Het natuurlijke proces waarmee atomen licht uitzenden is spontane emissie. dit proces produceert fotonen waarvan de vorm normaliter vastgelegd wordt door de eigenschappen van het uitzendende atoom. Recentelijk hebben wij laten zien dat we het proces kunnen beinvloeden en vorm kunnen geven aan de fotonen in de tijd, door bronnen in een optische trilholte te plaatsen en de eigenschappen van het systeem te veranderen tijdens het emissieproces. Deze methode kan de quantuminformatieuitwisseling in toekomstige quantumnetwerken efficienter maken.
Het natuurlijke proces waarmee atomen licht uitzenden is spontane emissie. dit proces produceert fotonen waarvan de vorm normaliter vastgelegd wordt door de eigenschappen van het uitzendende atoom. Recentelijk hebben wij laten zien dat we het proces kunnen beinvloeden en vorm kunnen geven aan de fotonen in de tijd, door bronnen in een optische trilholte te plaatsen en de eigenschappen van het systeem te veranderen tijdens het emissieproces. Deze methode kan de quantuminformatieuitwisseling in toekomstige quantumnetwerken efficienter maken.
Deeltjestransport blijkt zich voor ultrakoude atomaire Bose-gassen radicaal anders te gedragen dan voor normale elektrische geleiders. We bestuderen de wrijvingsweerstand tussen deeltjes met verschillende spin die, net als normale elektrische weerstand, voor gewone geleiders kleiner wordt bij lagere temperatuur. Deze wrijvingsweerstand is voor bosonische atomen spectaculair veel groter vanwege kwantummechanische veel-deeltjeseffecten, en neemt zelfs toe als het systeem kouder wordt. Hierdoor ontstaan nieuwe inzichten in de fundamentele aspecten van ladings- en spintransport. Dat laatste speelt met name een rol in de zogenaamde ‘spintronica’, een vakgebied dat onder meer de iPod mogelijk heeft gemaakt. In dit artikel bespreken we het nieuwe vakgebied van ‘bosonisch transport’, dat analogieën van elektrische geleiding bestudeert met koude bosonische atomen om zo onontgonnen fysische regimes van transport te onderzoeken. De resultaten van ons fundamentele onderzoek zijn onder andere van belang voor het bouwen van ‘atoomtronische’ schakelingen, waarin componenten zoals diodes en transistoren gebaseerd worden op koude atomen in plaats van elektronen.
Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Realisierung und Untersuchung optoelektronischer Bauelemente, welche nach einem elektrischen Impuls entweder genau ein einzelnes, polarisiertes Photon oder ein verschränktes Photonenpaar emittieren. Solche Emitterstrukturen werden als Q-Bit-Quellen bezeichnet. Eines der interessantesten Anwendungsgebiete einer solchen Q-Bit-Quelle ist die Quantenkryptographie, wobei hierfür sowohl einzelne linear polarisierte Photonen als auch verschränkte Photonenpaare hervorragend geeignet sind. In Hinblick auf die Entwicklung einer praxisrelevanten Emitterstruktur wurde im Rahmen dieser Arbeit ein quantenpunktbasierter Realisierungsansatz gewählt, dessen wesentliche Elemente erfolgreich patentiert werden konnten. Die für die Umsetzung des Gesamtkonzeptes dieser Arbeit entscheidende Herausforderung bestand zunächst darin, eine geeignete Bauelementstruktur zu entwickeln, mit der ein einzelner Quantenpunkt aus einem selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktensemble elektrisch selektiert werden kann. Mit der erfolgreichen Umsetzung dieses Bauelementtyps konnte erstmals die gezielte elektrische Ansteuerung der elektronischen Zustände eines einzelnen Quantenpunktes demonstriert werden. Da die Emission der Photonen in diesem ersten Ansatz ungerichtet in den vollen Raumwinkel erfolgt, ist die Anzahl der Photonen in einem akzeptablen Abstrahlwinkel trotz einer hohen internen Quanteneffizienz von ca. 20% sehr gering. Somit konzentrierte sich das weitere Vorgehen konsequenterweise auf die Steigerung der externen Quanteneffizienz. Durch die Einbettung des, idealerweise einzelnen, elektrisch gepumpten Quantenpunktes in eine Mikrokavität, kann sowohl die Emissionsrichtung der generierten Photonen als auch der Emissionsprozess des Quantenpunktes selbst beeinflusst werden. Die hierzu entwickelte oberflächenemittierende Bauelementstruktur ähnelt dabei in ihrem prinzipiellen Aufbau einer Resonant-Cavity-LED. Bei der Herstellung kavitätsbasierter Strukturen war die Bauelementmodellierung auf Grund der Komplexität ein unverzichtbares Element des Entwicklungsprozesses. Um den Zusammenhang zwischen konkreten Bauelementeigenschaften und einem dreidimensionalen Schichtsystem mit definierten Materialkompositionen, Dotierungsprofilen, lateralen und vertikalen Strukturausdehnungen herzustellen, wurde die Methode der Eigenmoden-Expansion verwendet, um ein funktionstüchtiges Design zu entwickeln. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Design konnte technologisch erfolgreich umgesetzt werden. Die Auskoppeleffizienz dieser, auf einer Resonant-Cavity-LED basierenden, Q-Bit-Quelle lag erwartungsgemäß weit über der des ersten Bauelementansatzes (etwa um einen Faktor 20). Mit dem hergestellten Bauelement konnte erstmals eine Einzelphotonen-Pulsfolge mit einer Frequenz von über 1GHz generiert werden. Damit ist die hier entwickelte Q-Bit-Quelle die bis dato mit Abstand schnellste elektrisch gepumpte, halbleiterbauelementbasierte Einzelphotonenquelle weltweit.
