A larga banda espectral, característica de pulsos ultracurtos de luz laser, tem possibilitado o controle coerente da interação da luz com a matéria através da manipulação das componentes espectrais da fase do pulso. Esta nova área de pesquisa tem sido responsável por avanços no entendimento e controle de fenômenos foto-induzidos, especialmente no que diz respeito a processos ópticos não lineares. Nesta tese de doutorado, estudamos o controle coerente da absorção de dois fótons (A2F) em compostos orgânicos usando pulsos de femtossegundos. O processo de A2F em derivados de perilenos foi investigado utilizando pulsos com chirp linear (máscara de fase quadrática), a partir do monitoramento da fluorescência excitada por dois fótons. A otimização da A2F desses compostos, através da formatação da fase do pulso via algorítmo genético, revelou que pulsos limitados por transformada de Fourier induzem maior A2F. Cálculos de Química Quântica, empregando o formalismo da teoria do funcional densidade, foram utilizados para caracterizar a estrutura eletrônica e determinar as transições permitidas por dois fótons nos derivados de perilenos, fundamentando nossos resultados experimentais. Além disso, estudamos também o controle coerente da A2F de compostos orgânicos aplicando uma máscara de fase senoidal ao pulso. Neste caso, demonstramos que a eficiência do controle depende da posição relativa entre o comprimento de onda central do pulso e da banda de A2F do material. Finalmente, o controle coerente da A2F foi investigado com o uso de uma máscara de fase do tipo degrau. Nossos resultados evidenciam a importância da relação entre a banda espectral do pulso e a largura de linha da A2F do material para atingir o controle da A2F. Em conclusão, os resultados obtidos neste trabalho ajudam a esclarecer aspectos do controle coerente, obtido com pulsos ultracurtos formatados, em sistemas moleculares.
A larga banda espectral, característica de pulsos ultracurtos de luz laser, tem possibilitado o controle coerente da interação da luz com a matéria através da manipulação das componentes espectrais da fase do pulso. Esta nova área de pesquisa tem sido responsável por avanços no entendimento e controle de fenômenos foto-induzidos, especialmente no que diz respeito a processos ópticos não lineares. Nesta tese de doutorado, estudamos o controle coerente da absorção de dois fótons (A2F) em compostos orgânicos usando pulsos de femtossegundos. O processo de A2F em derivados de perilenos foi investigado utilizando pulsos com chirp linear (máscara de fase quadrática), a partir do monitoramento da fluorescência excitada por dois fótons. A otimização da A2F desses compostos, através da formatação da fase do pulso via algorítmo genético, revelou que pulsos limitados por transformada de Fourier induzem maior A2F. Cálculos de Química Quântica, empregando o formalismo da teoria do funcional densidade, foram utilizados para caracterizar a estrutura eletrônica e determinar as transições permitidas por dois fótons nos derivados de perilenos, fundamentando nossos resultados experimentais. Além disso, estudamos também o controle coerente da A2F de compostos orgânicos aplicando uma máscara de fase senoidal ao pulso. Neste caso, demonstramos que a eficiência do controle depende da posição relativa entre o comprimento de onda central do pulso e da banda de A2F do material. Finalmente, o controle coerente da A2F foi investigado com o uso de uma máscara de fase do tipo degrau. Nossos resultados evidenciam a importância da relação entre a banda espectral do pulso e a largura de linha da A2F do material para atingir o controle da A2F. Em conclusão, os resultados obtidos neste trabalho ajudam a esclarecer aspectos do controle coerente, obtido com pulsos ultracurtos formatados, em sistemas moleculares.
Nesta tese apresentamos um estudo teorico da interacao coerente entre trens de pulsos ultracurtos e sistemas atomicos simples de dois e tres niveis, este ultimo na configuracao L.
Primeiramente avaliamos a situacao em que um trem de pulsos ultracurtos nao so sonda um sistema de tres niveis na configuracao L, mas tambem leva o a configuracao do Nessas condicoes estudamos o efeito do acumulo coerente de excitacao na transparencia eletromagneticamente induzida (EIT) experimentada pelo trem de pulsos ultra-curtos. Mostramos que os parâmetros do trem de pulsos ( area do pulso, diferenca de fase entre pulsos consecutivos e periodo de repeticaco dos pulsos) determinam a dinâmica da formacao da EIT. Em seguida estudamos os efeitos da propagacao do trem de pulsos ultracurtos atraves de um meio atomico estendido, constituido por sistemas de dois e tres niveis na configuracaco L. Mostramos que no caso em que o meio e constituido por sistemas de dois niveis a frequencia central dos pulsos e rapidamente removida devido a propagacao, prejudicando o efeito de acumulo coerente. Ja para o meio constituido por sistemas de tres niveis o efeito acumulativo e observado e coerencia e transferida ao meio, levando a uma sobreposicao linear entre os niveis fundamentais, sobreposicao esta que esta associada a formacao da EIT. Apos um numero suficientemente grande de pulsos o meio se torna transparente aos pulsos subsequentes que se propagam sem sofrer alteracoes em seu perfil temporal e espectral.
