Fall von Zweiphotonenübergängen in Systemen mit einer leiterartigen Kopplung übertragen lassen sollte. Das beschriebene spektroskopische Verfahren kann prinzipiell auch für nichtklassische Lichtzustände wie gequetschtes Licht und für einzelne Photonen angewendet werden. Da der Quantenzustand von der Prozedur nicht beeinträchtigt wird, könnten dadurch Möglichkeiten für Messungen atomarer Übergangsfrequenzen und von Magnetfeldern mit quantenlimitierter Genauigkeit eröffnet werden. Des Weiteren wurde im Rahmen dieser Arbeit die simultane Speicherung von zwei optischen Signalfeldmoden in einem aus Vierniveauatomen bestehenden Medium mit Dreibeinkopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass die Speicherung von Dunkelzustandspolaritonen mit einer internen Zweiniveaustruktur, welche den entgegensetzt zueinander zirkular polarisierten optischen Signalfeldern zugeordnet werden, mittels Abbildung auf Spinwellenkohärenzen des atomaren Ensembles möglich ist. Der Nachweis, dass die optische Schwebungsfrequenz der Signalfelder nach der Speicherung durch die Übergangsfrequenz der Zeeman-Subniveaus des Grundzustands bestimmt wird, bestätigt den im Dreiniveausystem beobachteten Effekt der Frequenzanpassung. Die bei der Speicherung von Licht auftretende Frequenzanpassung ist auch im Hinblick auf Anwendungen im Zusammenhang mit der räumlichen Manipulation von Licht in Medien unter den Bedingungen der elektromagnetisch induzierten Transparenz von Interesse. In diesem Zusammenhang wurde experimentell die auf Phasenaufprägung zurückgeführte Ablenkung von Signalstrahlpulsen während der Speicherungsphase in Anwesenheit eines inhomogenen Magnetfeldes untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dispersion im Vergleich zur Stern-Gerlach-artigen Ablenkung in Experimenten mit kontinuierlich eingestrahlten Signalfeldern um mehrere Größenordnungen unterdrückt wird. Das durchgeführte Experiment lässt sich als grundsätzliche Demonstration eines nichtdispersiven optischen Elements interpretieren und stellt einen Ansatz zur Implementierung von optisch kontrollierten Linsen, Deflektoren oder adaptiven Optiken dar. Systeme mit einer sehr niedrigen Grundzustandsdekohärenz, die lange Speicherungsphasen ermöglichen, könnten sich außerdem für den Einsatz als magnetische Gradiometer eignen. Derart aufgebaute Vorrichtungen könnten in Zukunft ebenso von Speicherungstechniken für nichtklassische Lichtzustände profitieren wie Magnetometer oder Atomuhren auf Basis der Frequenzanpassung. Anwendungen im Bereich der Quantenspeicherung sind ebenfalls denkbar, wo die demonstrierte Methode möglicherweise zur Adressierung paralleler Kanäle dienen könnte. Eine Beschreibung aktuell durchgeführter, noch nicht abgeschlossener, Experimente, die auf den Nachweis des Aharonov-Casher-Effekts für langsames Licht abzielen, ist Gegenstand des abschließenden Teils dieser Arbeit. Erste Ergebnisse, die mit Dunkelzustandspolaritonen im Dreibeinsystem erzielt wurden, werden vorgestellt und im Hinblick auf die Vorhersagen eines theoretischen Modells diskutiert.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.
Im Rahmen dieser Arbeit sollte eine starke Wechselwirkung zwischen Licht und Materie erreicht werden. Diese ist notwendig für effiziente lineare und nichtlineare optische Effekte, wie sie für zukünftige optische Quanten-Netzwerke und Quanten-Simulationen erforderlich sind. Hierfür wurde ein eindimensionales Medium extremer optischer Dichte (OD) erzeugt. Das verwendete Rubidium-87 erzielte innerhalb einer Hohlfaser eine OD von 1000 auf einem offenen Übergang. Dieses Medium sollte auf der Basis von EIT kohärente Effekte wie Lichtspeicherung und stationäre Lichtpulse (SLPs) ermöglichen, welche in Quanten-Netzwerken Verwendung finden sollen. Diese Effekte wurden in dieser Arbeit erstmalig in einem solchen eindimensionalen Medium hoher OD realisiert. Dabei wurden auch die besonderen Eigenschaften eines Mediums hoher OD insbesondere aufgrund nicht-resonanter Übergänge untersucht. Zur Überprüfung der Messergebnisse wurden diese mit einer numerischen Simulation verglichen. Diese berücksichtigt nicht nur die Absorption der nicht-resonanten Übergänge, sondern auch die räumlich inhomogene Verteilung der Atome innerhalb der Faser sowie die Gauß-förmige Intensitätsverteilung der verwendeten Laserstrahlen. Dies war notwendig, um die Transmission durch das Medium und Auswirkungen auf die Gruppengeschwindigkeit im Medium korrekt zu simulieren, die sich deutlich von den sonst üblichen Fällen mit homogenem Medium unterscheiden. So tritt aufgrund des räumlich unterschiedlich starken Kontrollfeldes auch räumlich unterschiedliche Transmission unter EIT auf. Dies führt zu einer inhomogenen Verbreiterung und damit Reduzierung der Gesamttransmission. Zur experimentellen Umsetzung wurde eine bestehende magneto-optische Falle (MOT) zum Kühlen und Fangen von Rubidium-87 mit asymmetrischer Form verwendet. Die asymmetrische Form führte zu unterschiedlichen Geschwindigkeiten der Atome in transversaler und longitudinaler Richtungen, was mittels Flugzeit-Messungen und temperaturabhängigem EIT mit gegenläufigen Strahlen gemessen wurde. Die MOT wurde um eine photonische Kristall-Faser mit Hohlkern (HCPCF) erweitert. Hierfür wurde eine Halterung mit Möglichkeiten zur Ausrichtung der Faser und ein System aus Optiken zur Ein- und Auskopplung von Laserstrahlen konstruiert. Zur Führung der Atome aus der MOT zur HCPCF wurde ein optischer Trichter auf Basis einer Dunkelpunkt-MOT erzeugt. Zur Steigerung der Transfereffizienz wurde eine Verschiebung der Wolke aus kalten Atomen mittels Magnetfeldern ergänzt. Zum Transfer in die Faser und zur Führung innerhalb des Hohlkerns wurde eine optische Dipolfalle implementiert. Das dafür verwendete Lasersystem wurde auf eine ausreichende Leistung und Frequenzstabilität untersucht. Dabei zeigte ein Betrieb mit zwei longitudinalen Moden eine Verbesserung der Transfereffizienz um einen Faktor 2–5. Mit der Kombination dieser Techniken wurden erfolgreich kalte Rubidiumatome von der MOT in den Hohlkern geladen. Zum Nachweis der Atome wurde deren Anzahl in der HCPCF mittels optischem Pumpen bestimmt und es wurden Transmissionsspektren aufgenommen. Diese belegen eine Anzahl von ca. 3∙10^5 Atomen und eine OD von bis zu 1000 in der Faser. Die erreichte Transfereffizienz von bis zu 5% liegt eine Größenordnung über dem Wert in früheren Ansätzen. Die verwendete HCPCF stellte sich als stark doppelbrechend heraus, was die Polarisation des transmittierten Lichts bereits auf den Abmessungen der Atomwolke deutlich verändert und daher das ursprünglich geplante EIT zwischen Zeeman-Zuständen unmöglich machte. Deshalb wurde ein polarisationsunabhängiges Kopplungsschema zwischen Hyperfein-Zuständen gewählt. Die beiden dafür nötigen Lasersysteme wurden mithilfe einer ebenfalls auf EIT basierenden Stabilisierungstechnik in Frequenz und Phase aufeinander stabilisiert. Das System wurde zunächst erfolgreich an Atomen außerhalb der HCPCF getestet. Dann wurden innerhalb des Mediums hoher OD die Bedingungen für EIT erzeugt, um einem schwachen Nachweisfeld eine Propagation mit reduzierter Absorption zu ermöglichen. Dabei wurden die starken Einflüsse der nicht-resonanten Übergänge auf Höhe und Position des Transmissionsfensters durch den Stark-Effekt untersucht. Die Ergebnisse ließen sich mit der Simulation bestätigen und