In dit proefschrift bestuderen we mechanismen voor ultra-kleine licht schakelaars. Toepassing van dit soort mechanismen kan de weg vrijmaken voor nieuwe klassen van optische materialen, waarin op nanometerschaal de transmissie van licht aan- en uitgeschakeld kan worden. De controle van de gang van licht door micro- en nanometerschaal optische materialen vormt een belangrijk onderwerp van onderzoek. Onderzoek in dit vakgebied is van groot belang voor onder andere optische informatieverwerking en kan mogelijk leiden tot de ontwikkeling van computers die gebruikmaken van optische schakelingen (vgl. de huidige generatie computers, die de informatieoverdracht bewerkstelligt door middel van elektronische schakelingen). Door wisselwerkingen tussen een groot aantal identieke bouwstenen kunnen zich interessante fenomenen voordoen. Hierbij kan men bijvoorbeeld denken aan de bijzondere eigenschappen van water, die pas bij een groot aantal watermoleculen aan het licht komen. Zonder wisselwerking kan geen collectiviteit optreden. De optische fenomenen die we in dit proefschift hebben onderzocht zijn collectieve eigenschappen van configuraties van electrische dipolen. Een electrische dipool is ´e´en van de meest eenvoudige systemen om de wisselwerking tussen licht en materie te beschrijven. Een electrische dipool wordt gevormd door een dicht bij elkaar staande positieve en negatieve lading. Zoals een magnetische dipool gericht kan worden door een magnetisch veld, kan een electrische dipool worden gericht door een electrisch veld. Op moleculair niveau kan de electronenwolk rond het molecuul met de positieve atoomkernen een dipool vormen. Door absorptie van licht kan bovendien een dipoolmoment in een molecuul worden ge¨induceerd. De energie van een foton wordt opgeslagen in de veranderde electronen-configuratie van het molecuul (als potenti¨ele energie). Het molecuul is dan van de energetisch meest gunstige toestand (de grond- toestand) in een aangeslagen toestand gebracht. De grootte van het ge¨induceerde dipoolmoment wordt overgangsdipool genoemd. Stoffen met grote overgangsdipolen hebben een sterke wisselwerking met licht. Een molecuul met een overgangsdipool kan in de meest eenvoudige benadering worden beschreven als een systeem met twee niveaus: een toestand met een lage energie - de grondtoestand - en een toestand met een hogere energie, die bereikt kan worden door absorptie van licht - de aangeslagen toestand. Kleurstoffen zijn stoffen die grote overgangsdipoolmomenten hebben, waardoor ze een sterke wisselwerking met licht hebben. In hoofdstuk twee beschrijven we in detail de uitzonderlijke optische eigenschappen van clusters (ook wel moleculaire aggregaten genoemd) van kleurstof-moleculen. De moleculen in het cluster worden door electrostatische krachten bij elkaar gehouden. De optische eigenschappen van deze clusters verschillen sterk ten opzichte van de optische eigenschappen van een enkel kleurstof-molecuul. Dit kan inzichtelijk worden gemaakt door het volgende vereenvoudigde beeld: een electromagnetisch veld (licht) zorgt voor een trillende electronenconfiguratie, die een trillende dipool ten opzichte van de positieve kernen vormt. Deze induceert ook trillingen in naburige kleurstofmoleculen. Het veld brengt het cluster in een collectieve aangeslagen toestand. De collectieve toestanden van het cluster hebben een veel groter overgangsdipoolmoment dan de individuele moleculen. Daardoor hebben deze clusters van kleurstof-moleculen een bijzonder sterke wisselwerking met licht, waardoor het een interessant studieobject is. In hoofdstuk drie en vier laten we zien dat een dunne laag van moleculaire aggregaten als een volledig optische schakelaar kan werken. Licht met een lage intensiteit wordt door deze dunne laag volledig gereflecteerd. Deze reflectie is het gevolg van de sterke absorptie van de moleculaire aggregaten. De hoeveelheid energie die de film kan opslaan is echter beperkt. Licht met een hoge intensiteit kan de film verzadigen, waardoor een bijna volledige transmissie van het licht optreedt. Door het systeem met een externe lichtpuls te verzadigen, kan de transmissie van andere lichtbronnen worden geregeld. In hoofdstuk vijf, zes en zeven onderzoeken we eigenschappen van wanordelijke moleculaire ketens. Deze wanorde is het gevolg zijn van de chaotische omgeving rond de ketens. Er wordt gekeken hoe materiaal-eigenschappen