Outra situacao que estudamos nesta tese e aquela onde o sistema atomico e excitado por um campo continuo monocromatico levando o a configuracao do atomo vestido. Este sistema e, entao, investigado por um trem de pulsos ultracurtos. Neste caso mostramos que a utilizacao do trem de pulsos ultracurtos permite a realizacao de espectroscopia de alta resolucao dos estados atomicos vestidos induzidos pelo campo continuo monocromatico
Abstract
Neste trabalho estudamos o efeito de um campo magnético oscilante sobre uma transição de dois fótons em átomos de Rubídio, quando excitados por um laser de Titânio-safira de femtosegundos. Os átomos, na forma de vapor, na proporção isotópica natural, estão contidos em uma célula fechada, a qual é aquecida por pequenas bobinas que são alimentadas por uma corrente variável (ac). Com o comprimento de onda central do laser em 778 nm, os átomos são excitados do estado 5S para o estado 5D e depois podem decair para o estado fundamental via o estado 6P, emitindo um feixe em 420 nm co-propagante ao do bombeio. A oscilação da corrente nas bobinas gera um campo magnético variável no tempo cujo efeito sobre os átomos se manifesta em oscilações no sinal analisado em 420 nm. Como os estados envolvidos no processo de excitação, 5S-5P-5D, têm tempo de vida muito maior que a separação temporal entre os pulsos do laser, podemos considerar que os átomos interagem, não com um único pulso, mas com um pente de frequências. Isto nos permite tratar o processo de excitação como sendo realizado por um grande número de lasers contínuos e considerar o efeito Zeeman devido à presença do campo magnético. No regime estacionário, a absorção de dois fótons pode ocorrer através de um processo direto ou em duas etapas. No processo de absorção direto, com dois fótons simultâneos e um nível virtual, a variação na intensidade do sinal na presença do campo magnético é muito pequena, devido ao alargamento Doppler, e não consegue explicar a variação no sinal observada. Já no processo de absorção em duas etapas, que têm três níveis reais, ressonante com o nível intermediário 5P, temos uma condição de dupla ressonância, a qual deixa de ser satisfeita quando o campo magnético muda a energia dos subníveis Zeeman. Embora os átomos apresentem uma distribuição de velocidades descrita por uma função Gaussiana, os resultados experimentais são bem descritos quando consideramos uma probabilidade de transição, para a dupla ressonância, dada por uma função Lorentziana. Também mostramos que, para campos magnéticos pequenos, da ordem do campo gerado pelas bobinas ao redor da célula, é a largura de linha do nível superior 5D5/2 que governa esta probabilidade de transição.
Estudamos efeitos ópticos não-lineares em vapores alcalinos, quando níveis de Rydberg estão envolvidos como estados intermediários, quase ressonantes, em processos como: mistura de quatro ondas (MQO), absorção de dois fótons, geração de soma (SF) e diferença de freqüência (DF). Analisamos um processo de MQO, com transições de dois fótons envolvendo níveis de Rydberg do átomo de rubídio, e observamos franjas de interferência no sinal não linear. Neste estudo, mostramos que é possível ter um controle coerente sobre os múltiplos caminhos quânticos acessíveis ao sistema atômico, explorando a dependência do sinal não linear com a polarização dos feixes incidentes. Medimos a visibilidade das franjas observadas e obtivemos valores de 100% para o contraste da interferência, na ressonância de dois fótons com um nível de Rydberg. Os resultados experimentais apresentam um bom acordo com cálculos teóricos, baseados no formalismo da matriz densidade aplicado a um sistema atômico de quatro níveis. A distribuição de população para um átomo de quatro níveis foi calculada no regime estacionário, resolvendo as equações da matriz densidade em ordens superiores nos campos incidentes. Mostramos que uma interferência entre os caminhos quânticos de excitação de um estado atômico pode levar ao cancelamento ou ao aumento da população desse nível, dependendo das polarizações dos lasers incidentes. Estudamos também efeitos transientes, resolvendo a equação de Schrödinger dependente do tempo para um sistema de três níveis na configuração V, e previmos a ocorrência de oscilações de Rabi de dois fótons, e batimentos quânticos nas populações do sistema atômico. Finalmente, medimos pela primeira vez a geração da DF em uma amostra de rubídio em alta densidade, através de um processo proibido por dipolo elétrico, envolvendo níveis de Rydberg. Utilizando o modelo do campo elétrico estático, induzido por fotoionização, como um mecanismo de quebra de simetria, desenvolvemos cálculos teóricos que permitiram prever a forma espacial do sinal não linear gerado, e comparar com os resultados existentes na literatura para a geração de segundo harmônico em vapores atômicos
Neste trabalho apresentamos um estudo da geração de luz no azul, em vapor de rubídio, devido à ação combinada de um trem de pulsos ultracurtos (fs) e um laser contínuo (diodo). Os dois feixes com polarizações paralelas e lineares, operando em 780 nm (diodo) e 776 nm (fs), são focalizados no centro da célula de Rb, e são responsáveis por cada etapa da transição de dois fótons 5S1/2 - 5P3/2 - 5D. Na configuração de feixes co-propagantes, uma coerência entre as transições 5S1/2 - 5P3/2 - 5D - 6P é induzida e, na condição de casamento de fase, um feixe azul, coerente, é gerado em 420 nm, através de um processo de mistura de quarto ondas. Medidas do espectro de excitação em função da frequência do laseres de diodo, para diferentes temperaturas da amostra e intensidades dos laseres incidentes, indicam uma forte competição entre os efeitos de saturação, ganho e absorção. Estudos de polarização e uma comparação com os recentes resultados de fluorescência permitem caracterizar para que parâmetros o mecanismo de mistura de ondas é responsável pelo sinal observado. Utilizando um laser de femtosegundos com uma taxa de repetição da ordem de 76 MHz, é possível observar, dentro do perfil Doppler, a contribuição dos diferentes modos do pente de frequência na geração do feixe coerente.