zeigen die besonderen Eigenschaften des räumlich inhomogenen Mediums hoher OD in Form einer reduzierten Transmission. Dies ist die erste Realisierung von EIT bei OD > 30 in solch einem eindimensionalen Medium innerhalb einer Hohlfaser. Danach wurde die Verzögerung von Lichtpulsen durch das Medium hoher OD aufgrund reduzierter Gruppengeschwindigkeit (langsames Licht) untersucht. Dies diente der einfachen Bestimmung der OD und dem Auffinden geeigneter Parameter der OD und der Kontroll-Rabi-Frequenz für Lichtspeicherung und SLPs. Dabei konnte ein Lichtpuls bis um das Doppelte der Pulslänge verzögert werden, was sicherstellte, dass sich nahezu der gesamte Puls im Medium befand. Die nicht-resonanten Übergänge begrenzten dabei die erreichbare Transmission. Die Verzögerung der Lichtpulse entsprach aufgrund der inhomogenen Verbreiterung nicht den bekannten Werten in homogenem Medium, konnte aber mit der Simulation richtig beschrieben werden. Die hier gezeigten Experimente mit langsamem Licht stellen die erste Untersuchung bei OD > 30 im eindimensionalen Medium dar. Als nächstes wurden Lichtpulse im Medium als kohärente Überlagerung von Spin-Zuständen gespeichert. Diese Lichtspeicherung in einem atomaren Ensemble ist in später geplanten möglichen Anwendungen als Quanten-Speicher und Quanten-Repeater von großer Bedeutung. In dieser Arbeit wurde dabei eine absolute Speichereffizienz von 23 % erreicht. Wie Simulationsergebnisse zeigen, wäre ohne die Absorption durch nicht-resonante Übergänge eine höhere Effizienz möglich. Die im Experiment erreichte relative Effizienz von 60% (Anteil des langsamen Lichts, der gespeichert und wieder ausgelesen wurde) zeigt das theoretisch hohe Potential des Mediums als Quanten-Speicher. Es konnten Pulse für Speicherzeiten von bis zu 2,9 µs gespeichert werden, wobei hier neben der Dekohärenz besonders experimentelle Grenzen die messbare Zeit eingrenzten. Die Beschränkung der Speichereffizienz durch Zerfälle ist hauptsächlich durch die Bewegung der Atome gegeben. Hier ist also eine weitere Optimierung durch Kühlung der Atome möglich. Die hohe Absorption durch die nicht-resonanten Übergänge und der experimentell bedingte Untergrund durch den starken, kollinearen Kontrollstrahl begrenzten die verwendeten Nachweispulse auf ≥ 70 Photonen. Die gezeigte Lichtspeicherung stellt die erste Realisierung innerhalb einer Hohlfaser dar. Schließlich wurden im Medium stationäre Lichtpulse erzeugt. Diese sind nur bei hoher OD möglich und können zukünftig starke Wechselwirkungen zwischen einzelnen Photonen und eine erhöhte Wechselwirkungsdauer ermöglichen. Wie in früheren Experimenten gezeigt, erfordern SLPs in kalten Atomen eine Verstimmung zwischen den gegenläufigen Kontrollfeldern. Dies konnte hier nicht nur bestätigt werden, es zeigte sich auch, dass bei einem eindimensionalen Medium zusätzlich eine geringe Zweiphotonenverstimmung zwischen Nachweis- und Kontrollfeld zur Phasenanpassung erforderlich ist. Die erreichte Effizienz von 2,8(6)% liegt leicht unter früheren Realisierungen (ca. 5%), ist aber neben der nicht-resonanten Absorption zum Teil auf die räumlich stark inhomogenen EIT-Transmissionen aufgrund der dauerhaft aktiven Kontrollfelder zurückzuführen. Da ein direkter Nachweis der SLPs innerhalb der HCPCF noch nicht möglich ist, wurde das detektierte Signal nicht nur mit dem Signal von langsamem Licht bei gleichen Bedingungen verglichen, sondern auch mit einer Simulation überprüft. Diese zeigte gute Übereinstimmung mit den gemessenen Daten und sagt das Vorhandensein eines Lichtfeldes im Medium in der relevanten Zeit voraus. Eine Abhängigkeit des Signals von der Verstimmung der Kontrollfelder und der SLP-Dauer bestätigte ebenfalls die Existenz von SLPs. Dies ist die erste Realisierung von SLPs in einem eindimensionalen Medium.