afhangen van de mate van wanorde. Door bepaalde karakteristieken te schalen als functie van de sterkte van de wanorde laten we zien dat deze eigenschappen in feite niet veranderen. Ondanks de willekeur kunnen er toch heel algemene uitspraken over deze systemen worden gedaan, die niet afhangen van de sterkte van de wanorde. In deze drie hoofdstukken wordt verder aandacht geschonken aan experimenten waarbij de absorptie van licht door de ketens wordt gemeten. In het bijzonder kijken we naar de verandering van het spectrum van het geabsorbeerde licht als het systeem al energie van een eerdere licht puls heeft opgenomen. In het laatste deel van dit proefschrift hebben we een zogenaamd fotonisch kristal gemodeleerd. Fotonische kristallen hebben door hun microscopische structuur een sterke wisselwerking met zichtbaar licht. De meeste fotonische kristallen hebben optische eigenschappen die niet veranderd kunnen worden als het kristal eenmaal gefabriceerd is. Bij bijzondere kristallen kan de doorlaatbaarheid van licht worden veranderd door invloed van buitenaf. Een dergelijk kristal kan als een optische schakelaar worden gebruikt, een belangrijk element in optische informatieverwerking. Het fotonische kristal dat we onderzocht hebben bestaat uit invallend licht dat interactie heeft met een rooster van Lorentz-oscillatoren. Een Lorentz-oscillator is de meest eenvoudige beschrijving van de interactie tussen licht en materie. Materie wordt voorgesteld door een massa met een positieve lading die met een veer aan een massa met een negatieve lading is bevestigd. Het massa-veer systeem wordt door het electromagnetische veld in beweging gebracht, waardoor een trillende dipool ontstaat. Dit systeem is een elegant model om de licht-materie interactie te beschrijven en te visualiseren. Wat dit model van een fotonisch kristal bijzonder maakt, is dat een spontane overgang plaatsvindt naar een nieuwe geordende toestand bij voldoende sterke wisselwerking tussen de dipolen en het licht. De dipolen zijn dan verplaatst van hun oorspronkelijke evenwichtspositie, zodat de symmetrie van het oorspronkelijke kristal is gebroken. Dat er een faseovergang plaats kan vinden, was al langer bekend, maar dit was nog niet eerder in de context van fotonische kristallen geplaatst. De optische eigenschappen veranderen als er een structuurverandering plaatsvindt. Een interessante mogelijkheid doet zich voor nabij de faseovergang. De dipolen zijn dan sterk te be¨invloeden door een extern electrisch veld. Met het externe veld kan de lichtdoorlaatbaarheid van het kristal worden beinvloed, zodat het als een optische schakelaar kan worden gebruikt.
In dit proefschrift beschrijven we een experiment om SrF (strontiummonofluoride) moleculen af te remmen. Het afremmen van deze moleculen is belangrijk om precisiemetingen te kunnen doen, bijvoorbeeld om het Standaardmodel te testen. Het Standaardmodel beschrijft in een samenhangende theorie de wisselwerking tussen alle elementaire deeltjes door middel van de zwakke kernkracht, de sterke kernkracht en elektromagnetisme. Hoewel het Standaardmodel zeer succesvol en extreem nauwkeurig is, weten we ook dat het niet alles in de natuurkunde omvat, zoals de zwaartekracht en donkere materie. Het Standaardmodel kan worden getest door botsingsexperimenten in deeltjesversnellers zoals bij CERN, maar ook door middel van precisiemetingen in veel kleinschaliger opstellingen. Nog onbekende fysica kan namelijk ook indirect zeer subtiele afwijkingen in de structuur van moleculen veroorzaken. Deze afwijkingen zijn bij uitstek meetbaar in zeer precieze metingen met afgeremde moleculen. Juist door moleculen in vacuum stil te zetten met een afremmer, en ze heel koud te maken, kunnen de moleculen zo geprepareerd worden dat de gewenste precisie haalbaar wordt. Zware moleculen zijn het meest geschikt om precisiemetingen aan het Standaardmodel te doen. Ze zijn echter ook moeilijk af te remmen. Wij hebben voorgesteld om een zogenaamde lopendgolf-Starkafremmer van 5 meter lengte te bouwen waarmee het afremmen van SrF moleculen toch mogelijk wordt. Met computersimulaties werd aangetoond dat dit inderdaad het geval is. Vervolgens is de afremmer gebouwd en werden voor het eerst SrF moleculen succesvol afgeremd. Precisiemetingen aan dergelijke afgeremde zware moleculen liggen nu in het verschiet.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.