A interação entre a luz e a matéria pode dar origem a interessantes fenômenos não lineares. Entre eles, o processo da mistura de quatro ondas (MQO), que corresponde à geração de um quarto campo de luz quando três campos de luz incidem em um meio não linear, é um dos mais estudados na óptica não linear. Neste trabalho investigamos, experimental e teoricamente, o processo da MQO em uma amostra de átomos de césio esfriados e aprisionados em uma Armadilha Magneto-Óptica (AMO). Para realizar a experiência, preparamos uma nuvem densa de átomos no nível hiperfino F = 3 do estado fundamental do césio. Usamos a configuração de conjugação de fase óptica para os feixes da mistura, provenientes de um mesmo laser de diodo de cavidade externa (LDCE) e identificados por F (Foward), P (Probe) e B (Backward). Os feixes F e P têm polarizações circulares opostas e frequências iguais, que podem ser varridas simultaneamente usando um par de Moduladores Acusto-Ópticos (MAO). Estes dois feixes incidem no meio formando um pequeno ângulo de 4o entre eles. Enquanto que o feixe B com polarização oposta à do feixe F e contrapropagante a ele, é sintonizado na transição F = 3 ↔ F = 2 dentro da linha D2 do césio. O sinal gerado C é monitorado em função da frequência comum de F e P, e detetado na direção oposta à do feixe P. Nestas condições, a forma de linha do sinal obtido da MQO apresenta ressonâncias largas e estreitas, evidenciando a contribuição da coerência Zeeman induzida no sistema. Em particular, medimos a dependência do sinal C como função da intensidade do feixe de bombeio F. Realizamos também uma análise teórica do problema, modelando nosso sistema atômico como um ensemble de átomos de três níveis efetuando um cálculo perturbativo para resolver as equações de matriz densidade do sistema. Finalmente mostramos que este modelo teórico descreve qualitativamente bem as observações experimentais
Apresentamos uma abordagem, com ênfase no domínio das frequências, para o problema da excitação de átomos por um trem de pulsos ultracurtos. Trabalhamos no regime de acumulação coerente, no qual o intervalo de tempo entre os pulsos é menor do que os tempos de relaxação do meio. Primeiramente, revisamos os fundamentos da interação coerente entre lasers, contínuos e pulsados, e sistemas atômicos, onde introduzimos o formalismo da matriz densidade para um sistema de dois níveis. Este formalismo é depois estendido para sistemas de três níveis na configuração tipo lambda e em cascata. Utilizamos a solução numérica das equações de Bloch integradas no tempo para modelar a impressão do pente de frequências no perfil Doppler de um vapor de átomos de rubídio na presença de um feixe de prova contínuo. No regime de campo fraco, apresentamos um tratamento teórico para a coerência atômica induzida por um trem de pulsos em átomos de dois níveis, que nos permitiu chegar a uma solução fechada para a coerência em termos dos modos do pente de frequências. Essa abordagem, no domínio da frequência, é usada para analisar o armazenamento coerente de população em um sistema de três níveis do tipo lambda, nas proximidades das ressonâncias de um e de dois fótons. A partir de resultados numéricos e analíticos, obtemos um pente de linhas de transparência eletromagneticamente induzida (EIT). Propomos a observação experimental desse pente de EIT no perfil Doppler através de um feixe de prova contínuo. Por fim, empregamos a abordagem no domínio das frequências para modelar resultados de dois experimentos. No primeiro, usamos um laser de diodo contínuo para sondar o bombeio óptico induzido por um laser de Ti:safira com 1 GHz de taxa de repetição em vapor de átomos de rubídio. A alta taxa de repetição permitiu resolver as transições hiperfinas para os estados 5P1/2 e 5P3/2. Discutimos os resultados obtidos a partir das técnicas de espectroscopia seletiva em velocidade e da espectroscopia com taxa de repetição. No segundo experimento, usamos a ação combinada do laser de diodo e do trem de pulsos ultracurtos na transição ressonante por dois fótons 5S−5P−5D para fazer espectroscopia dos níveis hiperfinos 5D3/2 e 5D5/2. O experimento é realizado sem travar a frequência de off-set do laser de Ti:safira, a qual estimamos a partir dos resultados experimentais.