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Motiviert durch den exponentiellen Anstieg der Rechenkapazität den Quantenalgorithmen ermöglichen, hat sich die Quanteninformationsverarbeitung als ein neues, sich rasant entwickelndes Forschungsfeld etabliert. Die Kodierung von Information erfolgt dabei in als Qubits bezeichneten Zwei-Zustands-Systemen, wie sie in einer Vielzahl quantenmechanischer Systeme vorliegen. Ein vielversprechender Ansatz basiert auf neutralen Atomen in Dipolfallen, die sich aufgrund ihrer geringen Wechselwirkung gut von der Umwelt isolieren lassen und mit ihren internen Zuständen ein geeignetes Quantensystem darstellen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden wichtige Teilschritte für die Implementierung der Quanteninformationsverarbeitung in zweidimensionalen Dipolfallenregistern realisiert. So konnten erstmals die Unterdrückung von Dephasierung, die simultane Adressierung individueller Qubits sowie das kontrollierte Laden und die Detektion einzelner Atome gezeigt werden. Das verwendete Dipolfallenregister wird über die homogene Ausleuchtung von Mikrolinsenregistern erzeugt und zeichnet sich durch eine simple und reproduzierbare Handhabung sowie durch seinen skalierbaren Charakter aus. Ein Fallenabstand von 55 μm erlaubt eine räumliche Auflösung einzelner Qubits mithilfe optischer Verfahren. Als Qubit-Zustände dienen die beiden Hyperfeinniveaus des Grundzustandes von 85Rb. Die kohärente Kopplung beider Niveaus erfolgt über einen optischen Zwei-Photonen-Raman-Prozess, mit dem sich beliebige Ein-Qubit-Operationen realisieren lassen. Wesentliche Erfolge konnten in dieser Arbeit bei der Minimierung der Dephasierung durch den von der Dipolfalle induzierten differentiellen Stark-Effekt erzielt werden. Zur Unterdrückung dieser Dephasierung wird die differentielle Stark-Verschiebung mittels eines weiteren, nahresonanten Lichtfeldes kompensiert. Durch diese Kompensation kann die effektive Hyperfeinaufspaltung von der Fallentiefe entkoppelt werden. Die so induzierte Unterdrückung der Dephasierung ermöglicht eine synchronisierte Phasenentwicklung der atomaren Qubit-Zustände. Unter Verwendung von Ramsey-Techniken konnte die spektroskopische Auflösung der Hyperfeinaufspaltung dadurch um einen Faktor 70 verbessert werden. Ein weiterer wichtiger Aspekt in der Quanteninformationsverarbeitung besteht in der kontrollierten Initialisierung und Adressierung der Qubits. In dieser Arbeit gelang erstmals die simultane Ansteuerung individueller Qubits mittels eines zweidimensionalen Intensitätsmodulators. Mit diesem Intensitätsmodulator können in Kombination mit mikrooptischen Komponenten sowohl flexible Fallengeometrien, als auch fallenspezifische, räumlich separierte kohärente Manipulationen stabil und zugleich variabel realisiert werden. Die Kontrolle einzelner Atome ist in vielen Ansätzen für die Realisierung von Zwei-Qubit- Wechselwirkungen essentiell. Erstmals wurde in dieser Arbeit das Laden einzelner Atome sowie deren Detektion im Dipolfallenregister gezeigt. Durch eine Änderung des Volumens der Dipolfallen konnte der Übergang zwischen einer statistischen Poisson-verteilten Atomzahl in den einzelnen Fallen zu einer stark Sub-Poisson-verteilten Atomzahl mit maximal einem Atom pro Falle erreicht werden. Lichtinduzierte Zwei-Körper-Verluste führen zu einer Blockade, die eine mittlere Atomzahl von 〈N〉 = 0,5 mit keinem oder exakt einem Atom pro Falle bewirkt. Dieses Blockaderegime erweist sich im untersuchten Bereich als unabhängig von der Laderate und Tiefe der Fallen und ermöglicht das gleichmäßige